第一原理計算と機械学習を用いた結晶粒界における原子・電子構造と機能相関性の解明

• Project/Area Number: 20J00773
• Research Category: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• Allocation Type: Single-year Grants
• Section: 国内
• Review Section: Basic Section 26020:Inorganic materials and properties-related
• Research Institution: Tohoku University (2022); Tokyo Institute of Technology (2020-2021)
• Principal Investigator: 清原 慎 東北大学, 金属材料研究所, 助教
• Project Period (FY): 2020-04-24 – 2023-03-31
• Project Status: Completed (Fiscal Year 2022)
• Budget Amount: ¥5,200,000 (Direct Cost: ¥4,000,000、Indirect Cost: ¥1,200,000); Fiscal Year 2022: ¥1,690,000 (Direct Cost: ¥1,300,000、Indirect Cost: ¥390,000); Fiscal Year 2021: ¥1,690,000 (Direct Cost: ¥1,300,000、Indirect Cost: ¥390,000); Fiscal Year 2020: ¥1,820,000 (Direct Cost: ¥1,400,000、Indirect Cost: ¥420,000)
• Keywords: マテリアルズインフォマティクス / 表面 / 格子欠陥 / 粒界 / アモルファス / 第一原理計算 / インフォマティクス

Outline of Research at the Start

1年目：情報科学の手法を取り入れることで，効率的に粒界構造と物性のデータを収集する．
2年目：クラスター解析等を用いて，粒界構造とバンドギャップの相関を明らかにする．また同様の解析を点欠陥形成エネルギーにも適用する．
3年目：これまでの手法を3元系にも適用し，2元系で発見した相関性が3元系にも適用可能か検討する．

Outline of Annual Research Achievements

材料中には、格子欠陥と呼ばれるバルク(結晶)とは異なる原子構造を持つ領域が存在する。それらは材料全体の物性を著しく低下させることがある一方で、的確に制御することでバルクでは実現し得なかった物性を発現させることが可能である。本研究では、格子欠陥が与える物性への影響を理解するために情報科学手法を用いて研究を行った。最終年度は、表面に関する成果を得た。
結晶表面は、触媒や半導体材料において重要な役割を果たす。そのような材料においては、イオン化ポテンシャル(IP)・電子親和力(EA)を用いたバンドアライメントが材料の機能を示す重要な指標となる。そこで本研究では、表面における系統的なIP・EAの評価を可能にするために機械学習を用いた。
第一原理計算に基づいたハイスループット計算により約3000個の酸化物の表面のIP・EAを計算した。いくつかの物質に関して実験値と比べた結果、IP・EAともによく一致し、高精度な大規模IP・EAデータベースを構築することに成功したといえる。二元系酸化物のデータを用いて、表面の原子構造の情報のみからIP・EAを予測するニューラルネットワークを構築した。その結果、高精度でIP・EAを予測することに成功した。さらに構築したニューラルネットワークにAttention layerを導入することで、予測精度をさらに向上させ、IP・EAに対する各原子サイトの影響を評価することができた。また原子構造を記述子化する過程をニューラルネットワークに接続することで、元素の影響をあらわに取り込むことを可能にし、結果三元系酸化物への拡張を可能した。

Research Progress Status

令和4年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

令和4年度が最終年度であるため、記入しない。

Research Products

• [Int'l Joint Research] University College London(英国)
• [Journal Article] Automatic determination of the spectrum?structure relationship by tree structure-based unsupervised and supervised learning (2022)
  • Author(s): Kiyohara Shin、Kikumasa Kakeru、Shibata Kiyou、Mizoguchi Teruyasu
  • Journal Title: Ultramicroscopy Volume: 233 Pages: 113438-113438
  • DOI: 10.1016/j.ultramic.2021.113438
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Quantification of the Properties of Organic Molecules Using Core‐Loss Spectra as Neural Network Descriptors (2021)
  • Author(s): Kikumasa Kakeru、Kiyohara Shin、Shibata Kiyou、Mizoguchi Teruyasu
  • Journal Title: Advanced Intelligent Systems Volume: 4 Issue: 1 Pages: 2100103-2100103
  • DOI: 10.1002/aisy.202100103
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Prediction of interface and vacancy segregation energies at silver interfaces without determining interface structures (2020)
  • Author(s): R. Otani, S. Kiyohara, K. Shibata and T. Mizoguchi
  • Journal Title: Applied Physics Express Volume: 13 Issue: 6 Pages: 065504-065504
  • DOI: 10.35848/1882-0786/ab8b6c
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Learning excited states from ground states by using an artificial neural network (2020)
  • Author(s): Kiyohara Shin、Tsubaki Masashi、Mizoguchi Teruyasu
  • Journal Title: npj Computational Materials Volume: 6 Issue: 1 Pages: 1-6
  • DOI: 10.1038/s41524-020-0336-3
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Radial distribution function from X-ray absorption near edge structure with an artificial neural network (2020)
  • Author(s): S. Kiyohara and T. Mizoguchi
  • Journal Title: J. Phys. Soc. Jpn Volume: 89 Issue: 10 Pages: 103001-103001
  • DOI: 10.7566/jpsj.89.103001
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Presentation] 機械学習を用いたイオン化ポテンシャル・電子親和力の予測 (2023)
  • Author(s): 清原 慎，高橋 亮，日沼 洋陽，大場 史康
  • Organizer: 応用物理学会
• [Presentation] ニューラルネットワークの感度解析に基づいた ELNES/XANES解釈法の開発 (2021)
  • Author(s): 菊政翔，清原慎，柴田基洋， 溝口照康
  • Organizer: 顕微鏡学会
• [Presentation] 第一原理計算と情報科学手法を用いたアモルファスSnO2中の酸素空孔の 原子・電子構造解析 (2021)
  • Author(s): 清原慎，David Mora-Fonz，Alexander Shluger，熊谷悠，大場史康
  • Organizer: エレクトロセラミックス研究討論会
• [Presentation] Analysis of Unique Atomic and Electronic Structures of Oxygen Vacancies in Amorphous SnO2 by First-Principles Calculations and Machine Learning (2021)
  • Author(s): Shin Kiyohara，David Mora-Fonz，Alexander Shluger，Yu Kumagai，Fumiyasu Oba
  • Organizer: MRM2021
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Prediction of ELNES and quantification of structural properties using artificial neural network (2020)
  • Author(s): S. Kiyohara, M. Tsubaki and T. Mizoguchi
  • Organizer: Microscopy and Microanalysis
  • Int'l Joint Research