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水素拡散における表面効果と量子効果の解明

Research Project

Project/Area Number 21H04650
Research Category

Grant-in-Aid for Scientific Research (A)

Allocation TypeSingle-year Grants
Section一般
Review Section Medium-sized Section 29:Applied condensed matter physics and related fields
Research InstitutionThe University of Tokyo

Principal Investigator

福谷 克之  東京大学, 生産技術研究所, 教授 (10228900)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 中西 寛  明石工業高等専門学校, 専攻科, 教授 (40237326)
関場 大一郎  筑波大学, 数理物質系, 講師 (20396807)
Project Period (FY) 2021-04-05 – 2024-03-31
Project Status Granted (Fiscal Year 2023)
Budget Amount *help
¥42,770,000 (Direct Cost: ¥32,900,000、Indirect Cost: ¥9,870,000)
Fiscal Year 2023: ¥9,620,000 (Direct Cost: ¥7,400,000、Indirect Cost: ¥2,220,000)
Fiscal Year 2022: ¥13,000,000 (Direct Cost: ¥10,000,000、Indirect Cost: ¥3,000,000)
Fiscal Year 2021: ¥20,150,000 (Direct Cost: ¥15,500,000、Indirect Cost: ¥4,650,000)
Keywords水素 / 拡散 / 金属 / 金属水素化物 / 金属酸化物 / トンネル効果 / ゼロ点振動
Outline of Research at the Start

表面を介した水素の拡散は,水素吸蔵材料における水素の吸放出や,燃料電池電解質におけるプロトン移動など水素をエネルギーとして利用するプロセスの素過程として重要である.本研究では,パルス水素ビームを用いて非平衡な水素化状態を形成し,そこからの緩和過程を高い時間分解能で測定することで,広い領域の固体中水素のジャンプ頻度測定を実現する.理論計算もあわせて,表面近傍での拡散ポテンシャルを考察し,水素吸収に対する表面効果を明らかにするとともに,水素拡散に対する量子効果の詳細を明らかにする.

Outline of Annual Research Achievements

表面を介した水素の拡散は,水素吸蔵材料における水素の吸放出や,燃料電池電解質におけるプロトン移動など水素をエネルギーとして利用するプロセスの素過程として重要である.また低温では,水素の低質量に起因した量子効果が顕著になるため基礎的な観点からも興味が持たれる.本研究では,低エネルギーイオンビームと抵抗測定を組み合わせたQuench-Recovery(QR)法と共鳴核反応法(NRA)を活用することで,水素拡散の表面効果と量子効果の詳細を解明することを目的としている.
本年度は,前年度までに整備したイオンビームーQR法に抵抗測定を組み合わせ,PdおよびPt中での水素拡散の研究を行った.Pdでは,低速イオンビーム照射により水素が準安定な四面体サイトを占有することを確認し,準安定水素が最安定な8面体サイトに拡散することを見出した.さらに拡散の詳細な温度依存性と同位体効果を調べた.また抵抗の温度依存性を測定したところ,水素化に伴い抵抗極小があらわれることを見出した.Ptは発熱的には水素化物を形成しないことが知られている.水素イオン照射によりPt中に水素を導入すると,NRAにより特異な深さ分布で水素が分布することが判明し,また熱脱離分光によりこの水素化物の熱的安定性を評価した.Pdと同様抵抗測定を行ったところ,抵抗緩和が観測されたことから準安定な状態が実現していると考えられる.抵抗緩和の詳細な温度依存性と同位体依存性を調べた.これらの実験結果をもとに,拡散における電子系の効果,フォノン系の効果について検討を行った.

