Combined DFT and operando studies for selective catalytic reduction of NO by NH3
| Project/Area Number |
21J11913
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| Research Category |
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
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| Allocation Type | Single-year Grants |
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| Section | 国内 |
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| Review Section |
Basic Section 27030:Catalyst and resource chemical process-related
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| Research Institution | Hokkaido University |
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Principal Investigator |
窪田 博愛 北海道大学, 大学院総合化学院, 特別研究員(DC2)
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| Project Period (FY) |
2021-04-28 – 2023-03-31
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| Project Status |
Completed (Fiscal Year 2022)
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| Budget Amount *help |
¥2,100,000 (Direct Cost: ¥2,100,000)
Fiscal Year 2022: ¥1,000,000 (Direct Cost: ¥1,000,000)
Fiscal Year 2021: ¥1,100,000 (Direct Cost: ¥1,100,000)
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| Keywords | NH3-SCR / Operando 分光法 / オペランド分光 |
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| Outline of Research at the Start |
Operando 分光法(XAFS，FT-IR，UV-vis，ESR 等)を駆使し，触媒作動条件下での触媒の構造，電子状態を明らかにする．Cu種の還元・再酸化プロセスにおける各素過程の記述に向けて，生成物の定量分析も行う．特定した因子は実際の触媒設計に反映可能なパラメータ(ゼオライトの構造・粒形，Si/Al比，Alの位置，Cu/Al比，Cuの位置・密度等)として落とし込み，新規触媒の設計指針を構築する．Operando計算では反応条件を再現して遷移状態計算を行うメタダイナミクス法や，反応雰囲気や温度の影響を計算結果に導入できる第一原理熱力学法等を活用することで実条件に即した理論計算を行う．
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究は、Operando分光法を用いた反応機構研究として、deNOx触媒の反応機構の解明を目的に行われた。
１つめに、2021年度から2022年度にかけてスイスのPaul Scherrer Institut に留学していた。留学先で習得したmodulation excitation法を用いた触媒反応に関する新たな知見が得られた。帰国後、それらをもとに、ディーゼル排ガス中の窒素酸化物浄化用(NH3-SCR)の触媒反応のメカニズムを研究に関する論文を２報執筆し、１報は現在投稿中、もう１報は投稿準備中である。Modulation excitation IR実験をもとに得られた反応中間体をもとに、DFT計算を行い、より強固な反応メカニズムを提案することができた。
２つめに、2021年から行っていた触媒担体とナノ粒子に相互作用に関するディーゼル排ガス中の窒素酸化物浄化用の触媒の劣化と再生の機構について、アンカーサイトに関する新たな知見が得られた。それらの研究成果をCatalysis Science & Technology に筆頭著者として１報報告した。また、この成果は１件の国際学会で報告した。
最後に、これまでの研究成果をもとに、博士論文を完成させ、課程を修了した。博士論文は「Operando spectroscopic studies on reaction and regeneration mechanism of lean deNOx catalysis」としてまとめられた。
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| Research Progress Status |
令和4年度が最終年度であるため、記入しない。
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| Strategy for Future Research Activity |
令和4年度が最終年度であるため、記入しない。
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Report
(2 results)
Research Products
(9 results)
