| Project/Area Number |
20J20968
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| Research Category |
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
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| Allocation Type | Single-year Grants |
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| Section | 国内 |
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| Review Section |
Basic Section 32020:Functional solid state chemistry-related
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| Research Institution | Hokkaido University |
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Principal Investigator |
林 峻大 北海道大学, 大学院総合化学院, 特別研究員(DC1)
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| Project Period (FY) |
2020-04-24 – 2023-03-31
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| Project Status |
Completed (Fiscal Year 2022)
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| Budget Amount *help |
¥3,100,000 (Direct Cost: ¥3,100,000)
Fiscal Year 2022: ¥1,000,000 (Direct Cost: ¥1,000,000)
Fiscal Year 2021: ¥1,000,000 (Direct Cost: ¥1,000,000)
Fiscal Year 2020: ¥1,100,000 (Direct Cost: ¥1,100,000)
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| Keywords | 励起子ポラリトン / 強結合 / 格子プラズモン / 電気化学 / 電気化学電位制御 |
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| Outline of Research at the Start |
金属ナノ粒子は可視光と共鳴し自由電子の集団振動であるプラズモンを発現する。この際、ナノ粒子近傍に配置した分子励起子とプラズモンが互いに強く相互作用しあう強結合状態下では、励起子ポラリトンと呼ばれる特異な励起状態が形成する。励起子ポラリトンは通常の励起子の数千倍に及ぶ長距離伝播を起こすため、高効率な光電変換系の創出に繋がると期待される。本研究では、金属ナノ粒子を異方的に配列した金属Lattice構造体を用いることで、励起子ポラリトンのエネルギーの伝播方向を制御する手法を確立する。その上で本系を用いた光電変換系の構築し、励起子ポラリトンのエネルギーを高効率に外部へ取り出す手法を創出する。
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| Outline of Annual Research Achievements |
大きさ数十nmの金属ナノ構造体は可視光照射に伴い、自由電子の集団振動である局在表面プラズモン応答を示す。このプラズモン場と分子励起子が光エネルギーの授受を繰り返す強結合状態では、励起子ポラリトンと呼ばれる光と物質の混成準位が形成する。本研究は、励起子ポラリトンの長距離伝搬能に着目し、励起子ポラリトンを用いた新たな光電変換系の創出を目指すものである。前年度までに、格子プラズモンモードを発現する金属格子構造体を作製し、色素分子を導入することで強結合系を構築した。その上で角度分解消光計測によって照射角度に依存する励起子ポラリトンのエネルギー分散関係を取得し、励起子ポラリトンの異方的な長距離伝搬が起こりうることを実証している。
一方、励起子ポラリトンの光電変換系への適用に当たっては、その長距離伝搬能のみならず電荷分離効率も重要なファクターとなる。特に近年、励起子ポラリトンに関する量子光学理論の進展によって、光誘起電子移動反応と熱的電子移動反応双方の変調の可能性が指摘されている。そこで当該年度では、励起子ポラリトンに関する量子光学モデルと電極反応理論に基づき、構築した強結合系がどの様な電荷分離・電子移動応答を示すかについて理論的な解析に取り組んだ。その結果、光電変換系のような電極を用いる系においても、プラズモン-物質相互作用の結合強度が十分大きい領域では主にMarcusの逆転領域においてポラリトン効果による電子移動速度の変調が生じるうることを見出した。この効果は、反応ギブズエネルギーの増加に伴う電子移動速度の減少を抑制し、電荷分離プロセスの向上に繋がる可能性がある。当該年度内ではこの現象の実験的な実証には至らなかったものの、得られた知見に基づき今後、理論的解釈が容易な単電子移動反応を示す金属錯体と格子プラズモン場を用いた系を設計し、実験的検証を進めていく予定である。
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| Research Progress Status |
令和4年度が最終年度であるため、記入しない。
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| Strategy for Future Research Activity |
令和4年度が最終年度であるため、記入しない。
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