水素脆性のナノオペランド解析―多元情報のシンクロ再生―

• Project/Area Number: 21H04536
• Research Category: Grant-in-Aid for Scientific Research (A)
• Allocation Type: Single-year Grants
• Section: 一般
• Review Section: Medium-sized Section 18:Mechanics of materials, production engineering, design engineering, and related fields
• Research Institution: Kansai University
• Principal Investigator: 高橋 可昌 関西大学, システム理工学部, 教授 (20611122)
• Project Period (FY): 2021-04-05 – 2025-03-31
• Project Status: Granted (Fiscal Year 2024)
• Budget Amount: ¥40,950,000 (Direct Cost: ¥31,500,000、Indirect Cost: ¥9,450,000); Fiscal Year 2024: ¥2,600,000 (Direct Cost: ¥2,000,000、Indirect Cost: ¥600,000); Fiscal Year 2023: ¥3,380,000 (Direct Cost: ¥2,600,000、Indirect Cost: ¥780,000); Fiscal Year 2022: ¥30,810,000 (Direct Cost: ¥23,700,000、Indirect Cost: ¥7,110,000); Fiscal Year 2021: ¥4,160,000 (Direct Cost: ¥3,200,000、Indirect Cost: ¥960,000)
• Keywords: 水素脆性

Outline of Research at the Start

金属材料の水素脆性は、如何なる機構によって生ずるのか？いくつかの重要なナノ素過程は提唱されていても、それらがどのように作用した結果、マクロに観測される延性低下に繋がるのかについては未解明の点が多い。本研究では、電子顕微鏡像、力学場、水素イメージ等、複数のミクロ情報を取得し、これらを同時再生することによってこの疑問に直接答えよう、という従来には無い実験解析に挑戦する。

Outline of Annual Research Achievements

本研究は、金属材料における水素脆性の仕組み（動的プロセス）をナノスケールで実験的に解き明かすことを目的とする。具体的には、走査透過型電子顕微鏡（STEM）内部に形成した水素ガス環境中で負荷試験を行い、破壊過程のSTEM像、荷重変化、及び破壊時における電子エネルギー損失スペクトル（EELS）を詳細に記録する、というものである。
四ヶ年計画の三年目（2023年度）は、まずEELSによる水素検出について大きな進展があった。パラジウム（Pd）を用いたガス環境中での実験では、金属相から水素化物相への相変態をその場で生じさせ、さらに水素化合物特有のEELS信号を分離することで、試料中の水素化物相のマッピングにも初めて成功した。その結果、結晶粒界は必ずしも水素化の優先サイトにならない点が確認された。一方、水素環境下における破壊特性評価の面では、当初計画の代替実験として始めた破壊実験（マクロ試験片による水素吸蔵材の強度試験）を本格的に進めた。その結果、水素吸蔵は破壊靭性値の「上昇」をもたらし、さらに吸蔵量によっては強度と延性を同時に維持しうる、という従来的な水素脆性観を覆す興味深い事象が確認された。現在、このように特異な強度特性の再現性確認と合理的な説明（微視的モデル）を考察中である。上記二つの実験結果は、どちら一つを取っても極めて重要かつ示唆に富むものであり、水素―結晶欠陥相互作用の織りなす多様な（新たな）側面を捉えていると言えよう。

Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

本研究の遂行上、一つの鍵となる要素技術（EELSによる水素検出）については、過去三年間の試行が結実した。TEM内負荷試験の代替実験として着手したバルク結晶材の水素吸蔵・破壊試験については、予想外の結果（水素吸蔵による破壊靭性値の上昇、及び特異な延性発現）を確認した。これらは、本研究の立案時には考えも及ばなかった事象であり、水素―結晶欠陥相互作用の多様性（新規性）を捉えている可能性がある。当初計画は既存の水素脆性説の詳細解明に力点を置いたものであったが、新たに派生した上述の点は、より広い視野から水素脆性機構をレビューすべきであることを示唆しているものと見られる。以上の経過に照らして、本研究の進捗は順調（ないし期待以上）であると判断される。

