| Project/Area Number |
21H04551
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| Research Category |
Grant-in-Aid for Scientific Research (A)
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| Allocation Type | Single-year Grants |
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| Section | 一般 |
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| Review Section |
Medium-sized Section 21:Electrical and electronic engineering and related fields
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| Research Institution | The University of Tokyo |
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Principal Investigator |
杉山 正和 東京大学, 先端科学技術研究センター, 教授 (90323534)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
山口 信義 東京大学, 先端科学技術研究センター, 助教 (30910070)
嶺岸 耕 東京大学, 先端科学技術研究センター, 特任准教授 (40512992)
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| Project Period (FY) |
2021-04-05 – 2024-03-31
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| Project Status |
Granted (Fiscal Year 2023)
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| Budget Amount *help |
¥42,900,000 (Direct Cost: ¥33,000,000、Indirect Cost: ¥9,900,000)
Fiscal Year 2023: ¥7,540,000 (Direct Cost: ¥5,800,000、Indirect Cost: ¥1,740,000)
Fiscal Year 2022: ¥13,390,000 (Direct Cost: ¥10,300,000、Indirect Cost: ¥3,090,000)
Fiscal Year 2021: ¥21,970,000 (Direct Cost: ¥16,900,000、Indirect Cost: ¥5,070,000)
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| Keywords | 光触媒 / バンドアラインメント / 半導体 / 表面修飾 / 太陽光水素製造 / 半導体光触媒 / 光起電力 / キャリアダイナミクス |
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| Outline of Research at the Start |
低コストな太陽光水素製造を実現しうる粒子状光触媒の高効率化指針を得るため，単結晶半導体基板をベースに半導体微細加工技術を駆使して各種バンドエンジニアリングを施した光電極をモデル系とし，電流-電位特性，電極の電位の照射光強度依存性，in situ観察（フォトルミネッセンスや電位顕微鏡解析）を統合した解析を展開する．これにより，光触媒表面で電子と正孔の反応チャネルを空間分離する多次元バンドアラインメントの構築指針を確立する．これをもとに粒子状光触媒に適用可能な表面修飾プロセスを構築し，STH効率10%以上の達成に資する．
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| Outline of Annual Research Achievements |
水素発生助触媒であるPtをn型GaN光電極表面に櫛状にパターニングしたモデル光電極を用い，光励起キャリアが光電極内部を空間移動し，水素発生／酸素発生反応を進行させる過程を解析した．Ptパターン電極を形成したGaN光電極を開回路状態で参照電極とともに電解液に浸し，GaN電極の表面に強度を大きく変調したHeCdレーザ光（GaNの吸収波長域である308 nm）を照射した際に誘起される開放電位を，GaNバルクとPt電極それぞれについて測定した．GaNとPtの電位はともに光照射強度の増大に伴って負側にシフトした．この際，GaNとPtの間には照射光強度にかかわらずほぼ一定の間隔が存在し，Ptの方が正側に位置していた．これは，GaNからてPtに向かって光誘起された電子が移動し，水素発生を促進する過程の存在を示唆するものと考えられる．
続いて，Ptで被覆されていないGaN表面（n型半導体のバンドアラインメントから正孔が蓄積すると考えられる）に，酸素発生反応を触媒することが期待されるNiOの粒子を，ウエットケミカル法により導入した．これにより，光照射時にGaN表面からの酸素発生が促進される傾向がみられ，Ptに電子，NiOに正孔というGaN光電極の面内方向における電荷分離が期待通り起きていることが示唆された．ただし，サンプルによる水素・酸素発生量のばらつきが大きく，定量的な解析を進めるためにはNiOのGaN表面への導入法を改善し，導入量やNiO粒子のサイズをより正確に制御する必要があると考えられる．
以上のGaNエピタキシャル結晶を用いた解析に加えて，材料による光励起キャリアの違いを考察するため，昇華法で形成したCdTeやZnCdTe多結晶光電極についても，同様な手法による解析に着手した．
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
くし形パターンのPtを表面に導入したGaN光電極を用い，光照射強度の関数としてPtとバルクGaNの電位をそれぞれ測定するという，当初計画していた解析が可能となった．ただし，酸素発生を促進するNiOをGaN表面に導入した際の挙動が安定せず，定量的な解析を進めるためにはNiO導入法の改良が必要と考えられる．
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| Strategy for Future Research Activity |
GaN表面において酸素発生サイトを再現性良く形成するためのNiO粒子状結晶の導入法を改良する．また，NiOに限らず，GaNから正孔が移動しやすいオーム性の接合界面をGaNとの間に形成できる物質を種々検討し，光励起された電子と正孔が面内で空間分離される光電極を制御性よく形成することを目指す．
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