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Giant Exchange Reaction from Hydrogen to Deuterium on a Nanocrystalline Silicon Surface

Research Project

Project/Area Number 20H04455
Research Category

Grant-in-Aid for Scientific Research (B)

Allocation TypeSingle-year Grants
Section一般
Review Section Basic Section 80040:Quantum beam science-related
Research InstitutionNagoya City University

Principal Investigator

松本 貴裕  名古屋市立大学, 大学院芸術工学研究科, 教授 (10422742)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 大原 高志  国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究部門 J-PARCセンター, 研究主幹 (60391249)
冨田 誠  静岡大学, 理学部, 教授 (70197929)
Project Period (FY) 2020-04-01 – 2024-03-31
Project Status Granted (Fiscal Year 2023)
Budget Amount *help
¥17,550,000 (Direct Cost: ¥13,500,000、Indirect Cost: ¥4,050,000)
Fiscal Year 2023: ¥2,210,000 (Direct Cost: ¥1,700,000、Indirect Cost: ¥510,000)
Fiscal Year 2022: ¥5,070,000 (Direct Cost: ¥3,900,000、Indirect Cost: ¥1,170,000)
Fiscal Year 2021: ¥2,860,000 (Direct Cost: ¥2,200,000、Indirect Cost: ¥660,000)
Fiscal Year 2020: ¥7,410,000 (Direct Cost: ¥5,700,000、Indirect Cost: ¥1,710,000)
Keywordsナノ結晶 / 重水素 / 置換反応 / 同位体効果 / 量子もつれ / シリコン / 表面 / 水素 / 同位体 / 赤外振動
Outline of Research at the Start

水素終端ナノ結晶シリコン(n-Si:H)に光を照射することによって水素離脱現象が起こることが知られている。一方, 重水素終端ナノ結晶Si(n-Si:D)に光を照射しても重水素が離脱しない。結合エネルギーが同じである水素と重水素で,どうしてこのように大きな離脱速度の違いが存在するかについては,現象発見以来30年経た現段階でも明らかになっていない。
本基盤研究では,n-Si:Dを作製して,これをn-Si:Hと比較対照する実験を行うことにより,Si表面における水素および重水素の量子力学的状態を明確にする。本研究は,重水素並びにトリチウムを効率良く回収可能な新しい水素同位体濃縮方法につながるものである。

Outline of Annual Research Achievements

重水素は,シリコン半導体,シリコンマイクロチップ,光ファイバーの製造や,同位体標識化合物の合成,等において重要な地位を占める。しかし,現在までの技術を用いて重水素または重水素化合物を効率的に回収することは困難であり,経済性を有する効率的な水素同位体濃縮手法が求められている。本研究において,水素から重水素への同位体置換が,シリコンナノ結晶表面において効率良く起こることを発見した。具体的には,シリコンナノ結晶表面を希薄重水素溶液に浸漬することにより,シリコンナノ結晶表面に付着する重水素の濃度を,希薄溶液の濃度と比較して4 倍大きく高めることに成功した。非弾性中性子散乱分光法を用いて,水素終端および重水素終端シリコンナノ結晶表面の局在振動モードを測定することにより,この濃縮に関与する物理的メカニズムが,自由エネルギーの相違(表面のゼロ点振動エネルギーとエントロピーの和)で定量的に説明できることが判明した。本理論を用いると,気相反応(希薄重水素ガス)において,濃縮の程度を大幅に(約 15 倍)高めることができることが予測される。最終的に,シリコンナノ結晶表面における巨大同位体効果は,水素終端シリコンナノ結晶と重水素終端シリコンナノ結晶における自由エネルギーの相違が,他の材料と比較して格段に大きいことに起因することが判明した。シリコンナノ結晶表面を利用した本濃縮手法は,レアメタル等の貴金属触媒を用いない,かつ経済性を有する,新たな重水素濃縮手法への道を拓くものである。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

