Accurate understanding of the surface potential in polymer soft interfaces and the bio-applications

• Project/Area Number: 20H02795
• Research Category: Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
• Allocation Type: Single-year Grants
• Section: 一般
• Review Section: Basic Section 35020:Polymer materials-related
• Research Institution: The University of Tokyo
• Principal Investigator: 増田 造 東京大学, 大学院工学系研究科(工学部), 助教 (70814010)
• Project Period (FY): 2020-04-01 – 2024-03-31
• Project Status: Completed (Fiscal Year 2023)
• Budget Amount: ¥17,940,000 (Direct Cost: ¥13,800,000、Indirect Cost: ¥4,140,000); Fiscal Year 2023: ¥2,470,000 (Direct Cost: ¥1,900,000、Indirect Cost: ¥570,000); Fiscal Year 2022: ¥2,470,000 (Direct Cost: ¥1,900,000、Indirect Cost: ¥570,000); Fiscal Year 2021: ¥2,470,000 (Direct Cost: ¥1,900,000、Indirect Cost: ¥570,000); Fiscal Year 2020: ¥10,530,000 (Direct Cost: ¥8,100,000、Indirect Cost: ¥2,430,000)
• Keywords: 高分子ソフト界面 / 表面電位 / 精密ラジカル重合 / 生体材料 / 水晶振動子マイクロバランス / 分子間相互作用解析

Outline of Research at the Start

表面電位は界面機能を支配する重要な因子のひとつである。その指標としてゼータ電位が一般的に用いられるが、溶媒・イオンが浸透するソフト界面では厳密にはゼータ電位が定義できない。本研究課題では、高分子の精密重合を利用して系統的に構造制御したモデル界面を調製し、界面導電現象の解析と実際の表面構造の対応を調査することで、高分子ソフト界面の表面電位の正確な理解を目指す。イオン性のソフト界面を正確に理解することにより、その応用として抗菌性表面の設計指針につながると期待される。

Outline of Annual Research Achievements

表面電位は界面機能を支配する重要な因子のひとつである。本研究課題では、高分子の精密重合を利用して系統的に構造制御したモデル界面を調製し、界面導電現象の解析と実際の表面構造の対応に基づいて、高分子ソフト界面の表面電位の正確な理解を目指す。さらに、高分子ソフト界面における分子間相互作用との関係を解析することで生体材料の設計指針を得ることを目指すものである。
本年度は高分子ソフト界面における分子間相互作用として昨年度までのタンパク質に加えてバクテリアとの相互作用解析を進めた。これまでに構造制御された4級アンモニウム塩を側鎖にもつカチオン性ポリマーブラシを合成しバクテリアとの相互作用を解析したところ、高密度なカチオン性ポリマーブラシ表面で効果的な殺菌が見られている。界面のグラフト高分子構造とバクテリアとの相互作用の関係が明らかになれば、殺菌性に関わる要素を明らかにすることにつながると考えられる。そこで、吸着した物質の質量と粘弾性を計測可能なエネルギー散逸型水晶振動子マイクロバランス (QCM-D)を用いてカチオン性ポリマーブラシとバクテリアの相互作用解析を行った。高密度なポリマーブラシでは低密度なポリマーブラシに比較してバクテリア培養初期に強く相互作用することが示された。これは、高密度なポリマーブラシにおいて高い殺菌性が得られた要因であると考えられる。以上のように、精密な高分子材料合成とQCM-D解析から電荷を持つ高分子ソフト界面とバクテリアにおける相互作用と界面構造の影響を定量的に解析することができた。

