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高効率高選択的直接変換を可能とする多元金属クラスター触媒の創製

Research Project

Project/Area Number 20J15181
Research Category

Grant-in-Aid for JSPS Fellows

Allocation TypeSingle-year Grants
Section国内
Review Section Basic Section 34010:Inorganic/coordination chemistry-related
Research InstitutionTokyo Institute of Technology

Principal Investigator

小泉 宙夢  東京工業大学, 物質理工学院, 特別研究員(DC2)

Project Period (FY) 2020-04-24 – 2022-03-31
Project Status Completed (Fiscal Year 2021)
Budget Amount *help
¥1,700,000 (Direct Cost: ¥1,700,000)
Fiscal Year 2021: ¥800,000 (Direct Cost: ¥800,000)
Fiscal Year 2020: ¥900,000 (Direct Cost: ¥900,000)
Keywords多元金属クラスター / サブナノ粒子 / プロピレン / プロピレンオキシド / エポキシ化 / 活性酸素
Outline of Research at the Start

多元金属クラスターは数種類の元素から成り、数個から数十個の原子で構成される。本研究では、従来の触媒とは異なる活性種を形成することが期待される多元金属クラスターを駆使して、これまでは不可能であった「高効率」と「高選択率」の両立を狙う。具体的には、気相酸化反応でのプロピレンオキシド直接合成を指向し、プロピレン転化率およびプロピレンオキシド選択率ともに高い値を示す多元金属クラスター触媒を開発する。多元金属クラスターの構成原子数依存性と組成依存性を系統的に整理し、クラスター表面の異種金属結合を精密に制御することで高効率高選択的直接変換を狙う。

Outline of Annual Research Achievements

本研究の目的は、「プロピレンオキシドの高効率高選択的直接合成を可能とする多元金属クラスター触媒の創製」である。従来の触媒とは異なる活性種を形成することが期待される多元金属クラスターを駆使して、これまでは不可能であった「高効率」と「高選択率」の両立を狙う。具体的には、気相酸化反応でのプロピレンオキシド直接合成を実現すべく、プロピレン転化率およびプロピレンオキシド選択率ともに高い値を示す多元金属クラスター触媒の開発に取り組んだ。
前年度では、シリカに担持された酸化銅クラスターによるプロピレンオキシドの生成を確認した。今年度は銅を基軸として、種々の銅含有多元金属クラスターの合成および性能検討に取り組んだ。その結果、プロピレン気相酸化において、銅―ルテニウム複合酸化物クラスターが酸化銅クラスターよりも高いプロピレンオキシド選択率を示し、銅とルテニウムの相乗効果が発現していることを明らかした。プロピレン転化率とプロピレンオキシド選択率の関係を整理すると、酸化銅―酸化ルテニウムクラスターはプロピレン転化率が大きい領域でも、比較的高いプロピレンオキシド選択率を維持していた。反応温度275℃で、酸化銅―酸化ルテニウムクラスターは検討した触媒の中では最も高いプロピレンオキシド収率を与え、酸化銅クラスターの5.3倍のプロピレンオキシド収率となることを見出した。酸化銅クラスター中のCu-O-Cu結合と比べて、酸化銅―酸化ルテニウムクラスター中のCu-O-Ru結合はルテニウムにより易還元性であることが考えられる。Cu-O-Ru結合からプロピレンが酸素を受け取ると、Cu種はCu(I)へと還元される。Cu(I)は親電子的な酸素種を形成することからプロピレンの選択的エポキシ化に有効であり、そのため酸化銅―酸化ルテニウムクラスターは酸化銅クラスターよりも高いエポキシ選択率を示した可能性がある。

Research Progress Status

令和3年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

令和3年度が最終年度であるため、記入しない。

Report

(2 results)
  • 2021 Annual Research Report
  • 2020 Annual Research Report
  • Research Products

    (5 results)

All 2022 2021 2020

All Journal Article (1 results) (of which Peer Reviewed: 1 results) Presentation (4 results)

  • [Journal Article] Copper-bismuth Binary Oxide Clusters: An Efficient Catalyst for Selective Styrene Bisperoxidation2022

    • Author(s)
      Koizumi Hiromu, Tanabe Makoto, Kambe Tetsuya, Imaoka Takane, Wang-Jae Chun, Yamamoto Kimihisa
    • Journal Title

      Chemistry Letters

      Volume: 51 Issue: 3 Pages: 317-320

    • DOI

      10.1246/cl.210725

    • Related Report
      2021 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Presentation] 多元金属サブナノ粒子による炭化水素の選択的酸化反応2021

    • Author(s)
      小泉宙夢, 神戸徹也, 田邊真, 山元公寿
    • Organizer
      第128回触媒討論会
    • Related Report
      2021 Annual Research Report
  • [Presentation] Copper-Metal Oxide Hybrid Subnanoparticles for Catalytic Selective Oxidations2021

    • Author(s)
      小泉宙夢、神戸徹也、田邊真、山元公寿
    • Organizer
      日本化学会第101春季年会2021
    • Related Report
      2020 Annual Research Report
  • [Presentation] 多元金属クラスターの合成とその酸化触媒特性2020

    • Author(s)
      小泉宙夢、田邊真、山元公寿
    • Organizer
      ナノ学会第18回大会
    • Related Report
      2020 Annual Research Report
  • [Presentation] 多元金属サブナノ粒子触媒によるアルケン酸化2020

    • Author(s)
      小泉宙夢、田邊真、山元公寿
    • Organizer
      第126回触媒討論会
    • Related Report
      2020 Annual Research Report

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Published: 2020-07-07   Modified: 2024-03-26  

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