(1)シリコンナノ結晶表面を希薄重水素溶液に浸漬することにより,シリコンナノ結晶表面に付着する重水素の濃度を,希薄溶液の濃度と比較して4 倍大きく高めることに成功した。
(2)非弾性中性子散乱分光法を用いて,水素終端および重水素終端シリコンナノ結晶表面の局在振動モードを測定することにより,この濃縮に関与する物理的メカニズムが,自由エネルギーの相違で定量的に説明できることが判明した。
(3)水素終端シリコンナノ結晶と重水素終端シリコンナノ結晶における自由エネルギーの相違が,他の材料と比較して格段に大きいことが判明した。この理由は,重水素終端シリコンナノ結晶表面の屈曲振動モードのエネルギーがナノ結晶の光学フォノンエネルギーと共鳴していることに起因する。
(4)シリコン表面に終端している2個の水素が量子もつれ状態にあることを発見した。理論的解析により,この水素量子もつれ状態を利用すれば,シリコンナノ結晶表面における巨大同位体効果を更に増大させることが可能であるとの指針を得ている。これを実現するためには中心周波数27 THzで周波数走査可能なパルスTHz発生・検出システムが必要となる。現在,福井大学遠赤外領域開発研究センターと共同で本研究を遂行中である。

Strategy for Future Research Activity

(1)重水素および三重水素終端特性を評価するためのナノ結晶Siの作製
引き続き,水素終端ナノ結晶Siと重水素および三重水素終端ナノ結晶Siの作製(名古屋市立大学アイソトープ研究室を利用)をおこなう。水素終端ナノ結晶Siはフッ化水素酸およびエタノール混合溶液中で電気化学的にエッチングして作製するが,重水素または三重水素終端ナノ結晶Siは,水素終端ナノ結晶Si表面でおこる置換反応を利用して作製する。
(2)量子状態解析
現在までに確立した量子二重振動子モデルに基づき,IV属材料半導体表面における水素,重水素及び三重水素の量子力学的振る舞いを解明する。具体的には,実験にて得られた非弾性中性子散乱スペクトルから,水素の波動関数並びにポテンシャルを求める。終端した水素原子は局在性が強い調和ポテンシャル状態下に存在するため,Si-Hの屈曲振動モード(620 cm-1)は1 msという長い時間励起状態に存在する。一方,重水素および三重水素の屈曲振動モード(450-520 cm-1)はナノ結晶Siのフォノンエネルギー(450-520 cm-1)と共鳴しているため,局在性が弱まると同時に,終端した重水素原子が置かれているポテンシャルが大きく変化し,非調和性が大きくなり,1 psで緩和することが判明した。確立した量子二重振動子モデルの解析を通じて,他のIV属材料半導体表面における水素,重水素および三重水素のポテンシャル形状が,Si表面と同様な特性を持つかを理論的に明確化する。
(3)水素量子もつれ状態の応用
Si(100)1×1面に存在する軽水素が量子もつれ状態(H-Si-H鋏振動)を形成していることが判明した。今年度は,鋏振動が顕著に観測される材料を用いることによってどのような量子情報処理技術(もつれた光の発生並びに量子テレポーテーション)が可能となるかについて理論的および実験的な探査をおこなう。

Report

(3 results)
  • 2022 Annual Research Report
  • 2021 Annual Research Report
  • 2020 Annual Research Report
  • Research Products

    (13 results)

All 2023 2022 2021 2020 Other

All Journal Article (5 results) (of which Peer Reviewed: 5 results,  Open Access: 4 results) Presentation (1 results) Remarks (4 results) Patent(Industrial Property Rights) (3 results) (of which Overseas: 1 results)

  • [Journal Article] Observation of the transition from inverted coupled-resonator-induced transparency to inverted Autler-Townes splitting2023

    • Author(s)
      Sugio Daiki、Manabe Takahiro、Nakamura Keigo、Matsumoto Takahiro、Tomita Makoto
    • Journal Title

      Physical Review A

      Volume: 107 Issue: 1 Pages: 013110-013110

    • DOI

      10.1103/physreva.107.013110

    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Solid‐State Far‐Ultraviolet C Light Sources for the Disinfection of Pathogenic Microorganisms Using Graphene Nanostructure Field Emitters2023

    • Author(s)
      Neo Yoichiro、Hashimoto Gai、Koike Rei、Ohhara Takashi、Matsumoto Takahiro
    • Journal Title

