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In-situ synthesis of nanostructures on powder surfaces and low-temperature densification of LiLaZrO-based solid electrolytes

Research Project

Project/Area Number 20K15365
Research Category

Grant-in-Aid for Early-Career Scientists

Allocation TypeMulti-year Fund
Review Section Basic Section 36010:Inorganic compounds and inorganic materials chemistry-related
Research InstitutionNagoya Institute of Technology

Principal Investigator

Fuchigami Teruaki  名古屋工業大学, 工学(系)研究科(研究院), 助教 (20756704)

Project Period (FY) 2020-04-01 – 2023-03-31
Project Status Completed (Fiscal Year 2022)
Budget Amount *help
¥4,160,000 (Direct Cost: ¥3,200,000、Indirect Cost: ¥960,000)
Fiscal Year 2022: ¥1,040,000 (Direct Cost: ¥800,000、Indirect Cost: ¥240,000)
Fiscal Year 2021: ¥1,040,000 (Direct Cost: ¥800,000、Indirect Cost: ¥240,000)
Fiscal Year 2020: ¥2,080,000 (Direct Cost: ¥1,600,000、Indirect Cost: ¥480,000)
Keywordsナノ粒子 / 焼結 / 酸化物固体電解質 / 全固体電池 / セラミックス / 低温緻密化 / 低温焼結 / 固体電解質 / リチウムイオン電池 / 粉体プロセス
Outline of Research at the Start

本研究では、低温緻密化が困難であるLi7La3Zr2O12系固体電解質(LLZ)に対して、塑性変形性・易焼結性を示すナノ構造の合成法と、表面にナノ構造を有するLLZ粉体を用いた低温緻密化プロセスを開拓する。具体的には、①固相法で作製したLLZ粉体表面に、架橋配位子を利用した液相法を用いて10 nm以下の粒径を持つジルコニア系酸化物のナノ構造をその場形成させる。そして、②その粉体の加圧成形および焼成時の表面ナノ構造の焼結・変形挙動を調査し、得られる成形体や焼結体の微構造と物性評価から、500℃以下でのLLZセラミックスの緻密体の創製を目指す。

Outline of Final Research Achievements

In this study, nanosized Li7La3Zr2O12-based solid electrolytes were synthesized for low-temperature densification of oxide solid electrolytes and investigated the sintering behavior of the nanoparticles alone and between nanoparticles and micro particles. 54 nm of Li6.4La3Zr1.4Ta0.6O12 particles (partially La2Zr2O7) and 64 nm of pure Li6.4La3Zr1.4Ta0.6O12 particles were successfully synthesized by planetary ball milling, and they were easy to be sintered even at a sintering temperature of 1000°C. Furthermore, formation of a good interface between nanoparticles and micro-particles was obtained at 1000°C by mixing the nanoparticles and microparticles, resulting in low grain boundary resistance and high ionic conductivity (3.4-3.8×10-4 S/cm). Relatively high relative densities were obtained by optimizing the mixing ratio of nanoparticles and microparticles, indicating that the addition of nanoparticles is effective for the low-temperature densification.

Academic Significance and Societal Importance of the Research Achievements

ナノ粒子は焼結性の向上に有効であることは以前から知られていたが、本研究では通常の焼結に用いるマイクロサイズの粉体と、ナノ粒子を混合することで、ナノ粒子単体よりも界面形成や低温緻密化に有効であることを示した。これは酸化物固体電解質に限らず、セラミックス全般の焼結に対して有効であると考えられる。また、ナノ粒子添加によるセラミックスの低温焼結技術は、製造時のエネルギーやCO2発生量の削減に対して有用である。

Report

(4 results)
  • 2022 Annual Research Report   Final Research Report ( PDF )
  • 2021 Research-status Report
  • 2020 Research-status Report
  • Research Products

    (8 results)

All 2023 2022 2021 2020

All Presentation (7 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results) Patent(Industrial Property Rights) (1 results)

  • [Presentation] Low temperature Sintering Behavior of Li 6.4 La 3 Zr 1.4 Ta 0.6 O 12 Solid Electrolyte Nanoparticles2023

    • Author(s)
      T. Fuchigami, N. Tanibata, M. Nakayama and K. Kakimoto
    • Organizer
      Sintering2023
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] ナノ粒子-マイクロ粉体間の焼結を利用した Li7La3Zr2O12 固体電解質の低温緻密化2022

    • Author(s)
      渕上輝顕、山本颯人、谷端直人、中山 将伸、柿本健一
    • Organizer
      日本セラミックス協会第35回秋季シンポジウム
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
  • [Presentation] Low-temperature sintering of cubic garnet Li7La3Zr2O12 solid electrolyte using nano-micro mixed particles2021

    • Author(s)
      T. Fuchigami, H. Yamamoto, N. Tanibata, M. Nakayama and K. Kakimoto
    • Organizer
      Material Research Meeting 2021
    • Related Report
      2021 Research-status Report
  • [Presentation] ナノ-マイクロ複合粉体による Li7La3Zr2O12固体電解質の低温焼結2021

    • Author(s)
      渕上輝顕、山本颯人、谷端直人、中山将伸、柿本健一
    • Organizer
      日本セラミックス協会第34回秋季シンポジウム
    • Related Report
      2021 Research-status Report
  • [Presentation] Li7La3Zr2O12系固体電解質ナノ-マイクロ混合粉の焼結挙動とイオン伝導性2021

    • Author(s)
      渕上輝顕、山本颯人、谷端直人、中山将伸、柿本健一
    • Organizer
      日本セラミックス協会2021年年会
    • Related Report
      2020 Research-status Report
  • [Presentation] 架橋配位子アシスト水熱法による酸化物ナノ粒子集積体の合成と表面機能2020

    • Author(s)
      渕上輝顕、柿本健一
    • Organizer
      MRMフォーラム2020
    • Related Report
      2020 Research-status Report
  • [Presentation] Li7La3Zr2O12系固体電解質材料におけるボールミル粉砕効果2020

    • Author(s)
      山本颯人、渕上輝顕、柿本健一
    • Organizer
      日本セラミックス協会第33回秋季シンポジウム
    • Related Report
      2020 Research-status Report
  • [Patent(Industrial Property Rights)] 表面3次元ナノ構造粉体、その緻密体及びそれらの製造方法2020

    • Inventor(s)
      柿本健一,渕上輝顕,木俣良介,山本颯人
    • Industrial Property Rights Holder
      柿本健一,渕上輝顕,木俣良介,山本颯人
    • Industrial Property Rights Type
      特許
    • Filing Date
      2020
    • Related Report
      2020 Research-status Report

URL: 

Published: 2020-04-28   Modified: 2024-01-30  

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