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Comprehensive structure determination of carbon nanotubes

Research Project

Project/Area Number 21H01758
Research Category

Grant-in-Aid for Scientific Research (B)

Allocation TypeSingle-year Grants
Section一般
Review Section Basic Section 28030:Nanomaterials-related
Research InstitutionNational Institute for Materials Science (2022-2023)
The University of Tokyo (2021)

Principal Investigator

原野 幸治  国立研究開発法人物質・材料研究機構, マテリアル基盤研究センター, 主幹研究員 (70451515)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 古川 俊輔  埼玉大学, 理工学研究科, 助教 (70625590)
Project Period (FY) 2021-04-01 – 2024-03-31
Project Status Granted (Fiscal Year 2023)
Budget Amount *help
¥16,510,000 (Direct Cost: ¥12,700,000、Indirect Cost: ¥3,810,000)
Fiscal Year 2023: ¥5,200,000 (Direct Cost: ¥4,000,000、Indirect Cost: ¥1,200,000)
Fiscal Year 2022: ¥4,810,000 (Direct Cost: ¥3,700,000、Indirect Cost: ¥1,110,000)
Fiscal Year 2021: ¥6,500,000 (Direct Cost: ¥5,000,000、Indirect Cost: ¥1,500,000)
Keywordsカーボンナノチューブ / 透過電子顕微鏡 / 構造決定 / 画像解析 / 高速イメージング / 単分子イメージング / 化学反応 / その場観察 / 画像処理 / 電子顕微鏡 / 動画撮影 / ナノ材料 / 炭素材料
Outline of Research at the Start

本研究ではカーボンナノチューブ(CNT)の精密な構造決定法を開発する.最新鋭の電子検出器を用いた原子分解能電子顕微鏡動画撮影と独自アルゴリズムに基づく画像処理を融合した手法により,これまで不可能であった一つ一つのCNTのらせん方向を含めた構造決定手法を確立する.さらに多数のチューブの観察に基づく統計解析により,混合物であるCNTの精密組成情報を提供することで,CNTの構造と機能の相関の理解に繋げ,材料応用を加速する.

Outline of Annual Research Achievements

(1)単一炭化水素鎖の透過電子顕微鏡(TEM)イメージングによる構造解析
単一有機分子や数分子からなる分子集合体の精密構造解析は,材料としての性質を正しく理解することに繋がる.しかし,単一分子のTEM像におけるコントラストは極めて弱く,さらに動く分子を観察する場合には分子像のぶれにつながり,分子構造が同定可能なほどの明瞭な像を得るのがしばしば困難である.我々は,本課題で開発したカーボンナノチューブに対する高速TEM像撮影および得られた動画像に対する画像処理によるノイズ除去手法を窒化ホウ素ナノチューブ(BNNT)の観察に適用し,試料ぶれを解消し,単層および多層BNNTの高分解能像を取得することに成功した.これにより,BNNTの表面に化学結合したヘキシル基の単一分子鎖を実空間画像として捉えることにも成功し,極めてコントラストの弱い有機置換基の構造決定に適用できることを示した.
(2)高速TEMイメージングによる最短カーボンナノチューブ形成反応の中間体構造決定
[60]フラーレン(C60)のファンデルワールス二量体が二量体化し、短いカーボンナノチューブC120が生成する反応は典型的なカスケード反応であり,炭素材料化学で最も頻繁に研究されている反応の一つである.我々は,毎秒1600フレームの拘束TEM撮影,Chambolle Total Variation法によるノイズ除去処理,自動相互相関画像マッチング解析を用いて、C60の多段階融合反応におけるいくつかの準安定中間体を、その形状とサイズから同定した.反応イベントは確率的に起こり,それに応じて各中間体の寿命も変化するが,カスケード反応の多数の撮影画像の統計解析から,各中間体構造の平均寿命を求めることができた.最も寿命の短い中間体のうち,3つの独立したカスケード反応において3ミリ秒未満しか持続しないものが検出された.

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

1: Research has progressed more than it was originally planned.

Reason

昨年度までに開発した構造解析手法をカーボンナノチューブのみならず,窒化ホウ素カーボンナノチューブやその表面置換基の構造決定,さらにはカーボンナノチューブ内でのフラーレン融合反応の中間体の構造決定にまで展開できており,本手法の持つ汎用性の高さを当初想定以上に実証できていると考えている.

Strategy for Future Research Activity

当初研究目標にあるカーボンナノチューブのカイラリティ決定についても進捗が得られており,本手法の確立に向けて注力する.

Report

(2 results)
  • 2022 Annual Research Report
  • 2021 Annual Research Report
  • Research Products

    (37 results)

All 2023 2022 2021 Other

All Int'l Joint Research (4 results) Journal Article (6 results) (of which Int'l Joint Research: 3 results,  Peer Reviewed: 6 results,  Open Access: 2 results) Presentation (25 results) (of which Int'l Joint Research: 6 results,  Invited: 17 results) Remarks (2 results)

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      Shiraki Tomohiro、Saito Rioe、Saeki Hayato、Tanaka Naoki、Harano Koji、Fujigaya Tsuyohiko
    • Journal Title

      Chemistry Letters

      Volume: 52 Issue: 1 Pages: 44-47

    • DOI

      10.1246/cl.220467

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      原野 幸治、中室 貴幸、中村 栄一
    • Journal Title

      KENBIKYO

      Volume: 57 Issue: 2 Pages: 59-64

    • DOI

      10.11410/kenbikyo.57.2_59

    • ISSN
      1349-0958, 2434-2386
    • Year and Date
      2022-08-30
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      T. Shimizu, D. Lungerich, K. Harano, E. Nakamura
    • Journal Title

      J. Am. Chem. Soc.

      Volume: 144 Issue: 22 Pages: 9797-9805

    • DOI

      10.1021/jacs.2c02297

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      Liu Dongxin, Lungerich Dominik, Nakamuro Takayuki, Harano Koji, Nakamura Eiichi
    • Journal Title

      Micron

      Volume: 160 Pages: 103316-103316

    • DOI

      10.1016/j.micron.2022.103316

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      Nakamuro Takayuki、Kamei Ko、Sun Keyi、Bode Jeffrey W.、Harano Koji、Nakamura Eiichi
    • Journal Title

      Journal of the American Chemical Society

      Volume: 144 Issue: 30 Pages: 13612-13622

    • DOI

      10.1021/jacs.2c03949

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      Xing Junfei、Takeuchi Keishi、Kamei Ko、Nakamuro Takayuki、Harano Koji、Nakamura Eiichi
    • Journal Title

      Proceedings of the National Academy of Sciences

      Volume: 119 Issue: 14

    • DOI

      10.1073/pnas.2114432119

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Published: 2021-04-28   Modified: 2024-12-25  

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