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酸化グラフェンを触媒として用いた新規半導体表面加工技術の開発

Research Project

Project/Area Number 20J20411
Research Category

Grant-in-Aid for JSPS Fellows

Allocation TypeSingle-year Grants
Section国内
Review Section Basic Section 28010:Nanometer-scale chemistry-related
Research InstitutionKyoto University

Principal Investigator

窪田 航  京都大学, 工学研究科, 特別研究員(DC1)

Project Period (FY) 2020-04-24 – 2023-03-31
Project Status Completed (Fiscal Year 2022)
Budget Amount *help
¥3,100,000 (Direct Cost: ¥3,100,000)
Fiscal Year 2022: ¥1,000,000 (Direct Cost: ¥1,000,000)
Fiscal Year 2021: ¥1,000,000 (Direct Cost: ¥1,000,000)
Fiscal Year 2020: ¥1,100,000 (Direct Cost: ¥1,100,000)
Keywords酸化グラフェン / 半導体加工 / アシストエッチング / 触媒 / シリコン / 活性点 / 反応速度論
Outline of Research at the Start

近年,MEMSや3次元LSIの貫通電極用孔形成のための高アスペクト比な湿式半導体表面加工手法として,貴金属や炭素材料をエッチング反応に対する触媒として用いたアシストエッチングが注目されている.この手法では触媒材料が担持された半導体基板を酸化剤を含む特定の溶液に浸漬すると,触媒材料が酸化剤還元反応を促進することで,触媒直下が優先的に酸化溶解するという現象を利用している.本研究では,安価に大量生産可能な二次元炭素材料である酸化グラフェンが有する酸化剤還元反応に対する触媒作用を用いたアシストエッチング技術の開発及び触媒機構解明を目的とする.

Outline of Annual Research Achievements

半導体表面微細加工技術の一つとして貴金属や炭素材料を触媒として用いたアシストエッチングが注目されている.触媒を担持した半導体基板を酸化剤を含むエッチング液に浸漬すると,触媒が酸化剤還元反応を促進することで触媒直下における半導体材料の酸化溶解が優先的に進行する.当研究室では触媒材料として,酸化剤還元反応に対して触媒活性である酸化グラフェン(GO:Graphene Oxide)を用いたSiアシストエッチングおよびその反応機構を報告してきた.本研究では新たにInPへのGOアシストエッチング適用を試みた.まず,InPのGOアシストエッチングにおける溶液種依存性を調査したところ,溶液に用いる酸によってアシストエッチング挙動が異なることが示された.そこで,エッチング後の試料表面を分析したところ,表面の酸化膜の有無がエッチング挙動に影響していることが示唆された.この結果は使用する溶液のInP表面に形成された酸化物の溶解度の違いがアシストエッチングにおける律速過程を支配していることが示唆された.溶液の酸化膜溶解度が高く,GOが触媒として機能する酸化剤還元が律速過程である場合は,GO直下の優先的なエッチングが進行する.一方で,溶液の酸化膜に対する溶解度が低く,酸化膜溶解が律速過程である場合はGOが酸化膜溶解を促進することはできずに物質拡散を阻害することでGOがエッチング反応を阻害し,マスクとして機能した.さらに,InPのアシストエッチングにおける酸化剤種の影響について検討を行い,使用する酸化剤によってもアシストエッチング挙動の違いが生じることが示された.GOアシストエッチングにおいてはGO上での酸化剤還元反応速度が対反応であるGO直下のInP酸化溶解反応速度と対応している.GOの酸化剤還元反応に対する触媒活性の違いがGO直下のInP酸化溶解反応速度に影響したことが示唆された.

Research Progress Status

令和4年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

令和4年度が最終年度であるため、記入しない。

Report

(3 results)
  • 2022 Annual Research Report
  • 2021 Annual Research Report
  • 2020 Annual Research Report
  • Research Products

    (16 results)

All 2023 2022 2021 2020

All Journal Article (4 results) (of which Peer Reviewed: 4 results) Presentation (12 results) (of which Int'l Joint Research: 3 results)

  • [Journal Article] Chemical etching of InP assisted by graphene oxide2023

    • Author(s)
      Kubota Wataru、Utsunomiya Toru、Ichii Takashi、Sugimura Hiroyuki
    • Journal Title

