| Project/Area Number |
21H04632
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| Research Category |
Grant-in-Aid for Scientific Research (A)
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| Allocation Type | Single-year Grants |
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| Section | 一般 |
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| Review Section |
Medium-sized Section 27:Chemical engineering and related fields
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| Research Institution | Kyushu University |
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Principal Investigator |
林 潤一郎 九州大学, 先導物質化学研究所, 教授 (60218576)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
浅野 周作 九州大学, 先導物質化学研究所, 助教 (30827522)
工藤 真二 九州大学, 先導物質化学研究所, 准教授 (70588889)
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| Project Period (FY) |
2021-04-05 – 2025-03-31
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| Project Status |
Granted (Fiscal Year 2024)
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| Budget Amount *help |
¥41,730,000 (Direct Cost: ¥32,100,000、Indirect Cost: ¥9,630,000)
Fiscal Year 2024: ¥8,450,000 (Direct Cost: ¥6,500,000、Indirect Cost: ¥1,950,000)
Fiscal Year 2023: ¥8,450,000 (Direct Cost: ¥6,500,000、Indirect Cost: ¥1,950,000)
Fiscal Year 2022: ¥11,960,000 (Direct Cost: ¥9,200,000、Indirect Cost: ¥2,760,000)
Fiscal Year 2021: ¥12,870,000 (Direct Cost: ¥9,900,000、Indirect Cost: ¥2,970,000)
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| Keywords | バイオマス / コークス / コプロダクション / フェノールモノマー / 無水糖 / トレファクション / 粉砕 / 熱間成型 / 炭化 / コークス強度 / コークス反応性 / 熱間・冷間成型 / 脱金属 / 無水糖製造 / 酸触媒 / 石炭 / フラン・フェノール類 / 有機酸 / リグニンモノマー |
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| Outline of Research at the Start |
本研究は、バイオマスの次世代プラットホーム化学品・素材への新転換スキーム、すなわち、「主要成分の分離を起点とする化学品等の製造」、「ガス化（合成ガス製造）とC1化学の連結による化学品等の製造」に次ぐ、第三のバイオマス転換スキームを提案する。具体的には、①自生有機酸処理によるバイオマスからの脱金属および酸触媒担持、②300℃以下の逐次的半炭化によるヘミセルロース由来無水単糖とフラン類、セルロース由来無水単糖の選択的製造、③半炭化物からの酸触媒回収、④半炭化物の粉砕と熱間成型、⑤成型物炭化によるリグニンモノマーと製鉄用高強度コークスの同時製造、を概念実証する。
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| Outline of Annual Research Achievements |
当年度は、前年度までに確立したバイオマス（針葉樹系バイオマス）の一連のプロセッシング法（トレファクション、粉砕、熱間・冷間成型（ペレット化）および炭化）の他種のバイオマスへの適合性を実験的に検証した。針葉樹系木質（スギ、スギ樹皮）に加えて、紅葉樹系（ユーカリ）、草本系バイオマス（タケ、イナワラ、モミガラ、オギススキ）を原料として、トレファクション（220-300℃）を起点とする一連のプロセスによってコークス（炭化温度; 1000℃）を調製した。その結果、以下の新知見を得た。(1)炭化前ペレットの強度は250℃前後のトレファクションによって最大化する。トレファクションの正の効果は成型中の粒子破砕性向上（高密度化）、負の効果は芳香族炭素分率の増大に伴う有機マトリクスの脆化（可塑性損失）に起因する。(2)コークス強度は260-280℃のトレファクションによって12-25 MPaに最大化する。同温度よりも低温のトレファクションの場合、炭化前期（500℃以下）における揮発成分発生量が過大であり、ペレット内気孔の発生が顕著になる。一方、高温のトレファクションの場合は炭化前ペレットの強度が十分でなく600℃以上の温度域で顕著となるコークス強度増大を妨げる。上記二つの正負の効果は炭化前ペレット強度および500℃までの揮発成分生成量の関数（経験式）によって概ね定量的に記述できる。(3)本プロセスによるコークスの収率（炭素基準）は既報のバイオマス炭化物の収率（加圧炭化を含む）の最高値をも上回る。(4)ハイシリカバイオマスであるモミガラの酸処理物から得られたコークスの燃焼（600℃）、ガス化（800℃）のいずれによっても高比表面積・高純度のシリカを製造できる。(5)コークス強度はCO2との反応（900℃）中に緩やかに低下し、反応率60%においても冷間引張強度>5 MPaを維持した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
1: Research has progressed more than it was originally planned.
Reason
昨年度および今年度に実施した研究は、本研究申請段階で計画した研究タスク(Task-1からTask-14)のうち、一つのタスク(Task-13:全体スキームのシステム解析)を除くすべてのタスクを実施し、「研究概要実績」に述べた成果(期待したのと同等ないしそれ以上の化学品収率、コークスの性能・収率、広範囲のバイオマス種への適合性等)、新知見(コークス強度発現および強化の機構、自生有機酸による無機酸を超えた脱金属能力等、籾殻を原料とするコークスを二次原料とする合成ガス・高純度シリカのコプロダクション)を得ることができている。実施済みタスクのなかで、Task-14:産学連携研究の準備については国内企業との共同研究を開始し、すでに三件の特許を出願しており、計画を超えた進捗がある。「研究概要実績」に述べた本年度の成果のうち、バイオマスと非微粘結炭の配合物からの高強度コークス製造、硫酸だけでなく硫酸塩もセルロースの無水単糖への転換を触媒すること、などは当初計画を大きく超えた成果である。 当初期待したほどの成果が得られていないのはTask-12（ペレットが保持する重質油の機構解明）のみであるが、トレファクションおよび炭化によって生成した重質油の原料ないしトレファクション済原料への添加法と転換法の工夫によって「コークス強度を低下させないコークス収率の最大化法」を次年度に確立できると考えている。
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| Strategy for Future Research Activity |
最終年度はこれまでに掲げた目標のなかで唯一達成できていないタスク12（最終目標＝トレファクションおよび炭化によって生成した重質油を原料あるいはトレファクション済原料に添加し、コークスの強度を低下させることなく収率を最大化する）に重点的に取り組む。本研究は重質油を添加することなくバイオマス炭化物収率の最高値を記録しているが、本年度はその値をさらに高め、「バイオマスの炭素をどれだけ炭化物の炭素として保存できるか」挑戦する。本研究のなかで「炭化物を二次プラットフォーム、コモディティとするバイオマス・カーボンネガティブ利用」のアイデアを着想したが、最終年度である本年度はこのアイデアをエビデンスをもって提示したい。
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