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Catalytic reactions supplied with selective energy

Research Project

Project/Area Number 20K21099
Research Category

Grant-in-Aid for Challenging Research (Exploratory)

Allocation TypeMulti-year Fund
Review Section Medium-sized Section 27:Chemical engineering and related fields
Research InstitutionKyushu University (2022)
University of Tsukuba (2020-2021)

Principal Investigator

Nakamura Junji  九州大学, カーボンニュートラル・エネルギー国際研究所, 教授 (40227905)

Project Period (FY) 2020-07-30 – 2023-03-31
Project Status Completed (Fiscal Year 2022)
Budget Amount *help
¥6,240,000 (Direct Cost: ¥4,800,000、Indirect Cost: ¥1,440,000)
Fiscal Year 2021: ¥2,600,000 (Direct Cost: ¥2,000,000、Indirect Cost: ¥600,000)
Fiscal Year 2020: ¥3,640,000 (Direct Cost: ¥2,800,000、Indirect Cost: ¥840,000)
Keywordsメタノール合成 / Cu/ZnO触媒 / CO2の水素化 / エネルギー選別 / Cu触媒 / 反応メカニズム / ジオキシメチレン / 表面科学 / 反応ダイナミクス / 振動励起
Outline of Research at the Start

本研究では通常の熱的触媒反応では得られない生成物分布を可能にする、全く新しいタイプの不均一系触媒リアクターの創出を目指している。既存の触媒リアクターでは、熱を気相反応物と触媒の両方に供給して反応を行わせているが、研究代表者はCu触媒を用いたCO2とH2の反応において、Cu触媒を加熱しなくても反応物CO2だけを加熱するだけで反応が進行することを明らかにしてNature Chemistryで発表した。本研究ではこの発見を応用して気相分子と触媒に対して別々にエネルギーを供給することで、生成物を自在に制御するリアクターを開発する。反応としてCO2とH2からのCH3OH(メタノール)合成にターゲットを絞る。

Outline of Final Research Achievements

Cu/ZnO catalysts are used for methanol synthesis by hydrogenation of CO2. The active sites and reaction mechanism of this catalytic reaction have long been controversial. We have claimed that formate intermediate is initially formed from CO2 on the Cu surface, and the hydrogenation of formate proceeds at the CuZn alloy site to produce methanol. Formation of formate from CO2 proceeds by exciting O-C-O bending vibration, and hydrogenation of formate proceeds on the surface of the catalyst. In this study, we first clarified the reaction mechanism of the hydrogenation of the formate and designed a reactor using a far-infrared heater for the purpose of producing methanol at a low temperature.

Academic Significance and Societal Importance of the Research Achievements

CO2からのメタノール合成は、温室効果ガスであるCO2の化学的転換として最も有望である。世界中でメタノール合成触媒の研究が盛んであるが、触媒活性点及び反応メカニズムについては論争になっている。本研究では、原子状水素を水素源として使用するという特殊な実験手法を用いて不安定なジオキシメチレン中間体を初めて観測することに成功した。この研究成果は論文誌JACSにて報告した。さらに、メタノール合成のポテンシャルダイアグラムを作成することができた。また、フォーメートの水素化過程を促進する道筋が得られ、触媒反応温度を低下させる可能性が示された。これらの成果はメカニズム論争を終結させる重要な結果である。

Report

(4 results)
  • 2022 Annual Research Report   Final Research Report ( PDF )
  • 2021 Research-status Report
  • 2020 Research-status Report
  • Research Products

    (14 results)

All 2023 2022 2021 2020 Other

All Journal Article (2 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results,  Peer Reviewed: 2 results,  Open Access: 1 results) Presentation (10 results) (of which Int'l Joint Research: 2 results,  Invited: 4 results) Remarks (2 results)

  • [Journal Article] Hydrogenation of Formate Species Using Atomic Hydrogen on a Cu(111) Model Catalyst2022

    • Author(s)
      Kotaro Takeyasu, Yasutaka Sawaki, Takumi Imabayashi, Septia Eka Marsha Putra, Harry Handoko Halim, Jiamei Quan, Yuji Hamamoto, Ikutaro Hamada, Yoshitada Morikawa, Takahiro Kondo, Tadahiro Fujitani, and Junji Nakamura
    • Journal Title

