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Reconstructing ancient atmospheric composition using temperature dependence of sulfur isotope fractionation

Research Project

Project/Area Number 20K14593
Research Category

Grant-in-Aid for Early-Career Scientists

Allocation TypeMulti-year Fund
Review Section Basic Section 17050:Biogeosciences-related
Research InstitutionTokyo Institute of Technology

Principal Investigator

遠藤 美朗  東京工業大学, 理学院, 特任助教 (30848338)

Project Period (FY) 2022-12-19 – 2025-03-31
Project Status Granted (Fiscal Year 2023)
Budget Amount *help
¥4,160,000 (Direct Cost: ¥3,200,000、Indirect Cost: ¥960,000)
Fiscal Year 2022: ¥780,000 (Direct Cost: ¥600,000、Indirect Cost: ¥180,000)
Fiscal Year 2021: ¥1,040,000 (Direct Cost: ¥800,000、Indirect Cost: ¥240,000)
Fiscal Year 2020: ¥2,340,000 (Direct Cost: ¥1,800,000、Indirect Cost: ¥540,000)
Keywords硫酸エアロゾル / 非質量依存分別 / 硫黄同位体 / 太古代 / 二酸化硫黄 / 大気モデル / 光化学
Outline of Research at the Start

大気中の光化学反応で生じる硫黄同位体異常は、初期地球の大気組成のを明らかにする手がかりであると期待されている。本研究では光解離反応の同位体異常の温度依存性を実験的に調べ、地質記録の同位体異常の定量的な再現を目指す(δ34S/Δ33S/Δ36S比)。また、硫黄同位体を含む鉛直1 次元大気モデルを構築し、大気組成に応じた同位体異常のふるまいを調べる。実験とモデルの両面から硫黄同位体異常に基づく初期地球の大気組成の復元を試みる。

Outline of Annual Research Achievements

2022年度は海外における研究滞在等により研究を中断した。中断中に、2021年度までに進めていた、低温低圧におけるSO2光解離反応の硫黄同位体異常を実験的に調べた研究が論文として出版された(Endo et al. 2022)。帰国後、2023年度途中に研究を再開し、これまで見落とされてきた、硫黄同位体異常の定義(Δ33SおよびΔ36S値)の非線形性について数値的な解析を行った。
上記Endo et al. (2022)の低温低圧SO2光解離実験の結果(Δ36S/Δ33≒-3.1)は成層圏噴火時の同位体異常の特徴(Δ36S/Δ33S≒-1.56)を再現しなかった。本研究では、対流圏および成層圏大気で普遍的に起きると想定される、同位体異常をもつ硫黄ともたない硫黄の混合の混合を再検討した。従来、この2成分混合過程でΔ36S/Δ33S比は一定に保たれると考えられてきたが、本研究により、2成分のδ34S値の差が100‰以上などの巨大な場合、硫黄同位体異常の非線形性が顕著に表れΔ36S/Δ33S比が変化することが明らかになった。この結果、上記の光解離実験の結果が成層圏噴火のΔ36S/Δ33Sの特徴を再現する、すなわち成層圏噴火時の氷の硫酸エアロゾルから発見される同位体異常がSO2光解離に由来する可能性を示した。この成果は、気候に深刻に影響する巨大噴火時の成層圏の大気化学を理解する研究の基礎になると期待される。この成果を国際誌に投稿した。

Endo, Y., Sekine, Y., and Ueno, Y. (2022) "Sulfur mass-independent fractionation during SO2 photolysis in low-temperature/pressure atmospheres." Chem. Geol., 609, 121064. https://doi.org/10.1016/j.chemgeo.2022.121064

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

当初の目的、太古代の硫黄同位体比のすべての指標(δ34S, Δ33S, Δ36S)の再現には至っていない。しかし、太古代の硫黄同位体異常と同様、起源の制約が進んでいない現代の成層圏噴火時の硫黄同位体異常の理解を大幅に進めた。本研究の低温低圧でのSO2光解離実験(Endo et al., 2022)の結果を用いると、現代の成層圏噴火時の硫黄同位体比すべての指標(δ34S, Δ33S, Δ36S)を再現する可能性がある。これは成層圏噴火時に生じる硫黄同位体異常がSO2光解離反応に起因することを示唆し、気候に深刻に影響する巨大噴火時の成層圏の大気化学を理解する基礎になると期待される。

