• Search Research Projects
  • Search Researchers
  • How to Use
  1. Back to previous page

構造欠陥とバイメタル活性点を導入した新規金属有機構造体光触媒の創成

Research Project

Project/Area Number 21J10556
Research Category

Grant-in-Aid for JSPS Fellows

Allocation TypeSingle-year Grants
Section国内
Review Section Basic Section 26040:Structural materials and functional materials-related
Research InstitutionOsaka University

Principal Investigator

近藤 吉史  大阪大学, 工学研究科, 特別研究員(DC2)

Project Period (FY) 2021-04-28 – 2023-03-31
Project Status Completed (Fiscal Year 2022)
Budget Amount *help
¥1,500,000 (Direct Cost: ¥1,500,000)
Fiscal Year 2022: ¥700,000 (Direct Cost: ¥700,000)
Fiscal Year 2021: ¥800,000 (Direct Cost: ¥800,000)
Keywords金属有機構造体 / 構造欠陥 / 光触媒 / 過酸化水素
Outline of Research at the Start

肥料や化学原料の元であるアンモニアを光エネルギーを利用して製造する光触媒的なアンモニア合成法が注目されている。これまでに酸素欠陥を導入した酸化物半導体系光触媒が本反応系に対して有効であることが報告されているが、光学特性や活性点である触媒表面の欠陥濃度に限界があるという課題がある。そこで、光学特性の制御ができ、酸化物クラスターの金属種が露出した構造を有する金属有機構造体(MOF)に着目した。本研究では、MOFの構造的利点を利用した多くの活性点導入だけでなく、MOFの化学的特性の制御の容易さを活用した高活性な新規光触媒の開発を目的とする

Outline of Annual Research Achievements

本研究では、構造欠陥を導入した金属有機構造体(Metal-Organic Framework; MOF)光触媒の開発とその高活性化を目的としている。本年度は、前年度で確立した構造欠陥手法のさらなる応用展開とMOFの構造欠陥がもたらす光触媒活性向上要因の解明を行った。
ソルボサーマル合成時に酢酸を添加する欠陥導入手法を用いることにより、Hf系-MOFにおいても、リンカー欠陥を選択的かつ欠陥量を制御して導入することに成功した。本触媒を光触媒的過酸化水素生成反応へ適用したところ、MOF光触媒への構造欠陥の導入により、過酸化水素生成量が大幅に増加した。実験的検討と量子科学計算の結果から、リンカー欠陥による光触媒活性はリンカーの非放射性緩和過程の抑制に由来するものであると推察された。この結果は、既存研究で提唱されていた活性向上機構とは異なる新たなリンカー欠陥による光触媒活性向上機構を提案するものである。
さらなる高活性化を目的として、リンカー欠陥量を最適化したHf-MOFに対して、Ni助触媒の担持を行った。リンカー欠陥の導入と助触媒担持を組み合わせることで、相乗効果が発現し、過酸化水素生成量が著しく向上した。本触媒は、水を電子源とした過酸化水素生成反応に対して既存のMOF触媒を凌駕する性能を示すことを見出した。これは担持したNi助触媒がMOFで生成した励起電子-正孔の電荷分離を起こすことに加え、水の酸化反応における極めて高い過酸化水素選択性を持つためであると推察された。
以上のように、当該年度においてはリンカー欠陥手法の応用展開やさらなる高活性化に成功し、リンカー欠陥によるMOFの光触媒活性向上機構に関する新たな知見を提案した。これらの研究は、今後のMOF光触媒材料の開発に対してその設計指針を提供するものである。

Research Progress Status

令和4年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

令和4年度が最終年度であるため、記入しない。

Report

(2 results)
  • 2022 Annual Research Report
  • 2021 Annual Research Report
  • Research Products

    (34 results)

All 2023 2022 2021

All Journal Article (9 results) (of which Int'l Joint Research: 3 results,  Peer Reviewed: 9 results,  Open Access: 8 results) Presentation (25 results) (of which Int'l Joint Research: 13 results)

  • [Journal Article] Boosting Photocatalytic Hydrogen Peroxide Production from Oxygen and Water Using a Hafnium-Based Metal-Organic Framework with Missing-Linker Defects and Nickel Single Atoms2022

