Does vibrational light-matter strong coupling give a impact on the dielectric property?

• Project/Area Number: 20J00845
• Research Category: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• Allocation Type: Single-year Grants
• Section: 国内
• Review Section: Basic Section 35030:Organic functional materials-related
• Research Institution: University of Tsukuba
• Principal Investigator: 櫛田 創 筑波大学, 数理物質系, 特別研究員(SPD)
• Project Period (FY): 2020-04-24 – 2023-03-31
• Project Status: Completed (Fiscal Year 2022)
• Budget Amount: ¥11,700,000 (Direct Cost: ¥9,000,000、Indirect Cost: ¥2,700,000); Fiscal Year 2022: ¥3,900,000 (Direct Cost: ¥3,000,000、Indirect Cost: ¥900,000); Fiscal Year 2021: ¥3,900,000 (Direct Cost: ¥3,000,000、Indirect Cost: ¥900,000); Fiscal Year 2020: ¥3,900,000 (Direct Cost: ¥3,000,000、Indirect Cost: ¥900,000)
• Keywords: 光物質強結合 / 振動強結合 / ポラリトン / 誘電体 / OKE分光法 / インピーダンス法 / 分子振動 / 自己組織化 / 電気化学トランジスタ

Outline of Research at the Start

光共振器と任意の分子遷移が共鳴し、エネルギーや運動量が交換可能になることで新たな遷移状態を作り出す、巨視的コヒーレント状態のことを光物質強結合と呼ぶ。分子振動のようなエネルギーの小さな混成である振動光物質強結合(VSC)でも物質の特性に多大な影響を与えることが知られている。分子の誘電性は分子振動と密接に関わる物性であるが、VSC下の誘電体の基礎挙動自体が未解明である。本研究ではVSC下における基本的な誘電体の性質を誘電率などの物理指数に着目し、新たな学理を打ち立てる。さらに、機能性材料へと発展させ、VSCに基づいた革新的なデバイス作製を行う。

Outline of Annual Research Achievements

分子振動と光共振器が共鳴することでコヒーレントな光と物質の混成状態を形成することを振動光物質強結合(VSC)という。近年、そのエネルギー変化の小ささにも関わらず、VSC状態において化学反応や結晶化、超電導など多岐にわたる物性に大きな変化をもたらすことが報告されている。本研究では分子の誘電率などのパラメータに着目し、VSCが与える物理的影響の本質を明らかにすることを目的としている。 今年度も引き続き研究計画に基づき、フランス・ストラスブールで強結合(SC)についての研究をトーマス・エブソン教授の下で遂行した。
フェムト秒レーザーを用いたポンププローブ法である光カー効果(OKE)分光のセットアップを立ち上げ、高周波における液体分子の回転緩和をVSC下で測定した。さらにはVSCほどの薄い膜圧(~10 um)程度でも高感度に分子の回転緩和を測定可能である共鳴カー効果法(ROKE)を開発し、その実験技術をThe Journal of Physical Chemistry Lettersに報告した。
また、VSCのみならず液体での励起子強結合の系にもROKEを適応し、非共振器下での挙動と異なる挙動を確認した。 ROKEは高濃度溶液になるほど緩和時間が短くなる。これはエネルギー移動によって励起子の異方性緩和が早まることに起因していると考えられる。液体強結合系では強結合下でエネルギー移動が高速で起き、結果として通常時よりも早い緩和が観測された。

Research Progress Status

令和4年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

令和4年度が最終年度であるため、記入しない。

Research Products

• [Int'l Joint Research] ストラスブール大学(フランス)
• [Int'l Joint Research] ストラスブール大学(フランス)
• [Int'l Joint Research] ハイデルベルグ大学(ドイツ)
• [Int'l Joint Research] ストラスブール大学(フランス)
• [Int'l Joint Research] ハイデルベルク大学(ドイツ)
• [Journal Article] Ultrafast Dynamics of Solute Molecules Probed by Resonant Optical Kerr Effect Spectroscopy (2022)
  • Author(s): Soh Kushida, Kuidong Wang, Cyriaque Genet, Thomas W. Ebbesen
  • Journal Title: J. Phys. Chem. Lett. Volume: 13 Issue: 40 Pages: 9309-9315
  • DOI: 10.1021/acs.jpclett.2c02461
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Supramolecular Assembly of Conjugated Polymers under Vibrational Strong Coupling (2021)
  • Author(s): Joseph Kripa、Kushida Soh、Smarsly Emanuel、Ihiawakrim Dris、Thomas Anoop、Paravicini‐Bagliani Gian Lorenzo、Nagarajan Kalaivanan、Vergauwe Robrecht、Devaux Eloise、Ersen Ovidiu、Bunz Uwe H. F.、Ebbesen Thomas W.
  • Journal Title: Angewandte Chemie Volume: 133 Issue: 36 Pages: 19817-19822
  • DOI: 10.1002/ange.202105840
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Fast Response Organic Supramolecular Transistors Utilizing In-situ π-ion Gels (2021)
  • Author(s): Soh Kushida, Emanuel Smarsly, Irene Wacker, Yohei Yamamoto, Rasmus R. Schroder, Uwe H. F. Bunz
  • Journal Title: Adv. Mater. Volume: 2-33 Issue: 4 Pages: 2006061-2006061
  • DOI: 10.1002/adma.202006061
  • NAID: 120007180693
  • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Light-Emitting Electrochemical Cells Based on Conjugated Ion Gels (2020)
  • Author(s): Kushida Soh、Kebrich Sebastian、Smarsly Emanuel、Strunk Karl-Philipp、Melzer Christian、Bunz Uwe H. F.
  • Journal Title: ACS Applied Materials & Interfaces Volume: 12 Issue: 34 Pages: 38483-38489
  • DOI: 10.1021/acsami.0c11951
  • Peer Reviewed
• [Presentation] 超高速分光で視る強結合下での液体ダイナミクス (2022)
  • Author(s): 櫛田創
  • Organizer: レーザー学会第572回研究報告 有機コヒーレントフォトニクス
• [Presentation] πイオンゲルを用いた新規有機超分子デバイス:PIGT (2021)
  • Author(s): 櫛田 創，吉永享太, 山本洋平, ウーベ ブンツ
  • Organizer: 応用物理学会第68回春季学術講演会
  • Invited
• [Presentation] πイオンゲルを用いた新規有機超分子デバイス:PIGT (2020)
  • Author(s): 櫛田 創、ウーベ ブンツ
  • Organizer: 第81回応用物理学会秋季学術講演会
• [Remarks] Chemistry World記事
  • URL: https://www.chemistryworld.com/news/transient-quantum-fluctuations-tune-polymer-self-assembly/4014110.article
• [Remarks] 電気伝導性と応答速度を両立する新しいゲル状電気化学トランジスタを開発
  • URL: https://www.tsukuba.ac.jp/journal/technology-materials/20201215140002.html