| Project/Area Number |
20J01280
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| Research Category |
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
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| Allocation Type | Single-year Grants |
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| Section | 国内 |
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| Review Section |
Basic Section 35020:Polymer materials-related
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| Research Institution | National Defense Medical College |
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Principal Investigator |
秦 裕樹 防衛医科大学校(医学教育部医学科進学課程及び専門課程、動物実験施設、共同利用研究施設、病院並びに防衛, 防衛医学研究センター, 助教 (30872981)
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| Project Period (FY) |
2020-04-24 – 2023-03-31
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| Project Status |
Completed (Fiscal Year 2020)
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| Budget Amount *help |
¥4,030,000 (Direct Cost: ¥3,100,000、Indirect Cost: ¥930,000)
Fiscal Year 2020: ¥1,430,000 (Direct Cost: ¥1,100,000、Indirect Cost: ¥330,000)
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| Keywords | 分子夾雑系 / 高分子クラウディング / 重なり濃度 / 排除体積 / 分子集合化 / 結晶化 / ナノ構造 / 医薬品原薬 |
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| Outline of Research at the Start |
化学実験は一般に混じり気のない溶液中で実施されるのに対して、我々生体内では化学現象が、様々な分子や微粒子が超高濃度で存在する複雑な環境（分子夾雑系と称される）で起こっており、必然的に分子夾雑系の影響を受けることで化学現象が制御されている。本研究ではそれに倣い、試験管内において分子夾雑系をデザインして構築し、それにより人工系における分子集合化を精密制御し、緻密なナノ構造をもつ新たな機能性材料を創製することを目指す。
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| Outline of Annual Research Achievements |
溶解した高分子からなる夾雑系における分子結晶化を調査した。相互に結合する二種類の四分岐型ポリエチレングリコール（PEG）をプレポリマーとして用いた液相合成により、分子量が異なる様々なPEGを完全溶解状態で調製した。結晶性モデル分子としてカフェインを用い、その結晶化挙動への高分子夾雑の影響を評価した。
合成したPEGは流体力学半径が4、9、および20 nmであり、それらの1~60 g/L水溶液中においてカフェインを結晶化させた。その結果、いずれの条件においても溶液が白濁し、これはカフェインの微結晶の生成に起因することが光学顕微鏡観察ならびに広角X線回折測定によりわかった。そこで溶液の濁度をカフェイン結晶化の指標とし、その経時変化を評価した。PEG濃度が1~20 g/Lの希薄領域では、PEGが高分子量ほど濁度の増加速度が大きかった。これは、高分子量PEGがカフェインの結晶化を促進することを示している。高分子の排除体積に由来する枯渇引力がカフェインの分子クラスター間にはたらき、結果として結晶核形成が促進されるためと推察される。
一方で、重なり濃度以上の準希薄領域である60 g/LのPEG溶液中では、カフェインの結晶化速度にPEG分子量依存性がなかった。これは、準希薄領域の高分子溶液の特徴サイズがブロッブであることに起因すると推察される。ブロッブは枯渇引力をはじめとする様々な高分子溶液特性を決定する基本ユニットであり、準希薄領域ではそのサイズに分子量依存性がない。それゆえ、本系ではカフェイン分子クラスター間にはたらく枯渇引力が同程度となり、結果として結晶化速度にPEG分子量依存性がなかったものと推察される。
以上から、高分子の重なり合いが、結晶化に基づく分子集合化挙動を誘導することが明らかとなった。
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| Research Progress Status |
翌年度、交付申請を辞退するため、記入しない。
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| Strategy for Future Research Activity |
翌年度、交付申請を辞退するため、記入しない。
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