Development of advanced zeolite catalysts based on retrosynthetic analysis
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21H01714
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| Research Category |
Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
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| Allocation Type | Single-year Grants |
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| Section | 一般 |
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| Review Section |
Basic Section 27030:Catalyst and resource chemical process-related
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| Research Institution | Tokyo Institute of Technology |
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Principal Investigator |
横井 俊之 東京工業大学, 科学技術創成研究院, 准教授 (00401125)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
中坂 佑太 北海道大学, 工学研究院, 准教授 (30629548)
尾澤 伸樹 東北大学, 未来科学技術共同研究センター, 特任准教授 (60437366)
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| Project Period (FY) |
2021-04-01 – 2024-03-31
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| Project Status |
Completed (Fiscal Year 2023)
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| Budget Amount *help |
¥17,420,000 (Direct Cost: ¥13,400,000、Indirect Cost: ¥4,020,000)
Fiscal Year 2023: ¥5,330,000 (Direct Cost: ¥4,100,000、Indirect Cost: ¥1,230,000)
Fiscal Year 2022: ¥5,720,000 (Direct Cost: ¥4,400,000、Indirect Cost: ¥1,320,000)
Fiscal Year 2021: ¥6,370,000 (Direct Cost: ¥4,900,000、Indirect Cost: ¥1,470,000)
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| Keywords | ゼオライト |
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| Outline of Research at the Start |
本研究は、ゼオライトナノ空間内に導入する金属種の位置・状態を制御する手法（＝あらゆる要望に応えうる調製手法）を確立し、そして従来にはなかった全く新しい「CO2の非還元変換」である「CO2とエチレンの反応によるアクリル酸の合成」を実現させるため、反応工学と計算化学とのシナジー効果により「逆合成解析」的に触媒設計を行い、最終的には調製手法を駆使して、実際に望みの触媒を調製し、目的の反応を達成することである。先例のない、オンデマンドなゼオライト作りを通じ、「逆無機材料合成」という新しい学術を切り拓く。
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| Outline of Annual Research Achievements |
2023年度において、まず、粒子形態の影響を明らかにした。AEI型ゼオライトをベースに、通常のブロック体の他に界面活性剤をゼオライトの母ゲルに添加することにより、プレート上の粒子を得ることに成功した。そこにCu種を導入し、メタン部分酸化活性を検討した結果、c軸成長を抑制したプレート上にすることで、高いメタノール収率を達成できた。粒子形態は生成物の拡散挙動に影響を与えることから、研究項目Bと連携しその効果の検証を行った。メタンから生成したメタノールが逐次反応を受けることなく、ゼオライト粒子から拡散できたことが要因であると考えている。またこのほか、Cu種とゼオライトの酸点の位置関係についても検討した。具体的にはCu含有ゼオライト触媒を構成するCuサイト（メタン活性化サイト）と酸サイト（ゼオライト骨格内Al原子）の量ならびに位置関係の影響を系統的に検討した。位置関係については原子スケールからミリメートルスケールまで変化させ実験を行った。その結果、Cuサイトと酸サイトが近傍に分布しているとエチレン、プロピレンといった低級オレフィンの生成に有利であることが分かった。両サイトがある程度の空間的距離を保ち、均一に分布する場合、メタノールが選択的合成に有利に働き、Cuサイトが過剰に存在するとCO2の生成が促進されることが分かった。この結果はメタノールを中間体として用いるメタンから炭化水素への転換反応の実現に大きく貢献するものとなった。
年度後半には本研究の総括として、ゼオライトの物性、金属の導入方法、導入される位置・状態、触媒特性を系統的に整理し、メタン転換反応に関しては本研究の目的である「逆合成解析」的に触媒設計指針を提案するに至った。
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| Research Progress Status |
令和5年度が最終年度であるため、記入しない。
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| Strategy for Future Research Activity |
令和5年度が最終年度であるため、記入しない。
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Report
(3 results)
Research Products
(22 results)