Research Progress Status

令和5年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

令和5年度が最終年度であるため、記入しない。

Research Products

• [Journal Article] Superior antibacterial surfaces using hydrophilic, poly(MPC) and poly(mOEGMA) free chains of amphiphilic block copolymer for sustainable use (2024)
  • Author(s): Masuda Tsukuru、Yoshizawa Shoichi、Noguchi Aya、Kozuka Yuta、Isu Norifumi、Takai Madoka
  • Journal Title: Heliyon Volume: 10 Issue: 4 Pages: e26347-e26347
  • DOI: 10.1016/j.heliyon.2024.e26347
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Antimicrobial Peptide Assembly on Zwitterionic Polymer Films to Slow Down Biofilm Formation (2024)
  • Author(s): Kozuka Yuta、Masuda Tsukuru、Isu Norifumi、Takai Madoka
  • Journal Title: Langmuir Volume: 40 Issue: 13 Pages: 7029-7037
  • DOI: 10.1021/acs.langmuir.4c00086
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Design of functional soft interfaces with precise control of the polymer architecture (2024)
  • Author(s): Masuda Tsukuru
  • Journal Title: Polymer Journal Volume: - Issue: 7 Pages: 643-652
  • DOI: 10.1038/s41428-024-00908-7
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Bactericidal Ability of Well-Controlled Cationic Polymer Brush Surfaces and the Interaction Analysis by Quartz Crystal Microbalance with Dissipation (2023)
  • Author(s): Masuda Tsukuru、Watanabe Yoichi、Kozuka Yuta、Saegusa Yui、Takai Madoka
  • Journal Title: Langmuir Volume: 39 Issue: 46 Pages: 16522-16531
  • DOI: 10.1021/acs.langmuir.3c02472
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Autonomous Vesicle/Sheet Transformation of Cell-Sized Lipid Bilayers by Hetero-Grafted Copolymers (2022)
  • Author(s): Masuda Tsukuru、Takahashi Shutaro、Ochiai Takuro、Yamada Takayoshi、Shimada Naohiko、Maruyama Atsushi
  • Journal Title: ACS Applied Materials & Interfaces Volume: 14 Issue: 48 Pages: 53558-53566
  • DOI: 10.1021/acsami.2c17435
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Design of biointerfaces composed of soft materials using controlled radical polymerizations (2022)
  • Author(s): Masuda Tsukuru, Takai Madoka
  • Journal Title: Journal of Materials Chemistry B Volume: 10 Issue: 10 Pages: 1473-1485
  • DOI: 10.1039/d1tb02508b
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Structure and properties of thermoresponsive gels formed by RAFT polymerization: effect of the RAFT agent content (2020)
  • Author(s): Masuda Tsukuru、Takai Madoka
  • Journal Title: Polymer Journal Volume: 52 Issue: 12 Pages: 1407-1412
  • DOI: 10.1038/s41428-020-00401-x
  • Peer Reviewed
• [Presentation] 高分子界面の精密合成・構造-物性相関と機械学習モデル構築の試み (2024)
  • Author(s): 増田 造
  • Organizer: 第74回 医用高分子研究会
  • Invited
• [Presentation] 構造明確なポリマーブラシにおける分子間相互作用と予測の試み (2023)
  • Author(s): 増田 造、渡部 洋一、ソ セキイ、高井 まどか
  • Organizer: 第72回 高分子学会年次大会
