| Project/Area Number |
20H05668
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| Research Category |
Grant-in-Aid for Scientific Research (S)
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| Allocation Type | Single-year Grants |
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Broad Section D
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| Research Institution | National Institute of Advanced Industrial Science and Technology |
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Principal Investigator |
片浦 弘道 国立研究開発法人産業技術総合研究所, 材料・化学領域, 招聘研究員 (30194757)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
田中 丈士 国立研究開発法人産業技術総合研究所, 材料・化学領域, 研究グループ長 (30415707)
平野 篤 国立研究開発法人産業技術総合研究所, 材料・化学領域, 主任研究員 (90613547)
斎藤 毅 国立研究開発法人産業技術総合研究所, 材料・化学領域, 上級主任研究員 (60371043)
桑原 有紀 国立研究開発法人産業技術総合研究所, 材料・化学領域, 主任研究員 (20635312)
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| Project Period (FY) |
2020-08-31 – 2025-03-31
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| Project Status |
Granted (Fiscal Year 2024)
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| Budget Amount *help |
¥196,690,000 (Direct Cost: ¥151,300,000、Indirect Cost: ¥45,390,000)
Fiscal Year 2024: ¥30,940,000 (Direct Cost: ¥23,800,000、Indirect Cost: ¥7,140,000)
Fiscal Year 2023: ¥37,700,000 (Direct Cost: ¥29,000,000、Indirect Cost: ¥8,700,000)
Fiscal Year 2022: ¥42,510,000 (Direct Cost: ¥32,700,000、Indirect Cost: ¥9,810,000)
Fiscal Year 2021: ¥45,370,000 (Direct Cost: ¥34,900,000、Indirect Cost: ¥10,470,000)
Fiscal Year 2020: ¥40,170,000 (Direct Cost: ¥30,900,000、Indirect Cost: ¥9,270,000)
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| Keywords | カーボンナノチューブ / 欠陥分析 / 欠陥修復 / 低欠陥合成 / 欠陥制御 / 構造分離 / 高移動度 |
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| Outline of Research at the Start |
1991年に日本で発見されたカーボンナノチューブ（以下CNT）は、軽量・高強度、高いキャリア移動度など優れた物性が理論的に予言されたが、その予言は未だ実現されていない。原因はCNTに多数存在する「欠陥」にある。本研究課題では、新開発の「欠陥密度によるCNT分離」を基盤技術とし、「欠陥修復技術」を構築することにより、欠陥を含まない無欠陥CNTの実現を目指す。さらに、CNTの精密構造分離技術と組み合わせる事により、構造が一義的に定義され、かつ欠陥を含まない「完全構造CNT」の創製と応用を目指す。
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| Outline of Annual Research Achievements |
単層カーボンナノチューブ（SWCNT）を欠陥密度の違いで分離する新技術を基盤として、構造が厳密に定義された欠陥の無い「完全構造SWCNT」を創出し、その応用展開を目指すことを目的としている。今年度は最も重要な課題である無欠陥分散技術開発に取り組んだ。
昨年度までの研究で、低欠陥合成および欠陥修復の研究を推進してきたが、その後の分離精製においては、溶媒中への孤立分散が必須となる。既存の超音波分散法では、いかに改良を加えたとしても無欠陥分散は不可能であるという結果を得たことから、計画を変更し、超音波を用いない分散方法を開発することとした。既報のマグネチックスターラーによる分散法を大幅に改良し、短時間で大量に低欠陥分散可能な手法を構築した。これにより、超音波分散では得ることができない低欠陥のカーボンナノチューブ孤立分散液を得ることに成功した。この分散液を金属・半導体分離することにより、極めて欠陥の少ない半導体型カーボンナノチューブを得ることができた。
一方、昨年度測定した単一構造カーボンナノチューブの共鳴ラマン散乱の結果を詳細に解析したところ、トリプルラマン効果で説明できることを明らかにした。これにより、カーボンナノチューブの結晶性の指標であるラマン強度比G/Dの過大評価が、グラファイトに比べて１０倍程度あることがわかった。G/Dの過大評価があることは当初から予測していたが、それがどの程度かが不明であったため、これは大幅な進展である。上記の低欠陥半導体カーボンナノチューブのG/D比は350程度であり、これまでの最高記録である150を大幅に凌駕した。これは高い結晶性を示唆しているが、過大評価分を考慮すれば、構造材料等に使われるグラファイトレベルであり、無定形カーボンに比べればはるかに高い結晶性を示しているが、改善の余地がまだあることがわかる。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
昨年度まで、様々な外的要因もあり進捗が遅れがちであったが、本年度は大きく進展した。まず、カーボンナノチューブの欠陥由来のラマン散乱であるDバンドの起源を明らかにし、結晶性の指標であるＧ／Ｄ比がグラファイトに比べどの程度の過大評価されるかを明らかにした。これにより、これまで不明瞭であった欠陥密度が定量的に議論できるようになってきた。また、新たな分散法の開発により、最大の懸案であった水への分散時の欠陥導入が大幅に改善された。これにより、既存の分離技術をそのまま適用し、低欠陥の半導体材料や単一構造ナノチューブの分離精製に応用可能である。実際、デバイス用途に最適な直径1.5nm付近の半導体型カーボンナノチューブでは、以前の２倍を超える高結晶性の試料の分取を実現した。得られた高結晶性半導体試料は、名古屋大学の共同研究者に提供され、デバイス性能の試験が行われている。主としてこれらの進展により、本課題は一気に加速され、完全構造ナノチューブの実現に向けて大きく前進することができた。
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| Strategy for Future Research Activity |
本研究課題で使用しているカーボンナノチューブは、低欠陥合成により合成された試料であり、処理前から欠陥は決して多くない。これをさらに低欠陥にする必要があるため、分散工程でわずかでも欠陥の増加があれば、全体として意味を成さない。したがって、本課題においては、欠陥を一切導入することなく分散する、無欠陥分散技術が不可欠となる。これまでにマグネチックスターラーを用いた低欠陥分散技術を開発したが、系統的な実験結果から、わずかに欠陥が導入されることを見出している。そこで、この問題点を解決し、完全な無欠陥分散を実現する新たな分散手法を開発する。この無欠陥分散と欠陥修復を組み合わせることにより、これまで誰も為しえていない、超低欠陥半導体および単一構造のカーボンナノチューブの創製を目指す。これらの超低欠陥カーボンナノチューブ試料を名古屋大学や東京大学、京都大学の研究協力者に提供して、応用の新展開を図る。特に、高移動度デバイスの開発への貢献を図る。
また、欠陥評価について残されている実験的エビデンスを得るため、単一構造カーボンナノチューブの大量分離を行って固体試料を作製し、非共鳴と共鳴におけるD-bandの強度変化を実験的に確認し、G/D比の過大評価の実験値を求めることを目指す。これは、多くの研究者や製品開発を行う企業にとって、極めて有益な指標を示す事になる。
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| Assessment Rating |
Interim Assessment Comments (Rating)
A: In light of the aim of introducing the research area into the research categories, the expected progress has been made in research.
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