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A search for the thermodynamics integrating the crystal phases formed in the nuclear fuel waste glasses and their aqueous ions

Research Project

Project/Area Number 20K05183
Research Category

Grant-in-Aid for Scientific Research (C)

Allocation TypeMulti-year Fund
Section一般
Review Section Basic Section 26060:Metals production and resources production-related
Research InstitutionUniversity of Hyogo

Principal Investigator

Morishita Masao  兵庫県立大学, 工学研究科, 教授 (60244696)

Project Period (FY) 2020-04-01 – 2024-03-31
Project Status Completed (Fiscal Year 2023)
Budget Amount *help
¥4,290,000 (Direct Cost: ¥3,300,000、Indirect Cost: ¥990,000)
Fiscal Year 2023: ¥1,040,000 (Direct Cost: ¥800,000、Indirect Cost: ¥240,000)
Fiscal Year 2022: ¥1,040,000 (Direct Cost: ¥800,000、Indirect Cost: ¥240,000)
Fiscal Year 2021: ¥1,040,000 (Direct Cost: ¥800,000、Indirect Cost: ¥240,000)
Fiscal Year 2020: ¥1,170,000 (Direct Cost: ¥900,000、Indirect Cost: ¥270,000)
Keywords熱力学 / 固相 / 水溶液中イオン / 使用済核燃料 / 放射光 / リートベルト解析 / 磁性 / 飽和溶解度 / 使用済核燃料ガラス固化体 / モリブデン酸ジルコニウム / イエローフェーズ / イオン配置 / 放射光XRD / 低負荷 / 放射性物質 / 熱容量 / 反磁性 / 常磁性 / フェリ磁性 / スピン / 放射光X線回折 / 強磁性 / フォノン / 熱力学諸量 / エントロピー / ヒステリシスループ / 凍結解凍 / 第3法則エントロピー / 標準生成ギブズエネルギー / 標準溶解ギブズエネルギー / 地球化学シミュレ-ション / マテリアルズインフォマティクス
Outline of Research at the Start

電気化学的に卑な水溶液中イオンとその固体の母相の統合熱力学を探求するため,前回の科研費受給研究(基盤26420758)を更に発展させ,ユニバーサルな熱力学諸量を決定する.固相の極低温から高温に至る第3法則エントロピーと標準生成エンタルピーを測定してその標準生成ギブズエネルギーを決定し,またイオンの飽和溶解度測定によって標準溶解ギブズエネルギーを決定し,熱力学サイクルを完成することにより,固相とイオンの熱力学諸量を統合して決定する.測定対象物質として,使用済核燃料ガラス固化体中に生成するモリブデン酸ジルコニウム複酸化物など,水溶性の有害相Yellow phase群を選択して実施する.

Outline of Final Research Achievements

α-ZrMo2O8 is one of the yellow phase-group composed of Mo as a fission product of U and Zr as the main component of nuclear fuel cladding tubes. In the present study, the thermodynamic values for α-ZrMo2O8 were determined. Due to its lattice instability, the ionic configurations from room to very low tempearature were precisely explored using synchrotron radiation XRD with SPring 8 followed by the Reatveld analysis. Change in the magnetic properties to very low temperature were clarified in complementary with the ionic configurations. Having knowledge of the lattice instability, the heat capacity from room to near absolute zero and the saturation solubility into water at room temperature were measured. Namely, the thermodynamic values were determined by consolidating the solid and aqueous ionic states.

Academic Significance and Societal Importance of the Research Achievements

原子力発電による使用済み核燃料は、硝酸水溶液に溶解して煆焼後ホウ珪酸融体に混合、ガラス固化体に成型することが試みられている。しかしながら、ガラス固化体中、Uの核分裂生成元素Moからなる水溶性の有害相イエローフェーズ群が形成される。イエローフェーズ結晶群のうち、核燃料被覆管成分Zrに由来するα-ZrMo2O8は特に熱力学的性質の全容解明が待たれている。本研究において、α-ZrMo2O8の格子不安定性を、放射光XRDとリートベルト解析、および磁化測定によって明らかにした。また、水溶液への溶出過程を熱力学的に定量評価した。得られた成果は核燃料廃棄物の安全管理に役立てることができる。

Report

(5 results)
  • 2023 Annual Research Report   Final Research Report ( PDF )
  • 2022 Research-status Report
  • 2021 Research-status Report
  • 2020 Research-status Report
  • Research Products

    (18 results)

All 2023 Other

All Int'l Joint Research (4 results) Presentation (2 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results) Remarks (12 results)

  • [Int'l Joint Research] OECD(フランス)

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  • [Int'l Joint Research] 経済協力開発機構(OECD)原子力機関(NEA)パリ本部(フランス)

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  • [Int'l Joint Research] 経済協力開発機構(OECD)パリ本部(フランス)

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  • [Int'l Joint Research] 経済協力開発機構(OECD)原子力機関(NEA)パリ本部(フランス)

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      2020 Research-status Report
  • [Presentation] Freezing and Defrosting of Ionic and Magnetic Configurations in Zirconium Molybdate Formed in Nuclear Fuel Waste Glasses2023

    • Author(s)
      Masao Morishita, Tatsuya Miyatake, Hiroaki. Yamamoto
    • Organizer
      18Th International Conference on the Chemistry and Migration Behaviour of Actinides and Fission Products in the Geosphere
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    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] モリブデン酸ジルコニウムにおけるイオン配置と磁性の凍結解凍現象の発現2023

    • Author(s)
      宮武竜也、森下政夫、山本宏明
    • Organizer
      日本金属学会2023年春期講演大会概要集,p.250ピリオド
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  • [Remarks] 兵庫県立大学大学院工学研究科化学工学専攻熱化学研究グループ 熱力学諸量データベース

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      https://www.eng.u-hyogo.ac.jp/group/group40/database.html

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  • [Remarks] 兵庫県立大学大学院工学研究科化学工学専攻熱化学研究グループ 研究内容

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  • [Remarks] 兵庫県立大学工学研究科化学工学専攻熱化学研究グル-プ

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  • [Remarks] 兵庫県立大学工学研究科化学工学専攻熱化学研究グル-プ構築の熱力学諸量データベース

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  • [Remarks] 兵庫県立大学工学研究科化学工学専攻熱化学研究グル-プ構築の状態図データベース

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      https://www.eng.u-hyogo.ac.jp/group/group40/database2.html

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  • [Remarks] 兵庫県立大学工学研究科化学工学専攻教員紹介

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      https://www.eng.u-hyogo.ac.jp/outline/faculty/morishita/index.html

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  • [Remarks] 当研究室構築の熱力学データベース

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      https://www.eng.u-hyogo.ac.jp/group/group40/database.html

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  • [Remarks] 研究分野と研究テーマ

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      https://www.eng.u-hyogo.ac.jp/group/group40/study.html

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  • [Remarks] 教員紹介

    • URL

      https://www.eng.u-hyogo.ac.jp/outline/faculty/morishita/index.html

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  • [Remarks] 兵庫県立大学大学院工学研究科化学工学専攻教員紹介

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      https://www.eng.u-hyogo.ac.jp/outline/faculty/morishita/index.html

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  • [Remarks] 兵庫県立大学大学院工学研究科化学工学専攻熱化学研究グループ熱力学データベース

    • URL

      https://www.eng.u-hyogo.ac.jp/group/group40/database.html

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  • [Remarks] OECD NEA thermochemical-database-tdb-project

    • URL

      https://www.oecd-nea.org/jcms/pl_22166/thermochemical-database-tdb-project

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Published: 2020-04-28   Modified: 2025-01-30  

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