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Interface structure control for developing extremely sharp-switching organic semiconductors

Research Project

Project/Area Number 21H04651
Research Category

Grant-in-Aid for Scientific Research (A)

Allocation TypeSingle-year Grants
Section一般
Review Section Medium-sized Section 29:Applied condensed matter physics and related fields
Research InstitutionThe University of Tokyo

Principal Investigator

長谷川 達生  東京大学, 大学院工学系研究科(工学部), 教授 (00242016)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 井上 悟  東京大学, 大学院工学系研究科(工学部), 助教 (00799562)
東野 寿樹  国立研究開発法人産業技術総合研究所, エレクトロニクス・製造領域, 研究員 (30761324)
Project Period (FY) 2021-04-05 – 2025-03-31
Project Status Granted (Fiscal Year 2024)
Budget Amount *help
¥41,730,000 (Direct Cost: ¥32,100,000、Indirect Cost: ¥9,630,000)
Fiscal Year 2024: ¥9,750,000 (Direct Cost: ¥7,500,000、Indirect Cost: ¥2,250,000)
Fiscal Year 2023: ¥10,530,000 (Direct Cost: ¥8,100,000、Indirect Cost: ¥2,430,000)
Fiscal Year 2022: ¥9,750,000 (Direct Cost: ¥7,500,000、Indirect Cost: ¥2,250,000)
Fiscal Year 2021: ¥11,700,000 (Direct Cost: ¥9,000,000、Indirect Cost: ¥2,700,000)
Keywords有機半導体 / 薄膜トランジスタ / 半導体界面 / プリンテッドエレクトロニクス
Outline of Research at the Start

有機半導体は、層状結晶性を強化する分子設計により高移動度化が進んできたが、これらを用いた塗布型薄膜トランジスタの低電圧駆動や高急峻スイッチングなどの総体的高性能化は著しく困難であった。本研究では、高移動度・低電圧駆動・超高急峻スイッチングを同時に示す実用的なコプラナー型の塗布型薄膜トランジスタの実現を目指し、界面層状構造の自在制御が可能な有機半導体と、これらを用いた革新溶液プロセスの開発を行う。

Outline of Annual Research Achievements

本研究では、高移動度・低電圧駆動・高急峻スイッチングを同時に示す実用的な塗布型薄膜トランジスタ(TFT)の実現を目指し、有機半導体と絶縁層/電極界面における高効率キャリア輸送/注入が両立する機構の解明と、これに適した新規層状有機半導体開発、及びこれらの構造-物性相関の解明に取り組んだ。前年度迄の成果を踏まえ本年度は、① 電極・半導体・絶縁層からなる3元界面のキャリア注入の様相を系統的に調べた。Ph-BTBT-Cn複数層からなる層状単結晶半導体をチャネルとし、表面エネルギーが異なる7種の絶縁体をゲート絶縁層とするボトムゲート・ボトムコンタクト型TFTを作製し、TLM法等によりチャネル抵抗と接触抵抗を分離して評価した。結果、移動度は各絶縁層でほぼ不変であるのに対し、本来は半導体・電極界面で生じる接触抵抗が、絶縁層により大きく変化することを見い出した。特に表面エネルギーの大小により接触抵抗の大小が決まることを確認した。また閾ゲート電圧・SS値等の変化を含め、これらを表面エネルギーの分散項・極性項のもとで分類・整理し、その起源を考察した。② 新規層状有機半導体開発では、Ph-BTBT-Cnのフェニル基先端にメチル基を付与したpTol-BTBT-Cnについて、アルキル鎖の炭素数が層状結晶構造に与える影響を詳細に調べた。n≧9では非対称分子が同方向に横並びに整列した単分子層を基本に、nが奇数の場合は分子層の配向が交互に積層する2分子膜型構造が得られるのに対し、nが偶数の場合は全て同一配向で積層する極性層状構造が得られた。またn≦8では、アルキル鎖が層間で交互に噛み合う特異な構造が得られ、これら構造発現の起源を分子間相互作用解析を用いて詳細に調べた。さらに③ 溶液製膜過程で分子混合等を用いる手法により、極性層状構造の発現等を制御できることを見い出した。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

1: Research has progressed more than it was originally planned.