    • Author(s)
      Kondo Yoshifumi、Honda Kotaro、Kuwahara Yasutaka、Mori Kohsuke、Kobayashi Hisayoshi、Yamashita Hiromi
    • Journal Title

      ACS Catalysis

      Volume: 12 Issue: 24 Pages: 14825-14835

    • DOI

      10.1021/acscatal.2c04940

    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Design of Metal-organic Framework Catalysts for Photocatalytic Hydrogen Peroxide Production2022

    • Author(s)
      Y. Kondo, Y. Kuwahara, K. Mori, H. Yamashita
    • Journal Title

      Chem

      Volume: 8 Issue: 11 Pages: 2924-2938

    • DOI

      10.1016/j.chempr.2022.10.007

    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Lewis Acid-triggered Photocatalytic Hydrogen Peroxide Production in an Aluminum-based Metal-organic Framework2022

    • Author(s)
      Y. Kondo, K. Hino, Y. Kuwahara, K. Mori, H. Kobayashi, H. Yamashita
    • Journal Title

      Chemical Communications

      Volume: 58(88) Issue: 88 Pages: 12345-12348

    • DOI

      10.1039/d2cc04454d

    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Comparative study of divalent cation sorption on titania nanotubes using Co2+, Ni2+, Zn2+, and Sr2+2022

    • Author(s)
      Goto Tomoyo、Kondo Yoshifumi、Cho Sung Hun、Seino Satoshi、Sekino Tohru
    • Journal Title

      Chemical Engineering Journal Advances

      Volume: 12 Pages: 100388-100388

    • DOI

      10.1016/j.ceja.2022.100388

    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Dual Role of Missing-linker Defects Terminated by Acetate Ligands in a Zirconium-based MOF in Promoting Photocatalytic Hydrogen Peroxide Production2021

    • Author(s)
      Y. Kondo, Y. Kuwahara, K. Mori, and H. Yamashita
    • Journal Title

      The Journal of Physical Chemistry C

      Volume: 125 (51) Issue: 51 Pages: 27909-27918

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.1c07735

    • Related Report
      2021 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Visible-Light-Driven Hydrogen Peroxide Production from Water and Dioxygen by Perylenetetracarboxylic Diimides Modified Titanium-Based Metal-Organic Frameworks2021

    • Author(s)
      X. Chen, Y. Kondo, S. Li, Y. Kuwahara, K. Mori, D. Zhang, C. Louis, and H. Yamashita
    • Journal Title

      Journal of Materials Chemistry A

      Volume: 9 (46) Issue: 46 Pages: 26371-26380

    • DOI

      10.1039/d1ta08036a

    • Related Report
      2021 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] The Promotional Effects of Heteroatom Doping and Alloy Nanoparticle Confinement2021

    • Author(s)
      K. Mori, J. Matsuo, Y. Kondo, H. Hata, H. Yamashita
    • Journal Title

      ACS Applied Energy Materials

      Volume: 4 Issue: 10 Pages: 11634-11642

    • DOI

      10.1021/acsaem.1c02369

    • Related Report
      2021 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Design and Application of Photocatalysts using Porous Materials2021

    • Author(s)
      P. Verma, Y. Kondo, Y. Kuwahara, T. Kamegawa, K. Mori, R. Raja, and H. Yamashita
    • Journal Title

      Catalysis Reviews-Science and Engineering

      Volume: 63 Issue: 2 Pages: 165-233

    • DOI

      10.1080/01614940.2021.1948302

    • Related Report
      2021 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Sr2+ sorption property of seaweed-like sodium titanate mats: effects of crystallographic properties2021

    • Author(s)
      Kondo Yoshifumi、Goto Tomoyo、Sekino Tohru
    • Journal Title

      RSC Advances

      Volume: 11 Issue: 30 Pages: 18676-18684

    • DOI

      10.1039/d1ra03088d

    • Related Report
      2021 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Presentation] リンカー欠陥を有するHf酸化物クラスター含有MOFを用いた光触媒的過酸化水素生成2023

    • Author(s)
      近藤吉史, 本田虎太郎, 桑原泰隆, 森浩亮, 小林久芳, 山下弘巳
    • Organizer
      第131回触媒討論会
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
  • [Presentation] アルミニウム酸化物クラスターを有する金属有機構造体を用いた過酸化水素生成2022