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

低速水素イオンを~10KでPd薄膜に照射したところ,水素導入に伴い抵抗が上昇することが観測された.この試料を一定温度に保持すると,抵抗が徐々に減少することが判明した.抵抗減少は,水素が準安定な四面体サイトから最安定な8面体サイトへ移動することに起因することを明らかにした.抵抗の緩和率から水素のホッピングレートを導出し,その温度依存性と同位体依存性を調べたところ,60K 以上ではH,Dによらず熱活性化型の温度依存性を示すのに対して,60K以下ではHのみ温度にほとんどよらない依存性を示すことが判明した.このことから,低温でHはトンネル効果により拡散していると考えられる.詳細な温度依存性を解析し,低温ではホッピングレートが温度の冪に依存することを見出し,電子系との相互作用の効果であると議論した.
続いて同様の実験をPt薄膜で行った.Ptでも低速水素イオン照射に伴いPt中に水素が導入されることを見出した.NRAにより深さ分布を測定したところ,水素濃度はPtHxと表したときx=0.5で飽和し,さらに表面近傍とやや奥側の2か所に水素濃度の高い領域が存在することが判明した.サブサーフェス領域が特異な安定性を有することを示唆している.水素イオン照射に伴う水素の位置の解析を行ったところ,Pdの場合のような明確な占有位置を示さないことが判明した.Ptの格子を乱して水素が導入されていると考えられる.抵抗緩和速度の温度依存性,同位体依存性を測定したところ,H,Dともに高温では熱活性化型,低温では温度に依存しないトンネル型を示した.トンネル領域が同位体に依存しないことから,Pt格子をまとった集団運動をしていると考えられる.

Strategy for Future Research Activity

Pt薄膜について,緩和速度の実験を終了したため,第一原理計算による理論解析を行う.Pdと同様,格子間安定位置と拡散径路を検討し,拡散の活性化障壁を評価する.さらに水素の量子計算により複数サイトに広がった状態の探索を行う.同位体効果の実験から,Ptの変位を伴う拡散が予想される.Pt原子の変位を考慮した計算法を検討する.
Pd,Ptとは異なり,体心立方構造を持つVとNbでは,四面体サイトが最安定であると言われている.VとNbについて水素拡散の実験を行う.Vについては,電子ビーム蒸着により膜厚の異なる薄膜を作製ずみである.水素ガスおよび開発した低速水素イオンビームを用いて水素を試料中に導入し,その深さ分布・濃度を核反応法で評価する.同時に抵抗測定を行い,抵抗緩和の有無を確認する.Pd,Ptと同様に,抵抗緩和の緩和時間から水素ホッピングレート解析を行い,ホッピングレートの温度依存性,同位体効果,さらに水素濃度依存性の測定を行う.
面心立方格子のPd,Ptと体心立方格子のV,Nbについて,拡散に対する構造の影響,プロトンー電子結合の影響,フォノンの影響,非対称ポテンシャルの影響などを総合的に考察し,統一的なモデルの構築を目指す.

Report

(3 results)
  • 2022 Annual Research Report
  • 2021 Comments on the Screening Results   Annual Research Report
  • Research Products

    (55 results)

All 2022 2021

All Journal Article (15 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results,  Peer Reviewed: 15 results,  Open Access: 4 results) Presentation (40 results) (of which Int'l Joint Research: 19 results,  Invited: 5 results)

  • [Journal Article] Development of Ultraslow, Monochromatic, and Mass-selected Ion Source Toward Measurement of Hydrogen Ion Permeability of Graphene2022

    • Author(s)
      Terasawa Tomo-o、Fukutani Katsuyuki、Yasuda Satoshi、Asaoka Hidehito
    • Journal Title

      e-Journal of Surface Science and Nanotechnology

      Volume: 20 Issue: 4 Pages: 196-201

    • DOI

      10.1380/ejssnt.2022-032

    • ISSN
      1348-0391
    • Year and Date
      2022-07-07
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    • Author(s)
      Nagatsuka Naoki、Kato Koichi、Wilde Markus、Fukutani Katsuyuki
    • Journal Title

      Physical Review B

      Volume: 105 Issue: 4 Pages: 1-6

    • DOI

      10.1103/physrevb.105.045424

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    • Author(s)
      K. Asakawa, T. Kawauchi, K. Fukutani
    • Journal Title

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      Volume: 6 Pages: 105004-105004