• [Presentation] Machine learning modeling of the hydrophilic/hydrophobic properties of polymer brush to ward understanding protein adsorption (2023)
  • Author(s): ソ セキイ、増田造、高井まどか
  • Organizer: 第72回 高分子学会年次大会
• [Presentation] 双性イオン性ポリマー・抗菌性ペプチド修飾材料におけるバイオフィルム形成・除去評価 (2023)
  • Author(s): 小塚 友太、増田 造、高井 まどか
  • Organizer: 第72回 高分子討論会
• [Presentation] タンパク質吸着の予測に向けた構造明確なポリマーブラシの機械学習モデルの構築 (2023)
  • Author(s): 増田 造、ソ セキイ、渡部 洋一、高井 まどか
  • Organizer: 第72回 高分子討論会
• [Presentation] 構造制御されたカチオン性ポリマーブラシ表面の殺菌性とバクテリアとの相互作用解析 (2023)
  • Author(s): 増田 造、渡部 洋一、小塚 友太、三枝由依、高井 まどか
  • Organizer: 膜学会 第45年会
• [Presentation] 抗菌性ペプチド固定化リン脂質ポリマー修飾膜によるバイオフィルム形成抑制・除去 (2023)
  • Author(s): 小塚 友太、増田 造、高井 まどか
  • Organizer: 膜学会 第45年会
• [Presentation] Machine learning modeling of the wettability and zeta potential of polymer brush interface toward understanding protein adsorption (2023)
  • Author(s): Shiwei SU, Tsukuru MASUDA, Madoka TAKAI
  • Organizer: 6th G'L'owing Polymer Symposium in KANTO
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Analysis of Molecular Interaction in Well-Defined Polymer Brushes and Modeling by Machine Learning (2023)
  • Author(s): Tsukuru Masuda, Shiwei Su, Yoichi Watanabe, Madoka Takai
  • Organizer: MRM 2023
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Development of Structure Controlled Soft Interfaces: Bactericidal Ability and Molecular Interaction in Well-Controlled Cationic Polymer Brush Surfaces (2023)
  • Author(s): Tsukuru MASUDA
  • Organizer: 6th G'L'owing Polymer Symposium in KANTO
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] 精密重合による機能性ソフト界面の設計と機械学習によるモデル化の試み (2023)
  • Author(s): 増田 造
  • Organizer: 第188回 東海高分子研究会講演会
  • Invited
• [Presentation] 高分子ゲル合成におけるラジカル共重合と開始剤の反応性の影響 (2023)
  • Author(s): 増田 造、三枝 由依、辻 俊一、高井 まどか
  • Organizer: 第34回 高分子ゲル研究討論会
• [Presentation] 精密な構造制御に基づく高分子ソフト界面の機能開拓 (2023)
  • Author(s): 増田 造
  • Organizer: 令和4年度高分子学会九州支部若手研究者フォーラム
  • Invited
• [Presentation] Characterization of surface potential and fixed aqueous layer of well-defined cationic polymer brush (2022)
  • Author(s): 増田 造、渡部 洋一、高井 まどか
  • Organizer: 第71回 高分子学会年次大会
• [Presentation] Making polymer gels viscostic: Reactivity of crosslinker in radical copolymerization affects viscoelasticity and adhesiveness (2022)
  • Author(s): 増田 造、三枝 由依、辻 俊一、高井 まどか
  • Organizer: 第71回 高分子学会年次大会
• [Presentation] Development of highly viscous zwitterionic hydrogels toward biocompatible adhesive materials (2022)
  • Author(s): 三枝 由依、増田 造、辻 俊一、高井 まどか
  • Organizer: 第71回 高分子学会年次大会
• [Presentation] Structure controlled cationic poly(2-(methacryloyloxy)ethyl)trimethylammonium chloride) brushes toward antibacterial biointerfaces (2022)
  • Author(s): 増田 造、渡部 洋一、高井 まどか
  • Organizer: ICYRAM2022