Strategy for Future Research Activity

まずEELSによる水素検出については、確立しつつある技術（Pd水素化特有のスペクトル分離）の感度向上・改良を行いつつ、結晶中における欠陥と水素偏析の関係について調査を継続的に行う。特に、個別転位を対象とした計測を本格的に試みる予定である。バルク試験片を用いた代替負荷実験については、前述の特異現象（水素吸蔵による破壊靭性向上、強度・延性の両立）の再現性を確認するとともに、異なる材料系（Pd-X合金）の評価結果と比較することで、その微視的機構について考察する予定である。

Research Products

• [Journal Article] Time-dependent subcritical crack growth and its mechanism in Ni-based single crystal superalloys at 500?°C (2024)
  • Author(s): Takahashi Yoshimasa、Kobayashi Daisuke、Fujii Shintaro、Arai Shigeo、Takuma Masanori、Saitoh Ken-ichi、Sato Tomohiro
  • Journal Title: Materials Science and Engineering: A Volume: 889 Pages: 145869-145869
  • DOI: 10.1016/j.msea.2023.145869
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Time-dependent crack growth mechanism in Ni-based single crystal superalloys at high-temperature (2022)
  • Author(s): Takahashi Yoshimasa、Kobayashi Daisuke、Fujii Shintaro、Takuma Masanori、Saitoh Ken-ichi、Sato Tomohiro
  • Journal Title: Materials Science and Engineering: A Volume: 859 Pages: 144179-144179
  • DOI: 10.1016/j.msea.2022.144179
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Interfacial fracture initiation strength of micro-scale Si/Cu components with different geometries: Applicability of the fracture mechanics criterion (2022)
  • Author(s): Takahashi Yoshimasa、Kishimoto Kaname、Morii Yusuke、Arai Shigeo、Higuchi Kimitaka、Muto Shunsuke
  • Journal Title: Engineering Fracture Mechanics Volume: 267 Pages: 108439-108439
  • DOI: 10.1016/j.engfracmech.2022.108439
  • Peer Reviewed
• [Presentation] 塩水環境中におけるA7003合金板材の応力腐食割れ機構（調質の影響） (2024)
  • Author(s): 河南奎輝，高橋可昌，宅間正則，齋藤賢一，佐藤知広
  • Organizer: 日本機械学会関西支部第99期定時総会講演会
• [Presentation] Application of RS-HVEM to micro-scale analyses of hydrogen-induced damage evolution in Palladium (2023)
  • Author(s): Yoshimasa Takahashi, Kei Takehara, Koyo Nagai, Shunsuke Muto, Shigeo Arai
  • Organizer: International Conference on Materials and Systems for Sustainability (ICMaSS) 2023
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Analysis of hydrogen-induced microscopic damage in palladium polycrystals (2023)
  • Author(s): Kei Takehara, Yoshimasa Takahashi, Shunsuke Muto, Shigeo Arai, Masanori Takuma, Ken-ichi Saitoh, Tomohiro Sato
  • Organizer: International Conference on Materials and Systems for Sustainability (ICMaSS) 2023
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Time-dependent crack growth mechanism in a Ni-based superalloy under high/low temperatures (2023)
  • Author(s): Shintaro Fujii, Yoshimasa Takahashi, Daisuke Kobayashi, Shigeo Arai