      Global Challenges

      Volume: 7 Issue: 4 Pages: 2200236-2200236

    • DOI

      10.1002/gch2.202200236

    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Multiple quantum interrogation to determine the position of an object in a serial array of ring resonators2023

    • Author(s)
      Nakamura Keigo、Sugio Daiki、Manabe Takahiro、Kageyama Akari、Matsumoto Takahiro、Tomita Makoto
    • Journal Title

      Scientific Reports

      Volume: 13 Issue: 1 Pages: 8089-8089

    • DOI

      10.1038/s41598-023-35035-5

    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Quantum Proton Entanglement in Nanocrystalline Silicon Surface2021

    • Author(s)
      Takahiro Matsumoto, Hidehiko Sugimoto, Takashi Ohhara, Stephen M. Bennington, Makoto Tomita, and Susumu Ikeda
    • Journal Title

      Physical Review A

      Volume: B 103 Issue: 24 Pages: 245401-245401

    • DOI

      10.1103/physrevb.103.245401

    • Related Report
      2021 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Determination of localized surface phonons in nanocrystalline silicon by inelastic neutron scattering spectroscopy and its application to deuterium isotope enrichment2021

    • Author(s)
      Matsumoto Takahiro、Nomata Ikumi、Ohhara Takashi、Kanemitsu Yoshihiko
    • Journal Title

      Physical Review Materials

      Volume: 5 Issue: 6 Pages: 066003-066003

    • DOI

      10.1103/physrevmaterials.5.066003

    • Related Report
      2021 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Presentation] シリコンナノ結晶を用いた水素,重水素,3重水素置換反応2022

    • Author(s)
      牟桐, 松本貴裕, 金光義彦
    • Organizer
      2022年第69回応用物理学会春季学術講演会
    • Related Report
      2021 Annual Research Report
  • [Remarks] 見ないで物の存在と位置を判定できる量子的方法を開発!光を当てないで観測できる方法の実現へ

    • URL

      https://www.nagoya-cu.ac.jp/press-news/202306011400/

    • Related Report
      2022 Annual Research Report
  • [Remarks] 水銀フリー全固体型遠紫外(230 nm)光源の開発に世界で初めて成功!

    • URL

      https://www.nagoya-cu.ac.jp/press-news/202303081400/

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      2022 Annual Research Report
  • [Remarks] シリコン材料における量子もつれ状態を発見!量子コンピューターを超える超量子コンピューターの実現へ

    • URL

      https://www.nagoya-cu.ac.jp/press-news/20210811/

    • Related Report
      2021 Annual Research Report
  • [Remarks] シリコンナノ結晶表面を利用したエネルギー効率の高い重水素回収方法を発見しました!

    • URL

      https://www.nagoya-cu.ac.jp/press-news/20210816/

    • Related Report
      2021 Annual Research Report
  • [Patent(Industrial Property Rights)] 重水素分子除去装置,重水素分子除去方法,重水素生成方法,溶質分子除去装置,及び,溶質分子除去方法2023

    • Inventor(s)
      松本貴裕,石原正司,杉本秀彦
    • Industrial Property Rights Holder
      松本貴裕,石原正司,杉本秀彦
    • Industrial Property Rights Type
      特許
    • Industrial Property Number
      2023-115032
    • Filing Date
      2023
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
  • [Patent(Industrial Property Rights)] 量子もつれ装置2021

    • Inventor(s)
      松本貴裕
    • Industrial Property Rights Holder
      松本貴裕
    • Industrial Property Rights Type
      特許
    • Filing Date
      2021
    • Related Report
      2021 Annual Research Report
    • Overseas
  • [Patent(Industrial Property Rights)] 量子もつれ装置,これを用いた量子もつれ光子対発生装置,量子もつれ光子対レーザー装置,量子通信装置,量子暗号装置および量子コンピュータ2020

    • Inventor(s)
      松本貴裕,徳光昭夫
    • Industrial Property Rights Holder
      名古屋市立大学
    • Industrial Property Rights Type
      特許
    • Industrial Property Number
      2020-157501
    • Filing Date
      2020
    • Related Report
      2020 Annual Research Report

URL: 

Published: 2020-04-28   Modified: 2024-12-25  

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