電子構造とフェルミレベル制御による高次高調波発生の解明と制御

• Project/Area Number: 20J22225
• Research Category: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• Allocation Type: Single-year Grants
• Section: 国内
• Review Section: Basic Section 13020:Semiconductors, optical properties of condensed matter and atomic physics-related
• Research Institution: Tokyo Metropolitan University
• Principal Investigator: 西留 比呂幸 東京都立大学, 大学院理学研究科, 特別研究員(DC1)
• Project Period (FY): 2020-04-24 – 2023-03-31
• Project Status: Completed (Fiscal Year 2022)
• Budget Amount: ¥3,100,000 (Direct Cost: ¥3,100,000); Fiscal Year 2022: ¥1,000,000 (Direct Cost: ¥1,000,000); Fiscal Year 2021: ¥1,000,000 (Direct Cost: ¥1,000,000); Fiscal Year 2020: ¥1,100,000 (Direct Cost: ¥1,100,000)
• Keywords: 高次高調波発生 / カーボンナノチューブ / 遷移金属ダイカルコゲナイド / フェルミレベル制御 / トンネリング制御 / ディラック材料 / グラフェン

Outline of Research at the Start

近年、固体における高次高調波発生(HHG)が測定可能となり、物質の電子構造を調べる手法などへの応用が期待されている。そのためには、物質の電子構造とフェルミレベルおよびHHGとの関係を理解することが重要であるが、未だ明らかではない。
本研究では、特徴的な電子構造を持つナノ物質である金属型カーボンナノチューブ、グラフェン、遷移金属ダイカルコゲナイドに対し、電界効果デバイス構造を組み込むことでそのフェルミレベル制御を可能にする。フェルミレベル制御を行ったこれらの物質からHHGを測定し、電子構造およびフェルミレベルとHHGの関係解明を行う。これより、HHGによる物質の電子構造解明に必須となる知見が得られると期待される。

Outline of Annual Research Achievements

固体における高次高調波発生(HHG)は、従来の非線形光学ではできない非摂動な光学現象である。本研究は、この固体におけるHHGと電子構造およびフェルミレベルとの関係解明により、HHGによる電子構造解明に必須となる知見を獲得することを目指す。このためにR4年度は、①バンド分散が鋭く変化する金属型単層カーボンナノチューブ(SWCNT)と単層グラフェン、②広いバンドギャップを持つ二硫化モリブデン(MoS2)に対し調査を行った。これらに対し、電界効果デバイス構造によるフェルミレベル制御法を用いた実験と数値計算により、以下の成果を得た。
①鋭い電子構造である線形分散を持つ材料：R3年度の結果をもとに、さらなる実験と数値計算を行い、変化の背景を調査した。これらの結果に関して共同研究者と議論を重ねたところ、鋭い電子構造の一つである線形分散は、HHGにほぼ寄与しないことが判明した。一方で、調査の過程で、レーザー強度とフェルミレベルの関係がHHGの強度変化を決めるという想定外の発見があった。この背景解明を、単純なバンド構造を持つ半導体型SWCNTを用いて行ったところ、HHG特有の発生過程であるトンネリング過程を制御した結果であることを解明した。この結果から、高次高調波発生を特徴づける「非摂動性」を、フェルミレベルも決定することが判明した。
②広いバンドギャップを持つMoS2：R3年度の結果はノイズがあり、HHGの変化が不明瞭な点があったため、測定系を改善し、調査を行った。この結果、SWCNTにおける先行研究で判明したフェルミレベル制御によるHHGの増大の観測に成功した。MoS2の傾向は、ギャップ内において顕著であり、SWCNTの結果とは異なっている。この背景には、次元性の影響やキャリア散乱等の影響などが効いていると考えられる。また、MoS2は非対称な構造を持つため、SWCNTでは観測できなかった偶数次の変化も調査した。これに関しては、奇数次と同様の傾向を確認した。