      Japanese Journal of Applied Physics

      Volume: 62 Issue: SG Pages: SG1040-SG1040

    • DOI

      10.35848/1347-4065/acc03a

    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Vapor-Phase Chemical Etching of Silicon Assisted by Graphene Oxide for Microfabrication and Microcontact Printing2022

    • Author(s)
      Kubota Wataru、Yamaoka Ryoya、Utsunomiya Toru、Ichii Takashi、Sugimura Hiroyuki
    • Journal Title

      ACS Applied Nano Materials

      Volume: 5 Issue: 8 Pages: 11707-11714

    • DOI

      10.1021/acsanm.2c02690

    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Chemical Etching of Silicon Assisted by Graphene Oxide in an HF?HNO<sub>3</sub> Solution and Its Catalytic Mechanism2021

    • Author(s)
      Kubota Wataru、Utsunomiya Toru、Ichii Takashi、Sugimura Hiroyuki
    • Journal Title

      Langmuir

      Volume: 37 Issue: 32 Pages: 9920-9926

    • DOI

      10.1021/acs.langmuir.1c01681

    • Related Report
      2021 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Local current mapping of electrochemically-exfoliated graphene oxide by conductive AFM2020

    • Author(s)
      Kubota Wataru、Utsunomiya Toru、Ichii Takashi、Sugimura Hiroyuki
    • Journal Title

      Japanese Journal of Applied Physics

      Volume: 59 Issue: SN Pages: SN1001-SN1001

    • DOI

      10.35848/1347-4065/ab80df

    • NAID

      120006841308

    • Related Report
      2020 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Presentation] 気相法によるマイクロパターン酸化グラフェンアシストシリコンエッチング2023

    • Author(s)
      窪田 航
    • Organizer
      表面技術協会第147回講演大会
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
  • [Presentation] マイクロコンタクトプリンティングを併用したシリコンの気相中酸化グラフェンアシストエッチング2022

    • Author(s)
      窪田 航
    • Organizer
      第83回応用物理学会秋季学術講演会
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
  • [Presentation] Pattern etching of silicon assisted by graphene oxide in a vapor phase combined with micro-contact printing2022

    • Author(s)
      Wataru Kubota
    • Organizer
      IVC-22
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Chemical etching of InP assisted by graphene oxide2022

    • Author(s)
      Wataru Kubota
    • Organizer
      MNC-2022
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      2022 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 酸化グラフェンアシストInPエッチング法の開発2022

    • Author(s)
      窪田 航
    • Organizer
      表面技術協会第145回講演大会
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      2021 Annual Research Report
  • [Presentation] マイクロパターン酸化グラフェンを援用した気相中シリコンエッチング2022

    • Author(s)
      窪田 航
    • Organizer
      第3回先端ナノミクス若手研究者交流会
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      2021 Annual Research Report
  • [Presentation] InP基板の酸化グラフェンアシストエッチング2022

    • Author(s)
      窪田 航
    • Organizer
      第69回応用物理学会春季学術講演会
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      2021 Annual Research Report
  • [Presentation] 酸化グラフェンマイクロパターンを援用したシリコンの気相中エッチング2021

    • Author(s)
      窪田 航
    • Organizer
      第82回応用物理学会秋季学術講演会
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      2021 Annual Research Report
  • [Presentation] Chemical etching of silicon assisted by graphene oxide in HF-H2O2 vapor2021

    • Author(s)
      Kubota Wataru
    • Organizer
      Interfinish2020 20th world congress
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      2021 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] フッ硝酸を用いた酸化グラフェンアシストシリコンエッチング2021

    • Author(s)
      窪田 航
    • Organizer
      表面技術協会第143回講演大会
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      2020 Annual Research Report
  • [Presentation] 気相中酸化グラフェンアシストシリコンエッチング2021

    • Author(s)
      窪田 航
    • Organizer
      第68回応用物理学会春季学術講演会
    • Related Report
      2020 Annual Research Report
  • [Presentation] 酸化グラフェンアシストシリコンエッチングにおける反応活性点2020

    • Author(s)
      窪田 航
    • Organizer
      第81回応用物理学会秋季学術講演会
    • Related Report
      2020 Annual Research Report

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Published: 2020-07-07   Modified: 2024-03-26  

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