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The relationship between zeolite catalyst structure and methanol conversion reaction and the catalyst design

Research Project

Project/Area Number 20K15086
Research Category

Grant-in-Aid for Early-Career Scientists

Allocation TypeMulti-year Fund
Review Section Basic Section 27030:Catalyst and resource chemical process-related
Research InstitutionThe University of Tokyo

Principal Investigator

Moteki Takahiko  東京大学, 生産技術研究所, 助教 (30794515)

Project Period (FY) 2020-04-01 – 2023-03-31
Project Status Completed (Fiscal Year 2022)
Budget Amount *help
¥4,160,000 (Direct Cost: ¥3,200,000、Indirect Cost: ¥960,000)
Fiscal Year 2022: ¥1,430,000 (Direct Cost: ¥1,100,000、Indirect Cost: ¥330,000)
Fiscal Year 2021: ¥1,430,000 (Direct Cost: ¥1,100,000、Indirect Cost: ¥330,000)
Fiscal Year 2020: ¥1,300,000 (Direct Cost: ¥1,000,000、Indirect Cost: ¥300,000)
Keywordsゼオライト / MTO反応 / 資源転換 / 触媒 / MFI型 / LTA型 / メタノール転換 / オレフィン合成 / 反応解析 / 反応中間体 / 過渡応答 / 反応メカニズム
Outline of Research at the Start

本研究では、メタノールをゼオライト触媒上で低級オレフィンに転換する反応に対して、反応速度解析手法を用いて、その詳細な反応/失活メカニズムの解明を目指す。
特に、これまで明らかにされてこなかった各オレフィンの生成パスに対する反応活性点の数や失活挙動といった、将来の触媒設計の核心となる情報を明らかにするために、13C同位体を用いた定常状態過渡速度解析を行う。これは、反応物を同位体へと切り替えた際の同位体生成物の過渡応答を観測するもので、生成物に至るまでの触媒滞留時間や活性サイト数などの情報が得られる。これらの情報が触媒構造と生成物の関係、及び失活の詳細なメカニズム解明につながっていくと考えている。

Outline of Final Research Achievements

Methanol to olefins, and ethylene to olefins reactions were performed over zeolite catalysts. The framework properties of the zeolite catalyst was varied in terms of the structure and the chemical composition, and their effects on the product distribution were investigated. The experimental results suggested that the difference in the distribution of the Al site, i.e., catalytic site, affected on the structure of reaction intermediates even over the same framework structure. Furthermore, the cage-type frameowork, which is generally unfavorable for MTO-type reaction due to the quite fast deactivation, was found to possess 10 times longer catalyst lifetime under the specific conditions.

Academic Significance and Societal Importance of the Research Achievements

炭素資源循環・持続可能な資源転換プロセスといった新たな社会課題において、高選択的・高活性な固体触媒プロセスは必要不可欠であり、ナノ空間を有効に利用できるゼオライト触媒の重要性は増している。本研究では、ナノ空間内で進行する触媒反応について、閉じ込められた反応中間体を制御することにより、触媒特性を自在に制御できることを見出した。本成果は多様な資源を高効率に変換する新たなプロセスの構築に寄与するだけでなく、将来的な基礎化学品製造プロセスの脱石油化に寄与することができる。

Report

(4 results)
  • 2022 Annual Research Report   Final Research Report ( PDF )
  • 2021 Research-status Report
  • 2020 Research-status Report
  • Research Products

    (11 results)

All 2022 2021 2020

All Presentation (11 results) (of which Int'l Joint Research: 2 results,  Invited: 1 results)

  • [Presentation] Olefins formation reactions from methanol, ethylene, and their mixture over LTA-type zeolite2022

    • Author(s)
      Takahiko Moteki, Takahiro Kimura, Masaru Ogura
    • Organizer
      International Zeolite Conference
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Relationship between the type of reactant and the lifetime of catalyst in olefins formation reaction over LTA-type zeolite2022

    • Author(s)
      Takahiko Moteki, Takahiro Kimura, Masaru Ogura
    • Organizer
      International symposium on porous materials 2022
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] メタノール添加によるLTA型ゼオライト触媒上でのEthylene-to-Propylene反応の 長寿命化2022

    • Author(s)
      茂木堯彦、木村孝博、小倉賢
    • Organizer
      第130回触媒討論会
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
  • [Presentation] ゼオライトを用いたオレフィン合成:反応空間と生成物分布と の関連性2022

    • Author(s)
      茂木堯彦
    • Organizer
      第6回ゼオライトセミナー/GSCセミナー
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Invited
  • [Presentation] ケージ構造を有するゼオライトを用いたメタノールおよびエチレンからの低級オレフィン合成2022

    • Author(s)
      木村孝博、茂木堯彦、小倉賢
    • Organizer
      化学工学会 第87回年会
    • Related Report
      2021 Research-status Report
  • [Presentation] LTA型ゼオライトを用いた低級オレフィン合成における原料分圧が反応に与える影響2022

    • Author(s)
      茂木堯彦、木村孝博、小倉賢
    • Organizer
      化学工学会 第87回年会
    • Related Report
      2021 Research-status Report
  • [Presentation] ゼオライト触媒の酸性度及びケージ構造がEthylene-to-Propylene反応に及ぼす影響2021

    • Author(s)
      木村孝博、茂木堯彦、小倉賢
    • Organizer
      石油学会 第25回JPIJS若手研究者のためのポスターセッション
    • Related Report
      2021 Research-status Report
  • [Presentation] Al分布の異なるZSM-5触媒を用いたMTO反応における過渡応答解析2021

    • Author(s)
      茂木堯彦、Ma Jing、小倉賢
    • Organizer
      化学工学会 第52回秋季大会
    • Related Report
      2021 Research-status Report
  • [Presentation] 骨格Al分布がMTO反応におけるプロピレン生成経路に与える影響の実験的観測2021

    • Author(s)
      茂木堯彦、MaJing、日高海、小倉賢
    • Organizer
      第37回ゼオライト研究発表会
    • Related Report
      2021 Research-status Report
  • [Presentation] Steady-state isotopic transient kinetic analysis for insertion process of labelled carbon into propylene in MTO reaction over HZSM-52020

    • Author(s)
      Ma Jing、茂木堯彦、小倉賢
    • Organizer
      第126回触媒討論会
    • Related Report
      2020 Research-status Report
  • [Presentation] Carbon Insertion in Propylene Formation from Hydrocarbon Pool of HZSM-5 Catalyzed MTO Reaction Studied by Isotopic Transient Kinetic Analysis2020

    • Author(s)
      Ma Jing、茂木堯彦、小倉賢
    • Organizer
      化学工学会 第52回秋季大会
    • Related Report
      2020 Research-status Report

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Published: 2020-04-28   Modified: 2024-01-30  

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