Study on diffusion mechanism of all-solid-state battery materials by using isotope exchange SIMS analysis and application to operando measurements
| Project/Area Number |
21H02033
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| Research Category |
Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
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| Allocation Type | Single-year Grants |
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| Section | 一般 |
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| Review Section |
Basic Section 36010:Inorganic compounds and inorganic materials chemistry-related
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| Research Institution | National Institute for Materials Science |
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Principal Investigator |
桑田 直明 国立研究開発法人物質・材料研究機構, エネルギー・環境材料研究センター, 主幹研究員 (00396459)
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| Project Period (FY) |
2021-04-01 – 2024-03-31
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| Project Status |
Completed (Fiscal Year 2023)
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| Budget Amount *help |
¥17,160,000 (Direct Cost: ¥13,200,000、Indirect Cost: ¥3,960,000)
Fiscal Year 2023: ¥5,460,000 (Direct Cost: ¥4,200,000、Indirect Cost: ¥1,260,000)
Fiscal Year 2022: ¥7,670,000 (Direct Cost: ¥5,900,000、Indirect Cost: ¥1,770,000)
Fiscal Year 2021: ¥4,030,000 (Direct Cost: ¥3,100,000、Indirect Cost: ¥930,000)
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| Keywords | 固体電池 / 二次イオン質量分析 / トレーサー拡散係数 / 粒界拡散 / オペランド測定 / TOF-SIMS / リチウムイオン伝導体 / 固体イオニクス / 拡散係数 / イオン伝導 / その場測定 / 全固体電池 / 正極材料 / 単結晶 / 物理化学 / 電気化学 / イオニクス |
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| Outline of Research at the Start |
リチウムイオン電池の電解液を固体に置き換えた、全固体電池は次世代の充放電可能な電池として、高出力と安全性から期待されている。固体中のリチウムイオンの拡散を可視化するとはこれまで困難であった。申請者らはリチウムの同位体を拡散させて、その広がりを二次イオン質量分析（SIMS）測定により可視化する手法を開発してきた。本研究では、SIMS測定を全固体電池の充放電過程の観察に応用する。それにより、全固体電池の高性能化のために必要不可欠な界面でのイオンの移動を可視化して、拡散機構の解明および、全固体電池の高性能化に貢献する。
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| Outline of Annual Research Achievements |
昨年度までに開発したオペランド二次イオン質量分析(SIMS)法を実用的な酸化物型固体電池の解析に応用した。ポテンショスタット及び電流導入端子により、定電流の条件でSIMS装置内での充放電を行い、イメージング測定を実施した。充電過程では、正極活物質の断面からLiが脱離する過程が7Liイメージング測定により観察された。Li強度は電解質に近い部分から減少し、充電が進行するにつれて正極活物質全体に広がっていくことが確認された。このことは充電過程において、正極活物質粒子内のLi濃度（充電状態）が不均一になることを示している。以上のことから、オペランドSIMSは固体電池のリチウム分布を実験的に可視化できる非常に有力な手法であることが実証された。
負極側でも同様に測定を行い、Li強度の増加を可視化した。充放電を繰り返すと、可逆的に強度変化が起こることが確認され、オペランドSIMSで充放電による活物質のLi濃度変化を捉えられることが示された。活物質内におけるリチウム拡散経路を解明することや、充放電への寄与率を決める手法としてに応用することが期待される。
また、固体電解質のバルク・界面におけるイオンダイナミクスを解明するため、高速イオン伝導体の多結晶におけるバルクと粒界のリチウム拡散係数を同位体トレーサー実験により解析した。この新手法および固体電解質の粒界拡散係数に関する論文は、J. Mater. Chem. A誌に掲載された。また、プレスリリースを行って成果を広く公開した。
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| Research Progress Status |
令和5年度が最終年度であるため、記入しない。
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| Strategy for Future Research Activity |
令和5年度が最終年度であるため、記入しない。
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Report
(3 results)
Research Products
(24 results)
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[Journal Article] On the Origin of the Non‐Arrhenius Na‐ion Conductivity in Na3OBr2023
Author(s)
Darminto Brigita、Rees Gregory J.、Cattermull John、Hashi Kenjiro、Diaz‐Lopez Maria、Kuwata Naoaki、Turrell Stephen J.、Milan Emily、Chart Yvonne、Di Mino Camilla、Jeong Lee Hyeon、Goodwin Andrew L.、Pasta Mauro
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Journal Title
Angewandte Chemie International Edition
Volume: 62
Issue: 51
DOI
Related Report
Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
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