Reconstructing ancient atmospheric composition using temperature dependence of sulfur isotope fractionation
| Project/Area Number |
20K14593
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| Research Category |
Grant-in-Aid for Early-Career Scientists
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| Allocation Type | Multi-year Fund |
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| Review Section |
Basic Section 17050:Biogeosciences-related
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| Research Institution | Tokyo Institute of Technology |
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Principal Investigator |
遠藤 美朗 東京工業大学, 理学院, 特任助教 (30848338)
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| Project Period (FY) |
2022-12-19 – 2025-03-31
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| Project Status |
Granted (Fiscal Year 2023)
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| Budget Amount *help |
¥4,160,000 (Direct Cost: ¥3,200,000、Indirect Cost: ¥960,000)
Fiscal Year 2022: ¥780,000 (Direct Cost: ¥600,000、Indirect Cost: ¥180,000)
Fiscal Year 2021: ¥1,040,000 (Direct Cost: ¥800,000、Indirect Cost: ¥240,000)
Fiscal Year 2020: ¥2,340,000 (Direct Cost: ¥1,800,000、Indirect Cost: ¥540,000)
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| Keywords | 太古代 / 硫黄同位体 / 非質量依存分別 / 二酸化硫黄 / 大気モデル / 光化学 / 硫酸エアロゾル |
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| Outline of Research at the Start |
大気中の光化学反応で生じる硫黄同位体異常は、初期地球の大気組成のを明らかにする手がかりであると期待されている。本研究では光解離反応の同位体異常の温度依存性を実験的に調べ、地質記録の同位体異常の定量的な再現を目指す(δ34S/Δ33S/Δ36S比)。また、硫黄同位体を含む鉛直1 次元大気モデルを構築し、大気組成に応じた同位体異常のふるまいを調べる。実験とモデルの両面から硫黄同位体異常に基づく初期地球の大気組成の復元を試みる。
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| Outline of Annual Research Achievements |
2021年度は、室温から－45°Cまで温度を系統的に変化させ光化学実験を行い、低温低圧におけるSO2光解離反応の同位体分別係数を初めて得た。結果は明らかな温度依存を示し、SO2分圧が一定の条件においてδ34S、Δ33S、Δ36S値の大きさが低温ほど大きくなった（－45°Cでは室温の約4倍）。一方でΔ33S/δ34S比およびΔ36S/Δ33S比は温度にほとんど依存しなかった（Δ33S/δ34S~+0.12, Δ36S/Δ33S~－3.1）。低温ほど分別係数を大きい傾向は、SO2吸収スペクトルの温度依存性に基づく予想と定性的に一致する。すなわち、温度が下がると、吸収ピークの波長における吸収断面積が大きくなり、最も同位体存在度が多い32SO2が紫外線を吸収し32SO2のみ光解離反応が遅くなるために起きる同位体異常（自己遮蔽効果）が効果的に働き分別係数が大きくなった可能性がある。
実験結果を太古代の硫黄同位体比と比較すると、温度を下げてもΔ33S/δ34S比（~+0.9）には近づかず、本研究が行った低温低圧におけるSO2光解離では太古代の4種硫黄同位体比の完全な再現はできないことがわかった。一方で、過去2,600年の硫酸エアロゾルから観測されたδ34S, Δ33S値については、OHラジカルによるSO2の酸化(SO2 + OH → HSO3, HSO3 + O2 → SO3 + HO2, SO3 + H2O → H2SO4)とSO2光解離を経由した硫酸生成(SO2 + hν → SO + O, SO + O2 + M → SO3 + M, SO3 + H2O → H2SO4)の2つの硫酸生成経路の混合モデルにより説明できる可能性が高いことがわかった。以上の内容をまとめた論文を執筆し、国際誌に投稿した。
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Report
(2 results)
Research Products
(8 results)