      Journal of the American Chemical Society

      Volume: 144 Issue: 27 Pages: 12158-12166

    • DOI

      10.1021/jacs.2c02797

    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Surface Chemical Reaction of CO<sub>2</sub> Driven by Vibrational Energy2020

    • Author(s)
      近藤剛弘, 全家美, 中村潤児
    • Journal Title

      Vacuum and Surface Science

      Volume: 63 Issue: 12 Pages: 629-634

    • DOI

      10.1380/vss.63.629

    • NAID

      130007953475

    • ISSN
      2433-5835, 2433-5843
    • Year and Date
      2020-12-10
    • Related Report
      2020 Research-status Report
    • Peer Reviewed
  • [Presentation] 二酸化炭素からのメタノール合成における触媒活性点と反応機構2023

    • Author(s)
      中村潤児
    • Organizer
      日本化学会
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Invited
  • [Presentation] Reaction intermediates of methanol synthesis from CO2 on a Cu(111) model catalyst2023

    • Author(s)
      Junji Nakamura
    • Organizer
      ACS meeting
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] CO2水素化によるメタノール合成の触媒反応メカニズム2022

    • Author(s)
      中村潤児
    • Organizer
      化学工学会
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Invited
  • [Presentation] Detection of unstable intermediates for CO2 conversion into methanol on a Cu(111) model catalyst2021

    • Author(s)
      Kotaro Takeyasu
    • Organizer
      6th International Conference on Catalysis and Chemical Engineering
    • Related Report
      2021 Research-status Report
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Cu触媒を用いたCO2水素化によるメタノール合成の不安定中間体2021

    • Author(s)
      小島隆聖、澤樹 保隆、菅亮人、武安光太郎、近藤剛弘、藤谷忠博、中村潤児
    • Organizer
      第128回触媒討論会
    • Related Report
      2021 Research-status Report
  • [Presentation] Cu(111)表面上での CO2水素化によるメタノール合成の不安定中間体2021

    • Author(s)
      小島隆聖、澤樹保隆、武安光太郎、近藤剛弘、藤谷忠博、中村潤児
    • Organizer
      2021年日本表面真空学会学術講演会
    • Related Report
      2021 Research-status Report
  • [Presentation] Cu系粉体触媒上でのCO2水素化における反応中間体の観測2020

    • Author(s)
      小島隆聖、菅亮人、武安光太郎、近藤剛弘、藤谷忠博、中村潤児
    • Organizer
      第126回触媒討論会
    • Related Report
      2020 Research-status Report
  • [Presentation] Cu単結晶表面での低温におけるCO2水素化素過程の解析2020

    • Author(s)
      澤樹保隆、武安光太郎、近藤剛弘、藤谷忠博、中村潤児
    • Organizer
      第126回触媒討論会
    • Related Report
      2020 Research-status Report
  • [Presentation] Zn/Cu(111)モデル触媒におけるメタノール合成反応機構の解析2020

    • Author(s)
      菅亮人、小島隆聖、 武安光太郎、近藤剛弘、中村潤児、藤谷忠博
    • Organizer
      2020年日本表面真空学会学術講演会
    • Related Report
      2020 Research-status Report
  • [Presentation] Cu(111)単結晶表面での低温におけるCO2水素化素過程の解析2020

    • Author(s)
      澤樹保隆、武安光太郎、近藤剛弘、藤谷忠博、中村潤児
    • Organizer
      2020年日本表面真空学会学術講演会
    • Related Report
      2020 Research-status Report
  • [Remarks] 【プレスリリース】CO2水素化によるメタノール合成の反応過程を解明

    • URL

      https://i2cner.kyushu-u.ac.jp/ja/news/8596/

    • Related Report
      2022 Annual Research Report
  • [Remarks] 筑波大学 触媒表面科学研究グループ

    • URL

      https://www.ims.tsukuba.ac.jp/~nakamura_lab/

    • Related Report
      2021 Research-status Report 2020 Research-status Report

URL: 

Published: 2020-08-03   Modified: 2024-01-30  

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