    • Author(s)
      近藤吉史, 日野剣太, 桑原泰隆, 森浩亮, 山下弘巳
    • Organizer
      第41回固体・表面光化学討論会
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
  • [Presentation] Photosynthesis of Hydrogen Peroxide over Defective Hf-Based Metal-Organic Frameworks2022

    • Author(s)
      Yoshifumi Kondo, Kotaro Honda, Yasutaka Kuwahara, Kohsuke Mori, Hisayoshi Kobayashi, Hiromi Yamashita
    • Organizer
      Osaka-Kansai International Symposium on Catalysis(OKCAT2022)
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 欠陥導入Hf-MOFを用いた光触媒的過酸化水素生成2022

    • Author(s)
      近藤吉史, 本田虎太郎, 桑原泰隆, 森浩亮, 山下弘巳
    • Organizer
      第130回触媒討論会
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
  • [Presentation] Effect of Missing-Linker Defects in Zr-MOF Photocatalyst on Hydrogen Peroxide Production2022

    • Author(s)
      Yoshifumi Kondo, Yasutaka Kuwahara, Kohsuke Mori, Hiromi Yamashita
    • Organizer
      The 22nd International Vacuum Congress (IVC-22)
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Hydrogen Peroxide Production over Zr-Based Metal-Organic Framework Photocatalyst with Missing-Linker Defects2022

    • Author(s)
      Yoshifumi Kondo, Yasutaka Kuwahara, Kohsuke Mori, Hiromi Yamashita
    • Organizer
      8th Asian Conference on Coordination Chemistry (ACCC8)
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Effect of Missing-Linker Sites in Zr-MOF Photocatalyst for Hydrogen Peroxide Production2022

    • Author(s)
      Yoshifumi Kondo, Yasutaka Kuwahara, Kohsuke Mori, Hiromi Yamashita
    • Organizer
      12th International Conference on Environmental Catalysis (ICEC2022)
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Effect of Missing-Linker Defects in Zr-MOF on Photocatalytic Hydrogen Peroxide Production2022

    • Author(s)
      Yoshifumi Kondo, Yasutaka Kuwahara, Kohsuke Mori, Hiromi Yamashita
    • Organizer
      The 9th Tokyo Conference on Advanced Catalytic Science and Technology (TOCAT9)
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] アルミニウム金属有機構造体を基盤とした光触媒的過酸化水素生成2022

    • Author(s)
      近藤吉史, 日野剣太, 桑原泰隆, 森浩亮, 山下弘巳
    • Organizer
      第11回JACI/GSCシンポジウム
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
  • [Presentation] 構造欠陥を導入したZr-MOFによる光触媒的過酸化水素生成2022

    • Author(s)
      近藤吉史, 桑原泰隆, 森浩亮, 山下弘巳
    • Organizer
      石油学会第64回年会 第70回研究発表会
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
  • [Presentation] Synthesis and Photocatalytic Hydrogen Peroxide Production on Zr-MOF with Missing-Linker Defects2022

    • Author(s)
      Yoshifumi Kondo, Yasutaka Kuwahara, Kohsuke Mori, Hiromi Yamashita
    • Organizer
      日本化学会第102回春季大会
    • Related Report
      2021 Annual Research Report
  • [Presentation] Al酸化物クラスターを有する金属有機構造体を用いた光触媒的過酸化水素生成2022

    • Author(s)
      近藤吉史, 日野剣太, 桑原泰隆, 森浩亮, 山下弘巳
    • Organizer
      第129回触媒討論会
    • Related Report
      2021 Annual Research Report
  • [Presentation] Photocatalytic hydrogen peroxide production on Zr-MOF with missing-linker defects2022

    • Author(s)
      Yoshifumi Kondo, Yasutaka Kuwahara, Kohsuke Mori, Hiromi Yamashita
    • Organizer
      International Symposium on Energy/Environmental Catalysis (ISEEC2022)
    • Related Report
      2021 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 欠陥導入したMOF光触媒の開発と過酸化水素生成2022

    • Author(s)
      近藤吉史, 桑原泰隆, 森浩亮, 山下弘巳
    • Organizer
      2021年度関西分析研究会第2回例会
    • Related Report
      2021 Annual Research Report
  • [Presentation] Photocatalytic hydrogen peroxide production utilizing amine-functionalized titanium based metal-organic framework2021

