Efficiency improvement of semiconductor photocatalysts by multi-dimensional band endineering
| Project/Area Number |
21H04551
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| Research Category |
Grant-in-Aid for Scientific Research (A)
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| Allocation Type | Single-year Grants |
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| Section | 一般 |
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| Review Section |
Medium-sized Section 21:Electrical and electronic engineering and related fields
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| Research Institution | The University of Tokyo |
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Principal Investigator |
杉山 正和 東京大学, 先端科学技術研究センター, 教授 (90323534)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
山口 信義 東京大学, 先端科学技術研究センター, 助教 (30910070)
嶺岸 耕 東京大学, 先端科学技術研究センター, 特任准教授 (40512992)
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| Project Period (FY) |
2021-04-05 – 2024-03-31
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| Project Status |
Granted (Fiscal Year 2023)
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| Budget Amount *help |
¥42,900,000 (Direct Cost: ¥33,000,000、Indirect Cost: ¥9,900,000)
Fiscal Year 2023: ¥7,540,000 (Direct Cost: ¥5,800,000、Indirect Cost: ¥1,740,000)
Fiscal Year 2022: ¥13,390,000 (Direct Cost: ¥10,300,000、Indirect Cost: ¥3,090,000)
Fiscal Year 2021: ¥21,970,000 (Direct Cost: ¥16,900,000、Indirect Cost: ¥5,070,000)
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| Keywords | 光触媒 / バンドアラインメント / 半導体 / 表面修飾 / 太陽光水素製造 / 半導体光触媒 / 光起電力 / キャリアダイナミクス |
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| Outline of Research at the Start |
低コストな太陽光水素製造を実現しうる粒子状光触媒の高効率化指針を得るため，単結晶半導体基板をベースに半導体微細加工技術を駆使して各種バンドエンジニアリングを施した光電極をモデル系とし，電流-電位特性，電極の電位の照射光強度依存性，in situ観察（フォトルミネッセンスや電位顕微鏡解析）を統合した解析を展開する．これにより，光触媒表面で電子と正孔の反応チャネルを空間分離する多次元バンドアラインメントの構築指針を確立する．これをもとに粒子状光触媒に適用可能な表面修飾プロセスを構築し，STH効率10%以上の達成に資する．
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| Outline of Annual Research Achievements |
再生可能エネルギーの時間・空間的な偏在を克服して主要なエネルギー源とするために不可欠な燃料への転換を低コストで実現し得る技術として期待されている，太陽光からの水素直接製造を担う半導体光触媒について，半導体物理を基軸に学術的知見を蓄積して高効率化指針を構築するための基盤構築を進めた．光励起された電子・正孔の空間分離を行うために表面修飾される助触媒近傍での速度過程を探求するためのモデル系として，モデル半導体であるGaNエピタキシャル結晶表面に，助触媒のモデルとしてオーム性とショットキー性の2種の金属電極を形成し，かつGaNと2種の電極の電位を光触媒としての動作環境で同時計測できる新規構造の開発に成功した．
具体的には，オーム性接触のコンタクト（電子を捕集する電極）としてPt/Ti/GaNを，ショットキー接触のコンタクト（正孔を捕集する電極）としてPt/GaNを，それぞれGaN表面にシャドーマスクを用いた真空蒸着法により櫛形電極構造をとって形成した．蒸着法を採用した理由は，フォトレジストを用いた微細加工プロセスによってGaN表面が汚染され得るが，金属電極形成後では効果的な表面洗浄が困難であると予期したためである．
作製したモデル構造に電解液中で紫外光を照射したところ，水素の発生が確認され，本構造が助触媒を導入して水素発生効率を向上させた半導体光触媒のモデルとして動作することが実証された．なお，同時に発生しているはずの酸素については，現在測定を試みている．
本モデル構造による解析では，光照射・水素発生中に半導体と2種の電極の電位をオペランド測定できることが従来にない利点である．現状では，測定された２つの電極の電位と水素発生・酸素発生の電極電位（酸化還元ポテンシャル）の間に不可解な関係があり，引き続き光照射条件等を変化させて解析を続ける予定である．
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
光励起された電子・正孔の空間分離を行うために表面修飾される助触媒近傍での速度過程を探求するためのモデル系として，モデル半導体であるGaNエピタキシャル結晶表面に，助触媒のモデルとしてオーム性とショットキー性の2種の金属電極を形成し，かつGaNと2種の電極の電位を光触媒としての動作環境で同時計測できる新規構造の開発に成功した．これは，世界初の成果である．
材料および作製プロセスを検討し，オーム性接触のコンタクト（電子を捕集する電極）としてPt/Ti/GaNを，ショットキー接触のコンタクト（正孔を捕集する電極）としてPt/GaNを，それぞれGaN表面にシャドーマスクを用いた真空蒸着法により櫛形電極構造をとって形成するメソッドを開発できたこと，さらに半導体と2種の電極の電位を光照射・水素発生中に同時計測する解析手法を構築できたことで，今後の様々な解析が可能になった．
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| Strategy for Future Research Activity |
現状では，測定された２つの電極の電位と水素発生・酸素発生の電極電位（酸化還元ポテンシャル）の間に不可解な関係があり，引き続き光照射条件等を変化させて解析を続ける予定である．
また，結晶欠陥が劇的に少ないGaN単結晶基板に対して同様な構造を形成して，結晶欠陥が光触媒の特性に及ぼす影響も精査する予定である．
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Report
(2 results)
Research Products
(10 results)
