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Coproduction of metallurgical coke and platform chemicals by sequential carbonization of biomass

Research Project

Project/Area Number 21H04632
Research Category

Grant-in-Aid for Scientific Research (A)

Allocation TypeSingle-year Grants
Section一般
Review Section Medium-sized Section 27:Chemical engineering and related fields
Research InstitutionKyushu University

Principal Investigator

林 潤一郎  九州大学, 先導物質化学研究所, 教授 (60218576)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 浅野 周作  九州大学, 先導物質化学研究所, 助教 (30827522)
工藤 真二  九州大学, 先導物質化学研究所, 准教授 (70588889)
Project Period (FY) 2021-04-05 – 2025-03-31
Project Status Granted (Fiscal Year 2022)
Budget Amount *help
¥41,730,000 (Direct Cost: ¥32,100,000、Indirect Cost: ¥9,630,000)
Fiscal Year 2022: ¥11,960,000 (Direct Cost: ¥9,200,000、Indirect Cost: ¥2,760,000)
Fiscal Year 2021: ¥12,870,000 (Direct Cost: ¥9,900,000、Indirect Cost: ¥2,970,000)
Keywordsバイオマス / コプロダクション / 無水糖 / コークス / フェノールモノマー / トレファクション / 酸触媒 / 石炭 / コークス強度 / フラン・フェノール類 / リグニンモノマー
Outline of Research at the Start

本研究は、バイオマスの次世代プラットホーム化学品・素材への新転換スキーム、すなわち、「主要成分の分離を起点とする化学品等の製造」、「ガス化(合成ガス製造)とC1化学の連結による化学品等の製造」に次ぐ、第三のバイオマス転換スキームを提案する。具体的には、①自生有機酸処理によるバイオマスからの脱金属および酸触媒担持、②300℃以下の逐次的半炭化によるヘミセルロース由来無水単糖とフラン類、セルロース由来無水単糖の選択的製造、③半炭化物からの酸触媒回収、④半炭化物の粉砕と熱間成型、⑤成型物炭化によるリグニンモノマーと製鉄用高強度コークスの同時製造、を概念実証する。

Outline of Annual Research Achievements

粒径<3 mmに破砕した木質系バイオマス(無担持バイオマス)およびこれに無機酸(硫酸あるいはリン酸)を水溶液から含浸担持したもの(酸担持バイオマス)を原料として、トレファクション(TF)およびトレファイド固体(TF固体)のコークス化を検討した。無担持バイオマスの225-350℃ のTFによって得たTF固体は粉砕が極めて容易であったので、粒径<0.1 m、<0.04 mmおよび<0.02 mmの試料を調製できた。粉砕物を温度40-200℃、圧力128 MPaで成型し、次いで420-1000℃で炭化することによってコークスを得た。コークスの引張強度は成型前の粉砕の程度に依存したが、いずれの粒径の場合もTF温度が275-300℃で最大(17-32 MPa)となった。コークス強度は最低でも8 MPaであり現行の商用コークスを超えている。このように、バイオマスのTF、粉砕、熱間成型および炭化のシーケンスによる高強度コークスの製造に成功した。酸担持バイオマスからも 14-22 MPaの引張強度を有するコークスを製造できた。しかも、酸担持バイオマスを最適温度(300-320℃)でTFすると、無水単糖(レボグルコサンおよびレボグルコセノン)が12 wt%の高い収率(セルロース炭素基準で約30%)で得られるとともに、フラン・フェノール類(モノマー)が4.5-5 wtの収率で得られることがわかった。以上に述べたように、1年目の研究によって、早くも本研究が目標とする「バイオマスからの高強度コークスと無水糖、フラン・フェノール類のコプロダクションの概念実証」に近づいた。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

1: Research has progressed more than it was originally planned.

Reason

TFバイオマスから得たコークスに対するTF温度および炭化温度の複合的影響を系統的に調べ、加えてコークスの微細構造解析結果に基づいてコークス強度発現機構、TF温度に最適値が存在する理由を定性的ではあるが明らかにした。コークス強度発現機構の解明は2年目および3年目の課題であったが、 1年目でコークス強度発現機構を概ね解明できた(1年の計画前倒し)。
また、当初計画には含めていなかったが、 TFバイオマスと石炭の配合物からの高強度コークス製造にも挑戦し、「バイオマスを数wt%でも添加するとコークス強度が大きく低下する」従来の見解を覆し、バイオマ配合率(0-100%)に関わらず強度 5 MPa以上のコークスを製造可能であることを明らかにした(当初計画にない展開研究の実施と成果創出)。酸担持による無水単糖およびフラン類・フェノール類の高収率製造に係る課題は1年目および2年目に取り組み収率最大化を達成する計画であったが、1年目で無水単糖収率の最大化条件(酸担持率、TF温度)を提示するに至った(1年の計画前倒し)。

Strategy for Future Research Activity

研究は計画よりも進捗している。主たる課題は1年前倒しで進めることができている。このことを踏まえ、当初計画していなかった三つの課題、すなわち、(1)TFを操作するのに必要な熱量をTF温度の関数として明らかにするための研究に着手し、2年目の1年間で完了する。(2)TF固体の熱間成型温度は200℃が最適であったが、工業化を視野に入れ、熱間だけでなく冷間でも高強度の成型体、さらに高強度のコークスを製造可能なTF固体の調製法を検討する。そこで、もともと2 年目に計画していたTFおよび炭化由来の重質油をリサイクルすることによるフェノール・フラン類の増収と重質油消去を狙うプロセスの研究の一環として、重質油を可塑剤として効果的に活用する室温-70℃の温度における成型と成型体のコークス化に取り組む。

Report

(2 results)
  • 2021 Comments on the Screening Results   Annual Research Report

Research Products

(3 results)

All 2022 2021 Other

All Int'l Joint Research (1 results) Journal Article (2 results) (of which Int'l Joint Research: 2 results,  Peer Reviewed: 2 results)

  • [Int'l Joint Research] マードック大学/カーティン大学(オーストラリア)

    • Related Report
      2021 Annual Research Report
  • [Journal Article] Treatment of wastewater from biomass pyrolysis and recovery of its organic compounds with char-assisted drying2022

    • Author(s)
      Alireza Z Mofrad, Xiangpeng Gao, Ibukun Oluwoye, Jun-ichiro Hayashi, Mohammednoor Altarawneh, Hongwei Wu
    • Journal Title

      Fuel

      Volume: 312 Pages: 122825-122825

    • DOI

      10.1016/j.fuel.2021.122825

    • Related Report
      2021 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Leaching Char with Acidic Aqueous Phase from Biomass Pyrolysis: Removal of Alkali and Alkaline-Earth Metallic Species and Uptakes of Water-Soluble Organics2021

    • Author(s)
      Tianlong Liu, Xiangpeng Gao, Alireza Zehi Mofrad, Shinji Kudo, Shusaku Asano, Jun-ichiro Hayashi
    • Journal Title

      Energy & Fuels

      Volume: 35 Pages: 12237-12251

    • DOI

      10.1021/acs.energyfuels.1c01889

    • Related Report
      2021 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research

URL: 

Published: 2021-04-28   Modified: 2023-03-23  

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