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] 精密なグラフト高分子構造制御とソフト界面機能 (2022)
  • Author(s): 増田 造
  • Organizer: 関東高分子若手研究会サマーキャンプ2022
  • Invited
• [Presentation] ラジカル共重合と開始剤の反応性に基づく高粘性なハイドロゲルの創製 (2022)
  • Author(s): 増田 造、三枝 由依、辻 俊一、高井 まどか
  • Organizer: 第71回 高分子討論会
• [Presentation] 接着性マクロ開始剤を用いたリン脂質ポリマーブラシの合成と物性評価 (2022)
  • Author(s): 橋本 空、増田 造、高井 まどか
  • Organizer: 第71回 高分子討論会
• [Presentation] 高粘性な双性イオン高分子ゲルの生体親和性粘着剤としての評価 (2022)
  • Author(s): 増田 造、三枝 由依、辻 俊一、高井 まどか
  • Organizer: 第44回 日本バイオマテリアル学会大会
• [Presentation] 構造制御されたカチオン性ポリマーブラシ表面におけるタンパク質吸着と殺菌性の解析 (2022)
  • Author(s): 増田 造、渡部 洋一、高井 まどか
  • Organizer: 第17回ナノ・バイオメディカル学会大会
• [Presentation] 構造明確なカチオン性ポリマーブラシ表面におけるタンパク質吸着と殺菌性：グラフト構造が相互作用の硬さに及ぼす影響 (2022)
  • Author(s): 増田 造、渡部 洋一、高井 まどか
  • Organizer: 第32回 MRS-J年次大会
• [Presentation] Machine learning-based prediction of hydrophilic/hydrophobic property of well-defined polymer brush surfaces (2022)
  • Author(s): ソ セキイ、増田 造、高井 まどか
  • Organizer: 第32回 MRS-J年次大会
• [Presentation] カチオン性ポリマーブラシ表面の合成とモデル界面としての界面動電現象解析 (2022)
  • Author(s): 増田造・渡部洋一・高井まどか
  • Organizer: 第32回 高分子ゲル研究討論会
• [Presentation] カチオン性ポリマーブラシ修飾表面における膜厚と界面導電現象の解析 (2021)
  • Author(s): 渡部洋一・増田造・高井まどか
  • Organizer: 第70回 高分子学会年次大会
• [Presentation] ラジカル重合における網目構造形成反応制御に注目したゲル設計：RAFT重合の利用 (2021)
  • Author(s): 増田造・高井まどか
  • Organizer: 第70回 高分子学会年次大会
• [Presentation] カチオン性ポリマーブラシ表面をモデル界面とする界面導電現象の解析 (2021)
  • Author(s): 増田造・渡部洋一・高井まどか
  • Organizer: 第70回 高分子討論会
• [Presentation] The analysis of the electrokinetic behaviors of the well-defined cationic polymer brushes (2021)
  • Author(s): 渡部洋一・増田造・高井まどか
  • Organizer: 第31回 MRS-J年次大会
• [Presentation] Antibacterial properties of amphiphilic block copolymer composed of electrically neutral hydrophilic segment and silane coupling segment (2021)
  • Author(s): 増田造・吉沢 翔一・野口 礼・井須 紀文・高井まどか
  • Organizer: 第31回 MRS-J年次大会
• [Presentation] A Strong Cationic Radical Initiator-Based Synthesis of a Thermoresponsive Hydrogel (2021)
  • Author(s): 増田造・辻俊一・小泉英樹・高井まどか
  • Organizer: Pacifichem 2021
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] RAFT重合を利用した温度応答性ゲルの合成と評価：RAFT剤添加の効果 (2021)
  • Author(s): 増田造・高井まどか
  • Organizer: 第32回 高分子ゲル研究討論会
• [Presentation] カチオン性・双性イオン性コポリマーブラシ表面における界面導電現象の解析 (2020)
  • Author(s): 渡部洋一・増田造・高井まどか
  • Organizer: 第69回 高分子討論会
• [Presentation] RAFT重合を利用した温度応答性ゲルの合成：RAFT剤添加の効果 (2020)
  • Author(s): 増田造・高井まどか
  • Organizer: 第29回 ポリマー材料フォーラム
• [Presentation] Design of therremoresponsive gels by the use of RAFT polymerization: Effect of RAFT agent conte (2020)
  • Author(s): Tsukuru Masuda, Madoka Takai
  • Organizer: 3rd GLowing Polymer Symposium in KANTO
  • Int'l Joint Research
• [Book] 刺激応答性高分子の開発動向 (2021)
  • Author(s): 増田造・坂本和歌子・嶋田直彦・丸山厚（他、著者多数・監修：荏原充宏）
  • Total Pages: 315
  • Publisher: シーエムシー出版
  • ISBN: 9784781316116