Single step preparation of polymer gelator with thermogelling property

• Project/Area Number: 20K05197
• Research Category: Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
• Allocation Type: Multi-year Fund
• Section: 一般
• Review Section: Basic Section 27010:Transport phenomena and unit operations-related
• Research Institution: Saga University
• Principal Investigator: Morisada Shintaro 佐賀大学, 理工学部, 准教授 (60401569)
• Project Period (FY): 2020-04-01 – 2023-03-31
• Project Status: Completed (Fiscal Year 2022)
• Budget Amount: ¥4,420,000 (Direct Cost: ¥3,400,000、Indirect Cost: ¥1,020,000); Fiscal Year 2022: ¥1,300,000 (Direct Cost: ¥1,000,000、Indirect Cost: ¥300,000); Fiscal Year 2021: ¥1,300,000 (Direct Cost: ¥1,000,000、Indirect Cost: ¥300,000); Fiscal Year 2020: ¥1,820,000 (Direct Cost: ¥1,400,000、Indirect Cost: ¥420,000)
• Keywords: 昇温型ゾル-ゲル転移 / ナノゲル / ゲル化剤 / 分散重合 / 1ステップ合成 / 乳化重合

Outline of Research at the Start

親水度の異なる二種類のモノマーからなるナノサイズのゲル微粒子を乳化重合により合成したところ，得られたナノゲル微粒子の分散液が昇温によってゾル-ゲル転移することを最近発見した．従来報告されてきた昇温型ゲル化剤は，親水性セグメントと疎水性セグメントからなるブロックコポリマーであり，その合成には多段階を有する．そこで本研究では，ナノゲル微粒子という新たな形態の昇温型ゲル化剤が，乳化重合の１ステップで合成できるメカニズムを明らかにすることで，新たな形態の昇温型高分子ゲル化剤の簡便な合成法を確立することを目的とする．

Outline of Final Research Achievements

Copolymer nanogels composed of two types of N-substituted acrylamides with different water solubilities were prepared by dispersion polymerization using an anionic surfactant and found to exhibit thermogelling ability at very low concentration. To investigate the structure of the resulting nanogel and its formation mechanism by dispersion polymerization, the nanogels were prepared by changing the time between the addition of the surfactant to the monomer solution and the addition of the polymerization initiator. The results obtained indicate that the copolymer nanogel has a block-like structure consisting of a hydrophilic monomer-rich core with three-dimensional polymer network and hydrophobic monomer-rich brushes.

Academic Significance and Societal Importance of the Research Achievements

本研究では，昇温型ゾル-ゲル転移挙動を示すコポリマーナノゲルが分散重合による１ステップで形成される推定メカニズムの検証に成功している．今後，さらに検証を進め，形成メカニズムがより明らかとなり，本手法が生体適合性のあるモノマーや親水度（親水性・疎水性の度合い）の異なるモノマーにも適用可能となれば，多様な昇温型ゲル化剤の簡便な合成法を確立することになると考えられる．

