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Construction of crystallographic guidelines for material design of microporous crystals as radioactive element removers

Research Project

Project/Area Number 20H02683
Research Category

Grant-in-Aid for Scientific Research (B)

Allocation TypeSingle-year Grants
Section一般
Review Section Basic Section 31020:Earth resource engineering, Energy sciences-related
Research InstitutionYamaguchi University

Principal Investigator

中塚 晃彦  山口大学, 大学院創成科学研究科, 准教授 (80294651)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 大川 真紀雄  広島大学, 先進理工系科学研究科(理), 助教 (60263670)
藤原 惠子  山口大学, 大学院創成科学研究科, 助手 (50253175)
Project Period (FY) 2020-04-01 – 2024-03-31
Project Status Granted (Fiscal Year 2023)
Budget Amount *help
¥17,940,000 (Direct Cost: ¥13,800,000、Indirect Cost: ¥4,140,000)
Fiscal Year 2023: ¥3,380,000 (Direct Cost: ¥2,600,000、Indirect Cost: ¥780,000)
Fiscal Year 2022: ¥2,990,000 (Direct Cost: ¥2,300,000、Indirect Cost: ¥690,000)
Fiscal Year 2021: ¥2,990,000 (Direct Cost: ¥2,300,000、Indirect Cost: ¥690,000)
Fiscal Year 2020: ¥8,580,000 (Direct Cost: ¥6,600,000、Indirect Cost: ¥1,980,000)
Keywords単結晶X線構造解析 / マイクロポーラス結晶 / イオン交換 / 放射性元素除去剤 / X線結晶構造解析
Outline of Research at the Start

本研究は、福島第一原発事故で生じた汚染水に含まれている放射性元素(Cs,Sr)を高効率に回収・除去するための放射性元素除去剤を材料設計する結晶学的指針の構築を目指した研究である。マイクロポーラス結晶である種々のゼオライト化合物や多孔性珪チタン酸塩を取り上げ、X線結晶構造解析から得た細孔内での交換性陽イオン(Cs,Sr)や水分子の結晶学的配置とCs・Sr交換特性との関係から、交換性陽イオンに作用する原子間相互作用を系統的に調べ、イオン交換特性の支配因子を明らかにする。

Outline of Annual Research Achievements

東日本大震災による福島第一原発事故で生じた汚染水は、現在でも増え続け、深刻な問題となっている。汚染水に含まれる放射性元素のうち、原発事故による放出量が多く半減期が長いCsとSrを高効率に回収・除去するためのイオン交換剤の探索・開発が切望されている。本申請課題は、高効率な放射性元素除去剤を材料設計する結晶学的指針の構築を目指し、マイクロポーラス結晶である種々のゼオライト化合物や多孔性チタン珪酸塩を取り上げ、Cs・Sr交換特性と細孔内での交換性陽イオン(Cs,Sr)や水分子の結晶学的配置との関係から、交換性陽イオンに作用する原子間相互作用を系統的に調べ、イオン交換特性の支配因子を明らかにすることを目的とする。
今年度は、昨年度までの単結晶X線構造解析で得られたチャバサイトの構造特性に関する議論をさらに深め、以下の条件を満たす場合に優れたイオン交換特性が生じることを提唱した:①細孔の三次元的な接続によってイオン拡散パスネットワークが形成されていること,②交換したイオンを強く優先し、適度な結合力で固定する結晶学的サイトが存在すること,③フレームワーク構造が強固であること。
チャバサイトのSr交換特性についても検討したが、ほとんどSr交換しないことがわかった。その原因は、上記条件のうち②を満足していないためと考えられた。
このほかに、Na-GTS型多孔性チタン珪酸塩についてのCs交換特性も調べ、ほぼ100%のCs交換率をもつことを明らかにし、この化合物は現在報告されているマイクロポーラス結晶の中で最も高効率は放射性Cs除去剤として応用できる可能性を示した。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

3: Progress in research has been slightly delayed.

Reason

X線回折実験に使用していた装置の不測の故障により、海外からの修理部品の調達に時間がかかったため、X線回折実験とそのデータに基づいた結晶構造解析の実施が大幅に遅延した。この理由から、本研究課題の現在までの進捗状況はやや遅れていると判断した。

Strategy for Future Research Activity

今後Na-GTS型多孔性チタン珪酸塩やスティルバイトなどを中心に、本研究でまだ取り上げていないマイクロポーラス結晶について、イオン交換特性と構造特性の相関を調べる。

Report

(3 results)
  • 2022 Annual Research Report
  • 2021 Annual Research Report
  • 2020 Annual Research Report
  • Research Products

    (19 results)

All 2023 2021 2020

All Journal Article (5 results) (of which Peer Reviewed: 5 results,  Open Access: 2 results) Presentation (14 results) (of which Invited: 1 results)

  • [Journal Article] Dehydration behavior of a natural hydrated Ca-chabazite studied by in-situ high-temperature single-crystal X-ray diffraction2021

    • Author(s)
      A. Nakatsuka, N. Kawata, K. Fujiwara
    • Journal Title

      Microporous and Mesoporous Materials

      Volume: 311 Pages: 110648-110648

    • DOI

      10.1016/j.micromeso.2020.110648

    • Related Report
      2021 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Crystal structure refinements of stoichiometric Ni3Se2 and NiSe2021

    • Author(s)
      Kohei Unoki , Akira Yoshiasa , Ginga Kitahara , Tadao Nishiayama , Makoto Tokuda , Kazumasa Sugiyama , Akihiko Nakatsuka
    • Journal Title