Reason

本年度行ったゲート絶縁層の種類を様々に変えた単結晶デバイスの詳細な解析から、ボトムケートボトムコンタクト型素子がこれまで思うように動作しない理由が、半導体・電極・絶縁層による3元界面におけるキャリア注入が、絶縁層の種類によって変化するという、驚くべき結果が見られることを確認できた。本成果は有機半導体電界効果トランジスタのデバイス物理の確立につながるきわめて重要な成果である。これらの成果を通して、研究は計画以上に進展している。

Strategy for Future Research Activity

今後の研究推進に関し、本年度までに明らかになった3元界面のキャリア注入機構の解明をさらに加速させる。特に、電極の仕事関数を系統的に制御したデバイスを作製し、異なる絶縁層との組み合わせにより接触抵抗がどのように変化するかを詳細に調べることにより、3元界面からなる有機電界効果トランジスタの動作機構の解明に取り組む。さらに本研究で開発した極性有機半導体を新たなデバイス機能として活用する研究を加速させる。

Report

(4 results)
  • 2023 Annual Research Report
  • 2022 Annual Research Report
  • 2021 Comments on the Screening Results   Annual Research Report
  • Research Products

    (93 results)

All 2024 2023 2022 2021 Other

All Journal Article (17 results) (of which Int'l Joint Research: 3 results,  Peer Reviewed: 17 results,  Open Access: 4 results) Presentation (70 results) (of which Int'l Joint Research: 4 results,  Invited: 11 results) Book (1 results) Remarks (5 results)

  • [Journal Article] Stability of ternary interfaces and its effects on ideal switching characteristics in inverted coplanar organic transistors2024

    • Author(s)
      Murata Keito、Kitahara Gyo、Inoue Satoru、Higashino Toshiki、Matsuoka Satoshi、Arai Shunto、Kumai Reiji、Hasegawa Tatsuo
    • Journal Title

      Physical Review Applied

      Volume: 21 Issue: 2 Pages: 024005-024005

    • DOI

      10.1103/physrevapplied.21.024005

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  • [Journal Article] Control of Polar/Antipolar Layered Organic Semiconductors by the Odd‐Even Effect of Alkyl Chain2024

    • Author(s)
      Satoru Inoue, Toshiki Higashino, Kiyoshi Nikaido, Ryo Miyata, Satoshi Matsuoka, Mutsuo Tanaka, Seiji Tsuzuki, Sachio Horiuchi, Ryusuke Kondo, Ryoko Sagayama, Reiji Kumai, Daiki Sekine, Takayoshi Koyanagi, Masakazu Matsubara, and Tatsuo Hasegawa
    • Journal Title

      Advanced Science

      Volume: 11 Issue: 13 Pages: 2308270-2308270

    • DOI

      10.1002/advs.202308270

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  • [Journal Article] Effects of Thiophene-Fused Isomer on High-Layered Crystallinity in π-Extended and Alkylated Organic Semiconductors2024

    • Author(s)
      Higashino Toshiki、Inoue Satoru、Arai Shunto、Tsuzuki Seiji、Matsui Hiroyuki、Kumai Reiji、Takaba Kiyofumi、Maki-Yonekura Saori、Kurokawa Hirofumi、Inoue Ichiro、Tono Kensuke、Yonekura Koji、Hasegawa Tatsuo
    • Journal Title

      Chemistry of Materials

      Volume: 36 Issue: 2 Pages: 848-859

    • DOI

      10.1021/acs.chemmater.3c02500

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      Takamura N.、Miyamoto T.、Liang S.、Asada K.、Terashige T.、Takahashi Y.、Hasegawa T.、Okamoto H.
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      Physical Review B

      Volume: 107 Issue: 8 Pages: 1-14

    • DOI

      10.1103/physrevb.107.085147

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      Uemura Yohei、Matsuoka Satoshi、Arai Shunto、Harada Jun、Hasegawa Tatsuo
    • Journal Title

      Physical Review Materials

      Volume: 7 Issue: 3 Pages: 035601-035601

    • DOI

      10.1103/physrevmaterials.7.035601

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      Arai Shunto、Inoue Satoru、Tanaka Mutsuo、Tsuzuki Seiji、Kondo Ryusuke、Kumai Reiji、Hasegawa Tatsuo
    • Journal Title

      Physical Review Materials

      Volume: 7 Issue: 2 Pages: 025602-025602

    • DOI

      10.1103/physrevmaterials.7.025602

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    • Author(s)
      Hemmi Yudai、Ikeda Yuji、Sporea Radu A.、Inoue Satoru、Hasegawa Tatsuo、Matsui Hiroyuki
    • Journal Title

      Advanced Electronic Materials

      Volume: Early View Issue: 6 Pages: 2201263-2201263

    • DOI

      10.1002/aelm.202201263

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  • [Journal Article] Extremely sharp-switching operation of printed transistors using highly layered-crystalline organic semiconductors2022

    • Author(s)
      長谷川 達生、井上 悟
    • Journal Title

      Oyo Buturi

      Volume: 91 Issue: 10 Pages: 613-618

    • DOI

      10.11470/oubutsu.91.10_613

    • ISSN
      0369-8009, 2188-2290
    • Year and Date
      2022-10-01
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  • [Journal Article] Mixing‐Induced Orientational Ordering in Liquid‐Crystalline Organic Semiconductors2022