Strategy for Future Research Activity

上記の硫黄同位体異常の定義に関する簡単な数値的な解析を論文化する。大気モデル計算の研究を太古代、現代ともに進める。特に、太古代はδ34Sは現段階では重視せず、まずはΔ33S, Δ36Sの関係を再現する大気条件を探す。

Report

(3 results)
  • 2023 Research-status Report
  • 2021 Annual Research Report
  • 2020 Research-status Report
  • Research Products

    (11 results)

All 2023 2022 2021 2020 Other

All Int'l Joint Research (3 results) Journal Article (1 results) (of which Peer Reviewed: 1 results,  Open Access: 1 results) Presentation (7 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results,  Invited: 2 results)

  • [Int'l Joint Research] セントアンドリュース大学(英国)

    • Related Report
      2023 Research-status Report
  • [Int'l Joint Research] セントアンドリュース大学(英国)

    • Related Report
      2021 Annual Research Report
  • [Int'l Joint Research] セントアンドリュース大学(英国)

    • Related Report
      2020 Research-status Report
  • [Journal Article] Absorption spectra measurements at ~1 cm<sup>–1</sup> spectral resolution of <sup>32</sup>S, <sup>33</sup>S, <sup>34</sup>S, and <sup>36</sup>S sulfur dioxide for the 206–220 nm region and applications to modeling of the isotopic self-shielding2022

    • Author(s)
      Endo Yoshiaki、Danielache Sebastian、Ogawa Moeko、Ueno Yuichiro
    • Journal Title

      GEOCHEMICAL JOURNAL

      Volume: 56 Issue: 1 Pages: 40-56

    • DOI

      10.2343/geochemj.GJ22004

    • NAID

      130008164877

    • ISSN
      0016-7002, 1880-5973
    • Related Report
      2021 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Presentation] Sulfur mass-independent fractionation in SO2 photolysis: comparison between absorption spectra measurements and photolysis experiments of SO22023

    • Author(s)
      Endo, Y., Danielache, S. O., Ogawa, M., & Ueno, Y.
    • Organizer
      Goldschmidt Conference 2023
    • Related Report
      2023 Research-status Report
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] 数値解析による Δ36S/Δ33S 比のロバスト性の再検討:硫黄同位体異常の定義依存性2023

    • Author(s)
      遠藤美朗
    • Organizer
      日本地球化学会第70回年会
    • Related Report
      2023 Research-status Report
  • [Presentation] 低温低圧におけるSO2光解離反応の硫黄同位体非質量依存分別2021

    • Author(s)
      遠藤美朗、関根康人、上野雄一郎
    • Organizer
      日本地球化学会第68回年会
    • Related Report
      2021 Annual Research Report
  • [Presentation] 低温低圧条件におけるSO2光解離反応の硫黄同位体非質量依存分別: 太古代大気組成への応用2021

    • Author(s)
      遠藤美朗、関根康人、上野雄一郎
    • Organizer
      日本地球惑星科学連合2021年連合大会
    • Related Report
      2021 Annual Research Report
  • [Presentation] 太古代大気組成の推定: 同位体分別メカニズムを組み込む1次元光化学モデルの改良2021

    • Author(s)
      遠藤美朗、Claire, M.W.
    • Organizer
      日本地球化学会第67回オンライン年会
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      2020 Research-status Report
  • [Presentation] 硫黄光化学における非質量依存分別のメカニズムと初期地球大気への応用2021

    • Author(s)
      遠藤美朗
    • Organizer
      第18回同位体科学研究会
    • Related Report
      2020 Research-status Report
    • Invited
  • [Presentation] New sulfur isotopes 1-D photochemical model for revealing early earth's atmosphere2020

    • Author(s)
      遠藤美朗、Claire, M., Harman, C., Crick, L
    • Organizer
      JpGU-AGU Joint Meeting 2020
    • Related Report
      2020 Research-status Report

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Published: 2020-04-28   Modified: 2024-12-25  

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