Research Products

• [Journal Article] Poly(N-isopropylacrylamide) copolymer nanogels with thermogelling ability prepared by a single step of dispersion polymerization (2022)
  • Author(s): Shoyama Kiko、Yamaguchi Saki、Ogawa Shinya、Takamuku Toshiyuki、Kawakita Hidetaka、Ohto Keisuke、Morisada Shintaro
  • Journal Title: Advanced Powder Technology Volume: 33 Issue: 5 Pages: 103553-103553
  • DOI: 10.1016/j.apt.2022.103553
  • Peer Reviewed
• [Presentation] 分散重合によって作製した昇温型ゲル化剤PNIPAMコポリマーの形成メカニズムの検討 (2023)
  • Author(s): 新谷滉大，庄山季子，川喜田英孝，大渡啓介，森貞真太郎
  • Organizer: 化学工学会第88年会
• [Presentation] 昇温型ゲル化剤PNIPAMコポリマーナノゲルへのpH応答性付与 (2022)
  • Author(s): 川畑璃久，川喜田英孝，大渡啓介，森貞真太郎
  • Organizer: 第59回化学関連支部合同九州大会
• [Presentation] P(NIPAM-TBAM-DMAPMA)ナノゲル分散液の昇温型ゲル化挙動とpH応答性の検討 (2022)
  • Author(s): 川畑璃久，川喜田英孝，大渡啓介，森貞真太郎
  • Organizer: 第32回九州地区若手ケミカルエンジニア討論会
• [Presentation] P(NIPMA-MAA)ナノゲル分散液の昇温型ゾル-ゲル転移挙動の検討 (2022)
  • Author(s): 西山莉瑚，川喜田英孝，大渡啓介，森貞真太郎
  • Organizer: 化学工学会第53回秋季大会
• [Presentation] 昇温型ゲル化剤PNIPAMコポリマーナノゲルへの親水性コモノマーの導入とゲル化挙動の検討 (2022)
  • Author(s): 西山莉瑚，川喜田英孝，大渡啓介，森貞真太郎
  • Organizer: 第73回コロイドおよび界面化学討論会
• [Presentation] pH応答性を有する昇温型ゲル化剤PNIPAMコポリマーナノゲルの作製 (2022)
  • Author(s): 川畑璃久，川喜田英孝，大渡啓介，森貞真太郎
  • Organizer: 第73回コロイドおよび界面化学討論会
• [Presentation] ブロックライク構造を有するP(NIPAM-TBAM)の1ステップ合成 (2022)
  • Author(s): 新谷滉大，川喜田英孝，大渡啓介，森貞真太郎
  • Organizer: 第8回九州地区大学－高専若手研究者研究・教育セミナー
• [Presentation] PNIPAMコポリマーナノゲルへのアニオン性モノマーの導入と分散液の昇温型ゲル化挙動の検討 (2022)
  • Author(s): 西山莉瑚，川喜田英孝，大渡啓介，森貞真太郎
  • Organizer: 粉体工学会2022年度秋期研究発表会
• [Presentation] 昇温型ゲル化剤PNIPAMコポリマーナノゲルへのpH応答性の導入 (2022)
  • Author(s): 川畑璃久，川喜田英孝，大渡啓介，森貞真太郎
  • Organizer: 粉体工学会2022年度秋期研究発表会
• [Presentation] PNIPAMコポリマーナノゲル分散液の昇温型ゾル-ゲル転移挙動 (2021)
  • Author(s): 庄山季子，小川真矢，山口早紀，川喜田英孝，大渡啓介，森貞真太郎
  • Organizer: 粉体工学会2021年度春期研究発表会
• [Presentation] 乳化重合法による昇温型ゲル化剤PNIPAMコポリマーナノゲルの1ステップ合成 (2021)
  • Author(s): 庄山季子，小川真矢，山口早紀，川喜田英孝，大渡啓介，森貞真太郎
  • Organizer: 第72回コロイドおよび界面化学討論会
• [Presentation] Formation Mechanism of PNIPAM Copolymer Nanogels with Thermogelling Ability (2021)
  • Author(s): Kiko Shoyama, Shinya Ogawa, Saki Yamaguchi, Hidetaka Kawakita, Keisuke Ohto, and Shintaro Morisada
  • Organizer: 8th Asian Particle Technology Symposium (APT2021)
• [Presentation] Formation Mechanism of P(NIPAM-TBAM) Nanogrels with Thermogelling Ability (2021)
  • Author(s): Kiko Shoyama, Shinya Ogawa, Saki Yamaguchi, Hidetaka Kawakita, Keisuke Ohto, and Shintaro Morisada
  • Organizer: The International Symposium on Preparative Chemistry of Advanced Materials (ISPCAM 2021)
• [Presentation] 昇温型ゲル化剤PNIPAMコポリマーナノゲルの形成メカニズムの検討 (2021)
  • Author(s): 庄山季子，小川真矢，山口早紀，川喜田英孝，大渡啓介，森貞真太郎
  • Organizer: 第31回九州地区若手ケミカルエンジニア討論会・第7回九州地区大学－高専若手研究者研究・教育セミナー
• [Presentation] 昇温型ゾル-ゲル転移を示すPNIPAMコポリマーナノゲルの形成メカニズムの検討 (2021)
  • Author(s): 庄山季子，小川真矢，山口早紀，川喜田英孝，大渡啓介，森貞真太郎
  • Organizer: 化学工学会第86年会
• [Presentation] PNIPAMコポリマーナノゲル分散液の昇温型ゲル化挙動に対する共重合比の影響 (2020)
  • Author(s): 小川真矢，庄山季子，山口早紀，川喜田英孝，大渡啓介，森貞真太郎
  • Organizer: 化学工学会第51回秋季大会
• [Presentation] PNIPAMコポリマーナノゲル分散液の昇温型ゾル-ゲル転移挙動の検討 (2020)
  • Author(s): 小川真矢，庄山季子，山口早紀，川喜田英孝，大渡啓介，森貞真太郎
  • Organizer: 化学工学会九州支部オンライン学生発表会