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      Ryohei Tsubata, Kazuhiro Gotoh, Masashi Matsumi, Markus Wilde, Tetsuya Inoue, Yasuyoshi Kurokawa, Katsuyuki Fukutani, and Noritaka Usami
    • Journal Title

      ACS Applied Nano Materials

      Volume: 5 Issue: 2 Pages: 1820-1827

    • DOI

      10.1021/acsanm.1c03355

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    • Journal Title

      The Journal of Physical Chemistry Letters

      Volume: 13 Issue: 34 Pages: 8078-8085

    • DOI

      10.1021/acs.jpclett.2c02001

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      Volume: 722 Pages: 122098-122098

    • DOI

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    • Journal Title

      Chemistry of Materials

      Volume: 34 Issue: 8 Pages: 3616-3623

    • DOI

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      R.Tsubata,K.Gotoh,M.Matsumi,M.Wilde,T.Inoue,Y.Kurokawa,K.Fukutani,N.Usami
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      Volume: 5 Pages: 1820-1820

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      UETA Hirokazu、FUKUTANI Katsuyuki
    • Journal Title

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      Volume: 64 Issue: 9 Pages: 430-434

    • DOI

      10.1380/vss.64.430

    • NAID

      130008087640

    • ISSN
      2433-5835, 2433-5843
    • Year and Date
      2021-09-10
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      Suehara Michinori、Yamamoto Yuichi、Ogura Shohei、Fukutani Katsuyuki
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      Volume: 574 Pages: 121160-121160

    • DOI

      10.1016/j.jnoncrysol.2021.121160

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      Gotoh Kazuhiro、Wilde Markus、Ogura Shohei、Kurokawa Yasuyoshi、Fukutani Katsuyuki、Usami Noritaka
    • Journal Title

      Applied Surface Science

      Volume: 567 Pages: 150799-150799

    • DOI

      10.1016/j.apsusc.2021.150799

    • NAID

      120007190663

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      Masahide Fujimoto, Masuaki Matsumoto, Naoki Nagatsuka and Katsuyuki Fukutani
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      Volume: 11 Issue: 7 Pages: 4270-4275

    • DOI

      10.1039/d0ra09090e

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      Volume: 46 Pages: 28-28

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      Yamashita Y.、Lim G.、Maruyama T.、Chikamatsu A.、Hasegawa T.、Ogino H.、Ozawa T.、Wilde M.、Fukutani K.、Terashima T.、Ochi M.、Kuroki K.、Kitagawa H.、Maesato M.
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      Physical Review B

      Volume: 104 Issue: 4 Pages: 41111-41111

    • DOI

      10.1103/physrevb.104.l041111

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      K. Fukutani, J. Yoshinobu, M. Yamauchi, T. Shima, S. Orimo
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      Catalysis Letters

      Volume: 151 Issue: 6 Pages: 1583-1597

    • DOI

      10.1007/s10562-021-03750-1

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  • [Presentation] 中性子非弾性散乱によるPdナノ薄膜中水素の振動状態の解析2021

    • Author(s)
      小澤孝拓,古府麻衣子,中村充孝,飯田一樹,大友季哉,山室修,清水亮太,一杉太郎,福谷克之
    • Organizer
      2021年日本表面真空学会学術講演会
    • Related Report
      2021 Annual Research Report
  • [Presentation] MUON IN AMORPHOUS SOLID WATER AND CRYSTALLIZED ICE2021

    • Author(s)
      Taizo Kawauchi, Bo Thomsen, Takashi U. Ito, Motoyuki Shiga, Wataru Higemoto, Akihiro Koda, Kenji M. Kojima, Koichiro Shimomura, Yasuhiro Miyake and Katsuyuki Fukutani
    • Organizer
      Hyperfine 2021
    • Related Report
      2021 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Development of Low Energy H<sup>+</sup> Gun for Evaluation of H<sup>+</sup> Permeability of Graphene2021