    • Author(s)
      Nikaido Kiyoshi、Inoue Satoru、Kumai Reiji、Higashino Toshiki、Matsuoka Satoshi、Arai Shunto、Hasegawa Tatsuo
    • Journal Title

      Advanced Materials Interfaces

      Volume: 9 Issue: 35 Pages: 2201789-2201789

    • DOI

      10.1002/admi.202201789

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  • [Journal Article] Insulating Polymer Blend Organic Thin-Film Transistors Based on Bilayer-Type Alkylated Benzothieno[3,2-<i>b</i>]naphtho[2,3-<i>b</i>]thiophene2022

    • Author(s)
      Miyata Ryo、Inoue Satoru、Nakajima Ken、Hasegawa Tatsuo
    • Journal Title

      ACS Applied Materials &amp; Interfaces

      Volume: 14 Issue: 15 Pages: 17719-17726

    • DOI

      10.1021/acsami.2c01676

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  • [Journal Article] Highly stable and isomorphic donor-acceptor stacking in a family of n-type organic semiconductors of BTBT-TCNQ derivatives2022

    • Author(s)
      Matsuoka Satoshi、Ogawa Kazuma、Ono Ryota、Nikaido Kiyoshi、Inoue Satoru、Higashino Toshiki、Tanaka Mutsuo、Tsutsumi Jun'ya、Kondo Ryusuke、Kumai Reiji、Tsuzuki Seiji、Arai Shunto、Hasegawa Tatsuo
    • Journal Title

      Journal of Materials Chemistry C

      Volume: 10 Issue: 43 Pages: 16471-16479

    • DOI

      10.1039/d2tc03634g

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      Tatsuo Hasegawa and Satoru Inoue
    • Journal Title

      JSAP Review

      Volume: 2022 Issue: 0 Pages: n/a

    • DOI

      10.11470/jsaprev.220206

    • ISSN
      2437-0061
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    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Architecting Layered Crystalline Organic Semiconductors Based on Unsymmetric π-Extended Thienoacenes2021

    • Author(s)
      Higashino Toshiki、Inoue Satoru、Arai Shunto、Matsui Hiroyuki、Toda Naoya、Horiuchi Sachio、Azumi Reiko、Hasegawa Tatsuo
    • Journal Title

      Chemistry of Materials

      Volume: 33 Issue: 18 Pages: 7379-7385

    • DOI

      10.1021/acs.chemmater.1c01972

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  • [Journal Article] Field-Induced Electron Spin Resonance of Site-Selective Carrier Accumulation in Field-Effect Transistors Composed of Organic Semiconductor Solid Solutions2021

    • Author(s)
      Matsui Hiroyuki、Takahashi Eiji、Tsuzuki Seiji、Takimiya Kazuo、Hasegawa Tatsuo
    • Journal Title

      Physical Review Applied

      Volume: 16 Issue: 3

    • DOI

      10.1103/physrevapplied.16.034019

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  • [Journal Article] Approaching Trap‐Minimized Polymer Thin‐Film Transistors2021

    • Author(s)
      Kitahara Gyo、Ikawa Mitsuhiro、Matsuoka Satoshi、Arai Shunto、Hasegawa Tatsuo
    • Journal Title

      Advanced Functional Materials

      Volume: 31 Issue: 52 Pages: 2105933-2105933

    • DOI

      10.1002/adfm.202105933

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      Matsuoka Satoshi、Tsutsumi Jun'ya、Hasegawa Tatsuo
    • Journal Title

      Physical Review Applied

      Volume: 16 Issue: 4

    • DOI

      10.1103/physrevapplied.16.044043

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  • [Journal Article] Emerging Disordered Layered-Herringbone Phase in Organic Semiconductors Unveiled by Electron Crystallography2021

    • Author(s)
      Satoru Inoue, Kiyoshi Nikaido, Toshiki Higashino, Shunto Arai, Mutsuo Tanaka, Reiji Kumai, Seiji Tsuzuki, Sachio Horiuchi, Haruki Sugiyama, Yasutomo Segawa, Kiyofumi Takaba, Saori Maki-Yonekura, Koji Yonekura, Tatsuo Hasegawa
    • Journal Title

      Chemistry of Materials

      Volume: 34 Issue: 1 Pages: 72-83

    • DOI

      10.1021/acs.chemmater.1c02793

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      井上悟、東野寿樹、二階堂圭、都築誠二、堀内佐智雄、長谷川達生
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Published: 2021-04-28   Modified: 2024-12-25  

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