      Acta Crystallographica Section C: Structural Chemistry

      Volume: 77 Issue: 4 Pages: 169-175

    • DOI

      10.1107/s2053229621002187

    • Related Report
      2021 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Crystal synthesis and Debye temperature determination of PdSb2: Usefulness of single crystal precise structure analysis2021

    • Author(s)
      Akira Yoshiasa , Makoto Tokuda , Ginga Kitahara , Kohei Unoki , Hiroshi Isobe , Akihiko Nakatsuka , Kazumasa Sugiyama
    • Journal Title

      JOURNAL OF CRYSTAL GROWTH

      Volume: 574 Pages: 126327-126327

    • DOI

      10.1016/j.jcrysgro.2021.126327

    • Related Report
      2021 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Incorporation mechanism of Fe and Al into bridgmanite in a subducting mid-ocean ridge basalt and its crystal chemistry2021

    • Author(s)
      Nakatsuka Akihiko、Fukui Hiroshi、Kamada Seiji、Hirao Naohisa、Ohkawa Makio、Sugiyama Kazumasa、Yoshino Takashi
    • Journal Title

      Scientific Reports

      Volume: 11 Issue: 1 Pages: 22839-22839

    • DOI

      10.1038/s41598-021-00403-6

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      2021 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Preparation and crystal structural properties of Er<sup>3+</sup>–exchanged GTS–type sodium titanosilicate2020

    • Author(s)
      K. Fujiwara, N. Kawata, A. Nakatsuka
    • Journal Title

      Journal of Mineralogical and Petrological Sciences

      Volume: 115 Issue: 1 Pages: 59-64

    • DOI

      10.2465/jmps.191002

    • NAID

      130007807378

    • ISSN
      1345-6296, 1349-3825
    • Related Report
      2020 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Presentation] Na-GTS型多孔性珪チタン酸塩のAg+, Mg2+およびBa2+イオン交換と構造評価2023

    • Author(s)
      藤原惠子,中塚晃彦,河田尚美
    • Organizer
      日本化学会第103春季年会2023
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      2022 Annual Research Report
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    • Author(s)
      吉朝朗,徳田誠,北原銀河,石丸聡子,中塚晃彦,杉山和正
    • Organizer
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      K. Fujiwara, N. Kawata, A. Nakatsuka
    • Organizer
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      2022 Annual Research Report
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      N. Kawata, R. Furuhashi, K. Fujiwara, M. Ohkawa, A. Nakatsuka
    • Organizer
      MRM2023/IUMRS-ICA2023
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      2022 Annual Research Report
  • [Presentation] In-situ high-temperature single-crystal X-ray diffraction study of a natural hydrated Ca-chabazite: the dehydration and cation migration processes2023

    • Author(s)
      A. Nakatsuka, N. Kawata, K. Fujiwara
    • Organizer
      MRM2023/IUMRS-ICA2023
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      2022 Annual Research Report
  • [Presentation] Ir2S3 kashiniteとRh2S3 bowieiteの結晶構造・Debye温度と地殻-マントル境界付近の白金族鉱物の産状について2023

    • Author(s)
      吉朝朗,北原銀河,徳田誠,石丸聡子,中塚晃彦,杉山和正
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      日本結晶学会2023年度年会
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    • Author(s)
      河田尚美,古橋稜,藤原惠子,大川真紀雄,中塚晃彦
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      日本結晶学会2023年度年会
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      2022 Annual Research Report
  • [Presentation] Alを含有した高密度水酸化マグネシウム珪酸塩phase Dの結晶化学と地球科学的意義2023

    • Author(s)
      中塚晃彦,吉朝朗,大川真紀雄,伊藤英司
    • Organizer
      日本結晶学会2023年度年会
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      2022 Annual Research Report
  • [Presentation] GTS型Na珪チタン酸塩のCs+イオン交換特性の温度依存性と構造評価2023

    • Author(s)
      藤原惠子,河田尚美,中塚晃彦
    • Organizer
      日本結晶学会2023年度年会
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      2022 Annual Research Report
  • [Presentation] Cs+イオン交換の温度依存性とGTS型Naチタノシリケートのカチオン分布2021

    • Author(s)
      藤原惠子,河田尚美,中塚晃彦
    • Organizer
      日本化学会第101春季年会2021
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      2021 Annual Research Report 2020 Annual Research Report
  • [Presentation] 単結晶X 線回折法による無機結晶の構造研究2021

    • Author(s)
      中塚晃彦
    • Organizer
      日本セラミックス協会第34回秋季シンポジウム
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      2021 Annual Research Report
    • Invited
  • [Presentation] 黄鉄鉱型PdSb2の合成と単結晶構造解析2021

    • Author(s)
      吉朝朗,徳田誠,北原銀河,鵜木康平,中塚晃彦,杉山和正
    • Organizer
      日本鉱物科学会2021年度年会
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    • Author(s)
      河田尚美,藤原惠子,大川真紀雄,中塚晃彦
    • Organizer
      日本鉱物科学会2021年度年会
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  • [Presentation] 黄鉄鉱型PdSb2とRhSe2の単結晶構造解析とDebye温度の有効利用2021

    • Author(s)
      吉朝朗,北原銀河,大野真一朗,徳田誠,中塚晃彦,杉山和正
    • Organizer
      日本結晶学会年会2021
    • Related Report
      2021 Annual Research Report

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Published: 2020-04-28   Modified: 2024-12-25  

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