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圧電挙動その場観察蛍光X線ホログラフィーの開発と高性能非鉛圧電体への応用

Research Project

Project/Area Number 20K15024
Research Category

Grant-in-Aid for Early-Career Scientists

Allocation TypeMulti-year Fund
Review Section Basic Section 26020:Inorganic materials and properties-related
Research InstitutionNagoya Institute of Technology

Principal Investigator

木村 耕治  名古屋工業大学, 工学(系)研究科(研究院), 助教 (20772875)

Project Period (FY) 2020-04-01 – 2023-03-31
Project Status Discontinued (Fiscal Year 2021)
Budget Amount *help
¥4,160,000 (Direct Cost: ¥3,200,000、Indirect Cost: ¥960,000)
Fiscal Year 2022: ¥780,000 (Direct Cost: ¥600,000、Indirect Cost: ¥180,000)
Fiscal Year 2021: ¥1,430,000 (Direct Cost: ¥1,100,000、Indirect Cost: ¥330,000)
Fiscal Year 2020: ¥1,950,000 (Direct Cost: ¥1,500,000、Indirect Cost: ¥450,000)
Keywords蛍光X線ホログラフィー / 鉛フリー圧電材料 / 圧電材料 / 蛍光X線ホログラフィー / 放射光X線
Outline of Research at the Start

本研究では、鉛フリー圧電体 (Ba, Ca)(Zr, Ti)O3 (BCZT)の高い圧電性能の起源を原子レベルで解明する。BCZTは、強誘電体BaTiO3のBa及びTiをそれぞれ、CaとZrで部分置換することで得られることから、CaとZrが重要な役割を果たしていると考えられる。それらの役割を蛍光X線ホログラフィーによる元素別3次元分極構造観察によって詳細に調べる。特に、単結晶しか測定例がない本手法に対し、多結晶体へ適用可能な世界初の装置を構築した上で、電圧印加その場測定に挑戦する。母材のBaTiO3には無い特異な電場応答が期待され、高い性能の発現メカニズム解明に直結すると考えている。

Outline of Annual Research Achievements

本研究は鉛フリー圧電体(Ba,Ca)(Zr,Ti)O3の高い圧電性能の起源を原子レベルで解明することを目的としている。そのために、特定元素周りの3次元原子配列を可視化できる蛍光X線ホログラフィー(XFH)を実施した。
まず、BaTiO3にCaを添加した(Ba0.9Ca0.1)TiO3の単結晶を準備し、XFHによってBa及びCa周りの局所構造観測を行った。得られた結果からBa周りの原子像は等方的な形状をしていたのに対し、Ca周りでは原子像が特定の方向に伸びた形状をとることが分かった。これはCaイオンが大きくシフトしていることを示している。原子像形状を詳細に解析することで、Caイオン及び周囲の原子の変位の定量評価まで行うことができた。この変位は、CaイオンがはBaイオンよりも半径が小さく周囲に隙間が生じることに起因し、圧電性能向上の要因であると考えられる。
次に、Zrを微量に添加した(Ba0.798Ca0.202)(Zr0.006Ti0.994)O3単結晶のXFH測定を実施しZr周りの局所構造を観測した。その結果、Zrに最も近いカチオンであるCaやBaはZrから離れる方向に変位する一方、一つ離れたカチオンであるTiはZrに近づく方向に変位することが分かった。Zrは母材のTiよりもイオン半径が大きいため、周辺の格子を押し広げ、その結果生じたスペースを利用してTiイオンが変位したと推察される。このような変位も圧電性能向上に寄与していると考えられる。
さらに、Zrをより多く添加した試料についてはXFHで必要となる単結晶の育成が難しいことから、SPring-8の提供するマイクロビームX線を多結晶中の結晶粒に照射し単結晶と同等のデータを得ることを試みた。その結果、単結晶に特有のコッセル線と呼ばれるバターンを確認し、多結晶のXFH測定の道筋をつけることができた。

Report

(2 results)
  • 2021 Annual Research Report
  • 2020 Research-status Report
  • Research Products

    (13 results)

All 2022 2021 2020 Other

All Int'l Joint Research (1 results) Journal Article (4 results) (of which Int'l Joint Research: 3 results,  Peer Reviewed: 4 results,  Open Access: 1 results) Presentation (6 results) (of which Invited: 1 results) Remarks (2 results)

  • [Int'l Joint Research] Erlangen-Nurnberg University(ドイツ)

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  • [Journal Article] Significant displacement of calcium and barium ions in ferroelectric (Ba<sub>0.9</sub>Ca<sub>0.1</sub>)TiO<sub>3</sub> revealed by x-ray fluorescence holography2022

    • Author(s)
      Yamamoto Y.、Kawamura K.、Sugimoto H.、Gadelmawla A.、Kimura K.、Happo N.、Tajiri H.、Webber K. G.、Kakimoto K.、Hayashi K.
    • Journal Title