    • Author(s)
      Yoshifumi Kondo, Yusuke Isaka, Yasutaka Kuwahara, Kohsuke Mori, Hiromi Yamashita
    • Organizer
      The International Chemical Congress of Pacific Basin Societies 2021 (Pacifichem 2021)
    • Related Report
      2021 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Effect of Missing-Linker Defects in Zirconium-Based Metal-Organic Framework on Photocatalytic Hydrogen Peroxide Production2021

    • Author(s)
      Yoshifumi Kondo, Yasutaka Kuwahara, Kohsuke Mori, Hiromi Yamashita
    • Organizer
      The 9th International Symposium on Surface Science (ISSS-9)
    • Related Report
      2021 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Synthesis of Ruthenium Complex Encapsulated into Metal-organic Framework for Photocatalytic Benzyl Alcohol Oxidation2021

    • Author(s)
      Yoshifumi Kondo, Yusuke Isaka, Yasutaka Kuwahara, Kohsuke Mori, Hiromi Yamashita
    • Organizer
      18th Japan-Korea Symposium on Catalysis (18JKSC)
    • Related Report
      2021 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 光触媒的過酸化水素生成反応におけるZr-MOFのリンカー欠陥サイトの役割2021

    • Author(s)
      近藤吉史, 桑原泰隆, 森浩亮, 山下弘巳
    • Organizer
      2021年日本表面真空学会学術講演会
    • Related Report
      2021 Annual Research Report
  • [Presentation] Effect of missing-linker sites in Zr-MOF for photocatalytic hydrogen peroxide production2021

    • Author(s)
      Yoshifumi Kondo, Yasutaka Kuwahara, Kohsuke Mori, Hiromi Yamashita
    • Organizer
      International Symposium on Porous Materials 2021 (ISPM2021)
    • Related Report
      2021 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Ruthenium-complex incorporated in titanium-based MOF for photocatalytic benzyl alcohol oxidation2021

    • Author(s)
      Yoshifumi Kondo, Yusuke Isaka, Yasutaka Kuwahara, Kohsuke Mori, Hiromi Yamashita
    • Organizer
      1st Japan-China Symposium on Catalysis (1st JCSC)
    • Related Report
      2021 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 構造欠陥を有するZr-MOFの調製と光触媒的過酸化水素生成反応への応用2021

    • Author(s)
      近藤吉史, 桑原泰隆, 森浩亮, 山下弘巳
    • Organizer
      第128回触媒討論会
    • Related Report
      2021 Annual Research Report
  • [Presentation] 構造欠陥導入Zr-MOFを用いた光触媒的過酸化水素生成2021

    • Author(s)
      近藤吉史, 桑原泰隆, 森浩亮, 山下弘巳
    • Organizer
      触媒学会若手会「第 41 回夏の研修会」
    • Related Report
      2021 Annual Research Report
  • [Presentation] Photocatalytic hydrogen peroxide production utilizing defective zirconium-based metal-organic framework2021

    • Author(s)
      Yoshifumi Kondo, Yasutaka Kuwahara, Kohsuke Mori, Hiromi Yamashita
    • Organizer
      30th International Conference on Photochemistry (ICP2021)
    • Related Report
      2021 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 構造欠陥を有するZr-MOFを用いた光触媒的過酸化水素生成2021

    • Author(s)
      近藤吉史, 桑原泰隆, 森浩亮, 山下弘巳
    • Organizer
      第40回光がかかわる触媒化学シンポジウム
    • Related Report
      2021 Annual Research Report
  • [Presentation] Synthesis and photocatalytic oxidation reaction on ruthenium-complex incorporated in titanium-based metal-organic framework2021

    • Author(s)
      Yoshifumi Kondo, Yusuke Isaka, Yasutaka Kuwahara, Kohsuke Mori, Hiromi Yamashita
    • Organizer
      The 8th Federation of European Zeolite Association Conference (FEZA2021)
    • Related Report
      2021 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research

URL: 

Published: 2021-05-27   Modified: 2024-03-26  

Information User Guide FAQ News Terms of Use Attribution of KAKENHI

Powered by NII kakenhi