  • Organizer: International Conference on Materials and Systems for Sustainability (ICMaSS) 2023
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] 極低炭素鋼の高サイクル疲労特性（回転曲げによる評価） (2023)
  • Author(s): 中田凌，木村幸彦，加藤孝憲，中山英介，高橋可昌，宅間正則，齋藤賢一，佐藤知広
  • Organizer: (公社)日本材料学会 第9回材料WEEK 材料シンポジウム
• [Presentation] 水素吸蔵金属における微視的損傷過程の解析 (2023)
  • Author(s): 長井航洋，高橋可昌，宅間正則，齋藤賢一，佐藤知広
  • Organizer: (公社)日本材料学会 第9回材料WEEK 材料シンポジウム
• [Presentation] エポキシ樹脂表面からの時間依存型き裂発生・進展特性 (2023)
  • Author(s): 北谷大輔，高橋可昌，宅間正則，齋藤賢一，佐藤知広
  • Organizer: (公社)日本材料学会 第9回材料WEEK 材料シンポジウム
• [Presentation] アルミニウム合金板材の塩水中における応力腐食割れ特性 (2023)
  • Author(s): 篠田圭介，高橋可昌，宅間正則，齋藤賢一，佐藤知広
  • Organizer: (公社)日本材料学会 第9回材料WEEK 材料シンポジウム
• [Presentation] アルミニウム合金における固溶Mgと疲労限度の関係 (2023)
  • Author(s): 奥田凌太，高橋可昌，宅間正則，齋藤賢一，佐藤知広
  • Organizer: 日本機械学会関西支部第98期定時総会講演会
• [Presentation] 多結晶パラジウムの水素誘起損傷解析 (2023)
  • Author(s): 岡田竜門，高橋可昌，宅間正則，齋藤賢一，佐藤知広
  • Organizer: 日本機械学会関西支部第98期定時総会講演会
• [Presentation] Evaluation of hydrogen absorption-induced microscopic damage in palladium (2022)
  • Author(s): Yoshimasa Takahashi, Ryumon Okada, Kei Takehara, Koyo Nagai, Masanori Takuma, Ken-ichi Saitoh, Tomohiro Sato
  • Organizer: 6th International Conference on Materials and Reliability (ICMR)
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Ni基超合金の高温破壊メカニズム (2022)
  • Author(s): 高橋可昌
  • Organizer: (公社)日本材料学会主催 第2回マルチスケールマテリアルモデリングシンポジウム
  • Invited
• [Presentation] 水素吸蔵に伴うパラジウム多結晶の微視的損傷評価 (2022)
  • Author(s): 竹原慧，高橋可昌，宅間正則，齋藤賢一，佐藤知広
  • Organizer: (公社)日本材料学会 第8回材料WEEK 材料シンポジウム
• [Presentation] 極低炭素フェライト鋼のき裂停留機構に及ぼす湿度の影響 (2022)
  • Author(s): 木村幸彦，加藤孝憲，中山英介，牧野泰三，高橋可昌
  • Organizer: 日本材料学会疲労部門委員会 第35回疲労シンポジウム
• [Presentation] 破壊のミクロを観る (2022)
  • Author(s): 高橋可昌
  • Organizer: 一般社団法人 日本材料科学会主催 令和３年度 第１回 材料科学基礎講座
  • Invited
• [Presentation] パラジウム多結晶の水素吸蔵に起因する微視的損傷 (2022)
  • Author(s): 森井裕介，高橋可昌，宅間正則，齋藤賢一，佐藤知広
  • Organizer: 日本機械学会関西支部第97期定時総会講演会
• [Presentation] 7000系アルミニウム合金の引張破壊特性に及ぼす塩水環境の影響 (2022)
  • Author(s): 川端優典，高橋可昌，宅間正則，齋藤賢一，佐藤知広
  • Organizer: 日本機械学会関西支部第97期定時総会講演会
• [Presentation] Observation of dislocations around propagating fatigue crack tip in IF steel (2021)
  • Author(s): Yukihiko Kimura, Yoshimasa Takahashi
  • Organizer: 15th International Symposium on Science and Technology 2021 (ISST 2021)
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Direct observation of creep crack tips in a single-crystalline Ni-based superalloy (2021)
  • Author(s): Yoshimasa Takahashi, Daisuke Kobayashi, Tomoyuki Kozawa, Shintaro Fujii, Shigeo Arai
  • Organizer: International Conference on Materials and Systems for Sustainability (ICMaSS) 2021
  • Int'l Joint Research