Development of Exact First-Principles GW+Bethe-Salpeter Method
| Project/Area Number |
20K03784
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| Research Category |
Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
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| Allocation Type | Multi-year Fund |
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| Section | 一般 |
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| Review Section |
Basic Section 13010:Mathematical physics and fundamental theory of condensed matter physics-related
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| Research Institution | Shizuoka University |
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Principal Investigator |
野口 良史 静岡大学, 工学部, 准教授 (60450293)
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| Project Period (FY) |
2020-04-01 – 2024-03-31
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| Project Status |
Completed (Fiscal Year 2023)
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| Budget Amount *help |
¥4,420,000 (Direct Cost: ¥3,400,000、Indirect Cost: ¥1,020,000)
Fiscal Year 2023: ¥910,000 (Direct Cost: ¥700,000、Indirect Cost: ¥210,000)
Fiscal Year 2022: ¥910,000 (Direct Cost: ¥700,000、Indirect Cost: ¥210,000)
Fiscal Year 2021: ¥910,000 (Direct Cost: ¥700,000、Indirect Cost: ¥210,000)
Fiscal Year 2020: ¥1,690,000 (Direct Cost: ¥1,300,000、Indirect Cost: ¥390,000)
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| Keywords | 第一原理 / GW近似 / Bethe-Salpeter方程式 / 励起子 / グリーン関数法 / 励起状態 / 光吸収スペクトル |
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| Outline of Research at the Start |
第一原理計算は、経験的なパラメータや実験事実を必要としない高信頼性を持った計算手法である。物理方程式をスーパーコンピュータの計算能力を用いていわば力任せに解法するために、使用する近似の種類に結果が依存する。現在、数多くの手法が開発されているが、GW+Bethe-Salpeter法は最も高精度な励起状態計算手法の一つである。本研究課題は、さらなる高精度計算手法の開発を目指し、世界に先駆けてGW+Bethe-Salpeter法を追加近似なしに「厳密」に解法するための手法およびプログラム開発を目指すものである。
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| Outline of Annual Research Achievements |
「厳密」な第一原理GW+Bethe-Salpeter法の確立を目指し、手法開発を行った。具体的にはこれまでのGW+Bethe-Salpeter方では、無視されてきた2次の交換項(KaとKb項)を定式化し、我々が独自に開発を行っている全電子混合基底法プログラムへ実装した。2次の交換項の影響を調査するために、本手法をTheil's setとして知られる典型的な有機分子を含んだベンチマークセットへ適応し、S1光学ギャップを計算した。従来の手法で計算をしたS1光学ギャップと比較を行い、2次の交換項の影響を調査した。2次の交換項は励起子のタイプにより寄与の大きさが異なることを明らかにした。以上の結果はPhys. Rev. B, 106, 045113 (2022)に掲載済みである。また複数の学会で発表済みである。
Theil's setで得られた結果を踏まえ、さらに別のタイプの励起子に対する2次の交換項の影響を調べる必要があることが明らかになった。そこで分子間及び分子内電荷移動型励起子へ本手法を適応することとした。計算対象とした系は、浅いHOMOを持つ分子と深いLUMOを持つ分子の2分子から構成される2分子系と第3世代有機発光ダイオードに用いられるTADF分子である。これらの系に本手法を適応した結果、分子間電荷移動型励起に対しては2次の交換項は無視できるほど小さな寄与を持つことが明らかになった。一方、分子内電荷移動型励起子に対しては、最大で0.8 eVと非常に大きな寄与を持つことが明らかになった。そのため分子内電荷移動型励起に対して行われてきた従来の計算は、2次の交換項を含めて再度計算をし直す必要があること示唆する結果となった。これらの結果は、J. Chem. Phys., 159, 234105 (2023)に掲載済みである。また複数の学会で発表済みである。
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Report
(4 results)
Research Products
(16 results)
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[Journal Article] Quantum yield of near-infrared bioluminescence with firefly luciferin analog: AkaLumine2023
Author(s)
R. Ono, K. Osawa, Y. Takahashi, Y. Noguchi, N. Kitadad, R. Saito-Moriya, T. Hirano, S. A. Makid, K. Shibata, H. Akiyama, K. Kanno, H. Itabashi, and M. Hiyama
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Journal Title
Journal of Photochemistry & Photobiology, A: Chemistry
Volume: 434
Pages: 114270-114270
DOI
Related Report
Peer Reviewed
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