      Applied Physics Letters

      Volume: 120 Issue: 5 Pages: 052905-052905

    • DOI

      10.1063/5.0076325

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  • [Journal Article] Local Structural Investigation of (Ba,Ca)(Zr,Ti)O<sub>3</sub> and Ca(Zr,Ti)O<sub>3</sub> by X‐Ray Fluorescence Holography2022

    • Author(s)
      Yamamoto Yuta、Kimura Koji、Gadelmawla Ahmed、Kawamura Keisuke、Sugimoto Hina、Liu Donglin、Li Qiang、Yan Qingfeng、Khansur Neamul H.、Happo Naohisa、Kakimoto Ken‐ichi、Webber Kyle G.、Hayashi Kouichi
    • Journal Title

      physica status solidi (b)

      Volume: 2100609 Issue: 9 Pages: 2100609-2100609

    • DOI

      10.1002/pssb.202100609

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    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] X-ray Fluorescence Holography as a Probe of Hyper-Ordered Structures2022

    • Author(s)
      Kimura Koji
    • Journal Title

      Journal of the Physical Society of Japan

      Volume: 91 Issue: 9 Pages: 091005-091005

    • DOI

      10.7566/jpsj.91.091005

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    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Element-selective local structural analysis around B-site cations in multiferroic Pb(Fe1/2Nb1/2 )O3 using x-ray fluorescence holography2021

    • Author(s)
      Kimura K.、Urushihara D.、Kondo R.、Yamamoto Y.、Ang A. K. R.、Asaka T.、Happo N.、Hagihara T.、Matsushita T.、Tajiri H.、Miyazaki H.、Ohara K.、Iwata M.、Hayashi K.
    • Journal Title

      Physical Review B

      Volume: 104 Issue: 14 Pages: 144101-144101

    • DOI

      10.1103/physrevb.104.144101

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    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Presentation] 蛍光X線ホログラフィーで解き明かす結晶中のドーパント構造2022

    • Author(s)
      木村耕治
    • Organizer
      第10回クリスタル科学セミナー
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    • Invited
  • [Presentation] マルチフェロイック物質 Pb(Fe1/2Ta1/2)O3の 単結晶育成と構造評価2022

    • Author(s)
      井上雄登 , 木村耕治 , 山本裕太 , A.K.R. Ang, 漆原大典 , 八方直久, 松下智裕, 岩田真 , 林好一
    • Organizer
      日本物理学会第77回年次大会(2022年)
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  • [Presentation] 蛍光X線ホログラフィーによる 複合ペロブスカイト物質Pb(Fe1/2Nb1/2)O3 におけるBサイト元素選択局所構造解析2021

    • Author(s)
      木村耕治、近藤陸弥、漆原大典、浅香透、尾原幸治、山本裕太、A.K.R. Ang、 萩原丈皓、八方直久、田尻寛男、松下智裕、岩田真、林好一
    • Organizer
      第34回日本放射光学会年会
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  • [Presentation] X線非弾性散乱による (Ba1-xCax)TiO3強誘電体のフォノン解析2021

    • Author(s)
      川村啓介 , 木村耕治 , 中埜彰俊, 中神秀麻 , 山本裕太 , 杉本陽菜 , 筒井智嗣, 柿本健一 , K. Webber, 林好一
    • Organizer
      日本物理学会2021年秋季大会
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  • [Presentation] 鉛フリー圧電材料Ba1-xCaxZryTi1-yO3の 蛍光X線ホログラフィーを用いた局所構造解析2021

    • Author(s)
      山本裕太, 木村耕治, Gadelmawla Ahmed, 川村啓介, 杉本陽菜, 八方直久, 柿本健一, Kyle Webber, 林好一
    • Organizer
      日本物理学会2021年秋季大会
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  • [Presentation] 蛍光X線ホログラフィーによる 複合ペロブスカイト物質Pb(Fe1/2Nb1/2)O3 におけるBサイト元素選択局所構造解析2020

    • Author(s)
      木村耕治、近藤陸弥、漆原大典、浅香透、尾原幸治、山本裕太、A.K.R. Ang、 萩原丈皓、八方直久、田尻寛男、松下智裕、岩田真、林好一
    • Organizer
      第34回日本放射光学会年会
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      2020 Research-status Report
  • [Remarks] X線を使ったホログラフィー技術で鉛フリー圧電材料高性能化の鍵因子を特定

    • URL

      https://www.nitech.ac.jp/news/press/2021/9392.html

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  • [Remarks] 構造物性科学研究室

    • URL

      http://structure.web.nitech.ac.jp/

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      2020 Research-status Report

URL: 

Published: 2020-04-28   Modified: 2022-12-28  

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