固体中の原子変位に関する電子論の構築と反強誘電体合成への応用

Research Project

Project/Area Number	20J01149
Research Category	Grant-in-Aid for JSPS Fellows
Allocation Type	Single-year Grants
Section	国内
Review Section	Basic Section 26020:Inorganic materials and properties-related
Research Institution	Kyushu University
Principal Investigator	吉田傑九州大学, 工学研究院, 特別研究員(PD)
Project Period (FY)	2020-04-24 – 2023-03-31
Project Status	Declined (Fiscal Year 2022)
Budget Amount *help	¥4,810,000 (Direct Cost: ¥3,700,000、Indirect Cost: ¥1,110,000) Fiscal Year 2022: ¥1,560,000 (Direct Cost: ¥1,200,000、Indirect Cost: ¥360,000) Fiscal Year 2021: ¥1,560,000 (Direct Cost: ¥1,200,000、Indirect Cost: ¥360,000) Fiscal Year 2020: ¥1,690,000 (Direct Cost: ¥1,300,000、Indirect Cost: ¥390,000)
Keywords	第一原理計算 / ヤーン-テラー効果 / ペロブスカイト / 空間群 / 強誘電体 / 反強誘電体 / 八面体回転
Outline of Research at the Start	固体中での原子変位は(たとえそれがごく僅かであっても)、結晶の対称性を低下させ、同時に結晶の弾性的・電気的・磁気的な物性を大きく変化させる。しかし、固体中での原子変位を制御するための指針は、これまで限られた物質群や変位パターンを対象としたものしか存在しない。本研究では、結晶の電子バンド構造と変位パターンを関連付け、原子変位を統一的に扱える"固体中の原子変位の電子論"を構築する。得られた理解に基づいて、結晶中で反極性変位を誘起させることで、反強誘電体の設計を試みる。その応用可能性とは裏腹にこれまで具体的な材料探索の指針が存在しなかった反強誘電体において、初の設計指針提示を目指す。
Outline of Annual Research Achievements	研究実施計画では、今年度は第一原理計算に基づく研究に並行して実験的研究を行い、翌年度の実験的研究に移行していく予定であった。しかし、翌年度の交付申請辞退が確定したため今年度の実験的研究を取り止め、第一原理計算に重点を置いて研究を遂行した。前年度までの主な成果として、・波数qの値によらず、固体中の原子変位を電子状態の混成により説明付ける枠組みを構築した・酸化レニウム型の化合物に対して理論を適用し、これまで幾何的な要因で生じると考えられてきた酸素八面体回転が、共有結合により駆動されることを示したの2点が挙げられる。今年度は、より複雑な組成を持つペロブスカイト化合物ABX3を対象に選び、構築した手法の検証を試みた。以下では特にCaTiO3とNaTaO3に対して得られた結果を述べる。これら２つの化合物はほぼ同じ許容因子を持つ一方で、温度変化による変位型構造相転移の挙動が異なる。この差異はこれまで明確に説明されてこなかった。本研究では、B-Xの共有結合が擬Jahn-Teller効果によりこれらの変位を誘起することを確認した上で、Crystal Orbital Hamiltonian Population (COHP)の計算を行い、B-X共有結合の大きさの違いが相転移の挙動に影響を与えることを突き止めた。また、従来支配的であると考えられてきたA-X相互作用による寄与と、B-X共有結合による寄与を分離し、両者を個別に定量的に評価することにも成功した。本研究で提案した手法は、広い物質群に対して適用でき、また従来とは全く異なる観点から固体中の原子変位に関して知見を与えてくれることがわかった。得られた成果は原著論文としてまとめ、アメリカ物理学会の英文誌である「Physical Review Letters」に掲載されている。
Research Progress Status	翌年度、交付申請を辞退するため、記入しない。
Strategy for Future Research Activity	翌年度、交付申請を辞退するため、記入しない。