Research Progress Status

令和4年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

令和4年度が最終年度であるため、記入しない。

Research Products

• [Journal Article] Hall effect in gated single-wall carbon nanotube films (2022)
  • Author(s): Yomogida Yohei、Horiuchi Kanako、Okada Ryotaro、Kawai Hideki、Ichinose Yota、Nishidome Hiroyuki、Ueji Kan、Komatsu Natsumi、Gao Weilu、Kono Junichiro、Yanagi Kazuhiro
  • Journal Title: Scientific Reports Volume: 12 Issue: 1 Pages: 101-101
  • DOI: 10.1038/s41598-021-03911-7
  • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Control of High-Harmonic Generation by Tuning the Electronic Structure and Carrier Injection (2020)
  • Author(s): Nishidome Hiroyuki、Nagai Kohei、Uchida Kento、Ichinose Yota、Yomogida Yohei、Miyata Yasumitsu、Tanaka Koichiro、Yanagi Kazuhiro
  • Journal Title: Nano Letters Volume: 20 Issue: 8 Pages: 6215-6221
  • DOI: 10.1021/acs.nanolett.0c02717
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Presentation] Control of high-harmonic generation in single-walled carbon nanotubes from non-perturbative to perturbative regime by tuning the Fermi level (2023)
  • Author(s): Hiroyuki Nishidome, Mikito Omoto, Kohei Nagai, Kento Uchida, Yuta Murakami, Junko Eda, Hitomi Okubo, Yohei Yomogida, Koichiro Tanaka, Kazuhiro Yanagi
  • Organizer: The 64th Fullerenes-Nanotubes-Graphene General Symposium
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] 印加電場による高次高調波発生のトンネリング過程の制御 (2023)
  • Author(s): 西留比呂幸, 大元 幹人, 永井恒平, 内田健人, 村上 雄太, 河原 憲治, 枝 淳子, 大久保 瞳, 蓬田 陽平, 吾郷 浩樹, 田中 耕一郎, 柳 和宏
  • Organizer: 第70回応用物理学会春季学術講演会
• [Presentation] Influence of Laser-intensity on the Fermi-level dependence of high-harmonic generation from single-walled carbon nanotubes (2022)
  • Author(s): Hiroyuki Nishidome, Kohei Nagai, Kento Uchida, Yuta Murakami, Kenji Kawahara, Junko Eda, Hitomi Okubo, Yohei Yomogida, Hiroki Ago, Koichiro Tanaka, and Kazuhiro Yanagi
  • Organizer: The 22nd International Conference on the Science and Applications of Nanotubes and Low-Dimensional Materials (NT22)
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Influence of laser intensity on high-harmonic generation in semiconducting single-walled carbon nanotubes: Experiment and calculation (2022)
  • Author(s): Hiroyuki Nishidome, Kohei Nagai, Kento Uchida, Yuta Murakami, Kenji Kawahara, Junko Eda, Hitomi Okubo, Yohei Yomogida, Hiroki Ago, Koichiro Tanaka, and Kazuhiro Yanagi
  • Organizer: The 63rd Fullerenes-Nanotubes-Graphene General Symposium
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Influence of Laser-intensity on the Fermi-level dependence of high-harmonic generation in nanocarbon materials (2022)
  • Author(s): Hiroyuki Nishidome, Kohei Nagai, Kento Uchida, Yuta Murakami, Kenji Kawahara, Takahiko Endo, Junko Eda, Hitomi Okubo, Yohei Yomogida, Yasumitsu Miyata, Hiroki Ago, Koichiro Tanaka, and Kazuhiro Yanagi
  • Organizer: The 62nd Fullerenes-Nanotubes-Graphene General Symposium
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Comparison of gate-tuned high-harmonic generation between metallic single-walled carbon nanotubes and graphene (2021)
  • Author(s): Hiroyuki Nishidome, Kohei Nagai, Kento Uchida, Kenji Kawahara, Junko Eda, Hitomi Okubo, Yohei Yomogida, Hiroki Ago, Koichiro Tanaka, and Kazuhiro Yanagi
  • Organizer: International Conference on the Science and Application of Nanotubes and Low-dimensional Materials (NT21)
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Comparison between high harmonic generation in metallic single-walled carbon nanotubes and graphene (2021)
  • Author(s): Hiroyuki Nishidome, Kohei Nagai, Kento Uchida, Kenji Kawahara, Junko Eda, Hitomi Okubo, Yohei Yomogida, Hiroki Ago, Koichiro Tanaka, and Kazuhiro Yanagi
  • Organizer: The 61st Fullerenes-Nanotubes-Graphene General Symposium
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] 金属型単層カーボンナノチューブとグラフェンにおける高次高調波発生のフェルミレベル依存性 (2021)
  • Author(s): 西留比呂幸, 永井恒平, 内田健人, 河原 憲治, 枝淳子, 大久保瞳, 蓬田陽平, 吾郷浩樹, 田中耕一郎, 柳和宏
  • Organizer: 日本物理学会 2021年秋季大会
• [Presentation] "Fermi-level dependence of high-harmonic generation in semiconducting single-walled carbon nanotubes with different bandgaps" (2020)
  • Author(s): Hiroyuki Nishidome, Kohei Nagai, Kento Uchida, Yota Ichinose, Junko Eda, Hitomi Okubo, Yohei Yomogida, Koichiro Tanaka, Kazuhiro Yanagi
  • Organizer: The 59th Anniversary Fullerenes-Nanotubes-Graphene General Symposium
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] "Gate-tuned high-harmonic generation in metallic single-walled carbon nanotubes and graphene" (2020)
  • Author(s): "Hiroyuki Nishidome, Kohei Nagai, Kento Uchida, Kenji Kawahara, Junko Eda, Hitomi Okubo, Yohei Yomogida, Hiroki Ago, Koichiro Tanaka, Kazuhiro Yanagi"
  • Organizer: The 60th Anniversary Fullerenes-Nanotubes-Graphene General Symposium
  • Int'l Joint Research