    • Author(s)
      Tomoo Terasawa, Katsuyuki Fukutani, Satoshi Yasuda, and Hidehito Asaoka
    • Organizer
      ALC'21
    • Related Report
      2021 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Structure analysis of H in epitaxial TiH<sub>2</sub>-δ thin film by Channeling <sup>15</sup>N-NRA2021

    • Author(s)
      T.Ozawa,Y.Komatsu,R.Shimizu,T.Hitosugi,Y.Sugisawa,N.Kishi,D.Sekiba,K.Fukutani
    • Organizer
      25th International Conference on Ion Beam Analysis
    • Related Report
      2021 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Measurement of Spin Polarization of Spin-Polarized Atomic Hydrogen Beam2021

    • Author(s)
      Hiroki Nakatsu,Kouta Shimazaki,Yuki Nagaya, Hirokazu Ueta,Shohei Ogura, Katsuyuki Fukutani
    • Organizer
      The 9th International Symposium on Surface Science (ISSS-9)
    • Related Report
      2021 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] RHEED intensity analysis of H on metal surfaces by enhancing H contribution2021

    • Author(s)
      川村隆明, 深谷有喜, 福谷克之
    • Organizer
      The 9th International Symposium on Surface Science (ISSS-9)
    • Related Report
      2021 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Metal-insulator transition in hydrogenated RNiO32021

    • Author(s)
      I.Matsuzawa,Y.Nishiya,T.Ozawa,U.Sidik,A.Hattori,H.Tanaka,K.Fukutani
    • Organizer
      The 9th International Symposium on Surface Science (ISSS-9)
    • Related Report
      2021 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Resistance minimum due to Kondo effect and Anderson localization in PdHx ultrathin films2021

    • Author(s)
      T.Ozawa,R.Shimizu,T.Hitosugi,K.Fukutani
    • Organizer
      The 9th International Symposium on Surface Science (ISSS-9)
    • Related Report
      2021 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Pd(210)表面に化学吸着した水素分子のオルト-パラ転換時間測定2021

    • Author(s)
      Hirokazu Ueta, Katsuyuki Fukutani
    • Organizer
      The 9th International Symposium on Surface Science (ISSS-9)
    • Related Report
      2021 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 水素化RNiO3の金属-絶縁体転移2021

    • Author(s)
      松澤郁也, 西谷侑将, 小澤孝拓, Umar Sidik, 服部梓, 田中秀和, 福谷克之
    • Organizer
      2021年日本表面真空学会学術講演会
    • Related Report
      2021 Annual Research Report
  • [Presentation] チャネリング15N-NRAによる薄膜・表面近傍水素の構造解析2021

    • Author(s)
      小澤孝拓,杉澤悠紀,岸奈津子,関場大一郎,福谷克之
    • Organizer
      第22回「イオンビームによる表面・界面の解析と改質」特別研究会
    • Related Report
      2021 Annual Research Report
  • [Presentation] Nd Nio3の水素化による金属絶縁体転移2021

    • Author(s)
      松澤郁也, 西谷侑将, 小澤孝拓, Umar Sidik, 服部梓, 田中秀和, 福谷克之
    • Organizer
      2021年日本表面真空学会学術講演会
    • Related Report
      2021 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] NONCOLLINEAR MAGNETIC STRUCTURE AND TWO-DIMENTIONAL PHASE TRANSITION AT THE SURFACE REGION OF Fe<sub>3</sub>O<sub>4</sub>(100)2021

    • Author(s)
      Taizo Kawauchi, Yoshio Miura, Kanta Asakawa, Katsuyuki Fukutani
    • Organizer
      Internal conference on the application of Messbauer effect 2021
    • Related Report
      2021 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] T-site Occupation of Hydrogen in Pd Revealed by Channeling NRA2021

    • Author(s)
      T.Ozawa,Y.Sugisawa,N.Kishi,D.Sekiba,K.Fukutani
    • Organizer
      Materials Research Meeting 2021 (MRM2021)
    • Related Report
      2021 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research

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Published: 2021-04-28   Modified: 2024-12-25  

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