一軸応力印加角度分解光電子分光法によるトポロジカル相転移の研究

• Project/Area Number: 21K03433
• Research Category: Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
• Allocation Type: Multi-year Fund
• Section: 一般
• Review Section: Basic Section 13020:Semiconductors, optical properties of condensed matter and atomic physics-related
• Research Institution: Hiroshima University
• Principal Investigator: 有田 将司 広島大学, 技術センター, 技術専門職員 (20379910)
• Project Period (FY): 2021-04-01 – 2024-03-31
• Project Status: Granted (Fiscal Year 2022)
• Budget Amount: ¥4,030,000 (Direct Cost: ¥3,100,000、Indirect Cost: ¥930,000); Fiscal Year 2023: ¥1,170,000 (Direct Cost: ¥900,000、Indirect Cost: ¥270,000); Fiscal Year 2022: ¥1,040,000 (Direct Cost: ¥800,000、Indirect Cost: ¥240,000); Fiscal Year 2021: ¥1,820,000 (Direct Cost: ¥1,400,000、Indirect Cost: ¥420,000)
• Keywords: トポロジカル物質 / 一軸応力印加 / 角度分解光電子分光 / トポロジカル相転移 / 高次トポロジカル絶縁体

Outline of Research at the Start

鏡対称性に守られたトポロジカル金属表面状態を持つトポロジカル結晶絶縁体に対し、一軸応力印加を行う。それにより格子定数が変化した場合に、バンド反転が解けることで発現するトポロジカル相転移や、系の対称性が変化した場合に発現するトポロジカル表面状態の変化を角度分解光電子分光法（ARPES）により、その場観測を行う。また対称性が破れてもトポロジカル絶縁体の物質端に状態が残留する、新しい物質概念である高次トポロジカル絶縁体のヒンジ状態についてARPESを用いて観測を行う。これらにより、一軸応力印加によるトポロジカル相転移や高次トポロジカル表面状態を調べ、この物質系での新しい物理的知見を得ることを目指す。

Outline of Annual Research Achievements

一軸応力印加を行うことで、結晶の格子定数や物質の対称性が変化する。このことを用い、ミラー対称性に守られたトポロジカル金属表面状態を持つトポロジカル結晶絶縁体Pb1-xSnxTeにおいて、格子定数を変化させた場合に発現するトポロジカル相転移とディラックセミメタル状態や対称性を変化させた場合に起こるトポロジカル表面状態の変化について、角度分解光電子分光（ARPES）法により観測を行い、格子定数の操作や対称性の操作でトポロジカル相転移近傍の電子状態を観測し、この物質系での新しい物理的知見を得ることを目指す。またこの研究で、放射光ARPES装置で広く共同研究ユーザーが利用できる一軸応力印加ARPES用試料ホルダを整備し、実験できる環境を構築することを目的としている。
ネジにより試料を直接加圧する方法では、Pb1-xSnxTe試料が割れが生じ、歪を正しく入れるにいたらなかった為、試料を接着した基板に歪を加える間接法タイプのサンプルホルダもを作成した。これを用いPb1-xSnxTeの破断表面に対するARPES測定を行ったが、歪印加前後での変化は見られなかった。そのため、CDW物質１T-TaS2で、歪印加試験を行った。4端子電気抵抗測定装置を立ち上げ、歪印可前後の100K付近にみられるNCCDWとCCDWの転移温度の変化の測定を行った。それによると、伸張方向の歪に対し高温側に転移温度がシフトする傾向が見られた。また同様な条件でARPES測定を行った。NCCDW相とCCDW相の転移点は、明瞭なARPESスペクトルの変化が観測できるが、同様に高温側に転移温度がシフトしている傾向が見られた。よって、層状など薄い試料では試料基板に歪を与えることで、応力印加が可能であることがわかった。Pb0.6Sn0.4Teを薄く整形し、ARPES実験を試みたが、議論しうるスペクトルを得ることができなかった。

Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

ARPES用一軸応力印加ホルダは、基板に歪を入れる間接型の応力印加ホルダを採用し研究を進めた。間接型は、高温加熱が不可能であるため、清浄表面作成は試料の破断・へき開に限られる。ブリッジマン法により試料作製したバルクのPb0.6Sn0.4TeとSnTeについて基板に接着後、ARPES測定を行ったが、基板に歪を加えてもARPESスペクトルの変化はなく、測定表面に力が正しく与えられていないと考えられた。
間接型応力印加サンプルホルダで応力印可を行えているかどうかを実際の試料で判断するために、層状電荷密度波（CDW）物質1T-TaS2を用いて試験実験を行った。初めに15Kから400Kまで測定できる4端子電気抵抗率測定装置を立ち上げ、抵抗率の急峻な変化がみられるNCCDW-CCDW転移温度100K付近について測定を行い、応力印可下での転移温度の変化を測定した。それによると、伸張方向に応力印加時、高温側に転移温度がシフトする傾向が見られた。歪印加下でARPES測定を行い、スペクトルの変化を観測したところ、同様な転移点の変化をとらえられた。よって層状のような薄い試料では間接法で応力を印加が可能であることがわかった。そこでP0.6Sn0.4Teについても試料を薄くする整形を行い、4端子電気抵抗率測定や試料を劈開後、薄く残った試料に対してARPESの測定を行ったが、試料のはがれや割れが発生し、議論し得るデータを得ることができなかった。
測定用試料ホルダは応力印加だけでなく、別の改良も行い、8極電極を搭載した試料ホルダを作成した。これにより基板上で簡単な電気回路が組めることになり、測定ステージの電極と接続することで、ARPES測定と同時に抵抗率測定、電圧印加測定、電流印加測定が可能になってくる。また、圧電素子の操作も可能となり応力の外部操作など、測定手法の幅が広がると考えている。

Strategy for Future Research Activity

一軸応力印加サンプルホルダは、サンプル基板に歪を与える間接印可型が使い易いことがわかったが、ARPES測定を目的とした一軸応力印加は、対象物質によっては、かなり困難であることがわかった。次年度は間接印可型を中心に改良・開発を進めるが、さらに今年度作成した電極付きホルダによって、サンプルホルダ上で簡単な電気回路を組むことが可能になったことから、ピエゾ素子による応力印可ホルダも開発を進める。電極付きホルダは、電圧、電流などの外場印可や抵抗率の同時測定などが行えるため、全国共同利用研究に供されているARPES装置の一般ユーザーも使用可能な外場印加ホルダを作成を目指す。
Pb1－xSnxTeについては脆いサンプルであるため応力印加が難しいが、今年度進めることができなかった（001）、(011)方向の厚さの薄い試料を準備し、上記の応力印加ホルダの基板に接着、応力印加のARPES実験を行い、トポロジカル相転移の観測を目指す。事前に４端子電気抵抗測定や偏光顕微鏡の表面観察なども行い、歪に対する抵抗率の変化や表面の歪などの観測を行うことで、試料に正しく歪を与えられているかどうかを判断できるものと考える。
層状CDW物質１T-TaS2において間接応力印加ホルダで、応力変化測定を行い、電気抵抗率とARPESスペクトルの温度変化において有意な差がみられる結果を得られたことから、これまでARPESを用いて実験、研究を行ってきている層状トポロジカル物質Bi2Se3、Bi2Te3、GeBi2Te4を対象物質に広げる。これらの物質は、比較的柔らかい物質であるため、間接印可型で応力印加しやすいと考えられる。応力印可前後でのAREPS測定を行うことで、Γ点にあるディラックコーンのシフトやバンド構造の変化、特にディラック点でのエネルギーギャップの有無（トポロジカル相転移）に注目してARPES測定を進める。

Research Products

• [Journal Article] Fermi Surface Geometry of Heavily Hole Doped CaKFe4As4 Revealed by Angle-Resolved Photoemission Spectroscopy (2022)
  • Author(s): S. Hikami, S. Ishida, A. Iyo, H. Eisaki, M. Arita, S. Kumar, E. F. Schwier, K. Shimada, N. L. Saini, T. Mizokawa,
  • Journal Title: Journal of the Physical Society of Japan Volume: 91 Issue: 12 Pages: 124704-124704
  • DOI: 10.7566/jpsj.91.124704
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Photoemission Spectroscopy Study on the Heavy-Fermion Compound YbAgCu4 (2022)
  • Author(s): H. Anzai, R. Tawara, Y. Kikuchi, H. Sato, M. Arita, R. Takaaze, K. T. Matsumoto, K. Hiraoka
  • Journal Title: Journal of the Physical Society of Japan Volume: 91 Issue: 11
  • DOI: 10.7566/jpsj.91.114703
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Profiling spin and orbital texture of a topological insulator in full momentum space (2021)
  • Author(s): Bentmann H.、Maass H.、Braun J.、Seibel C.、Kokh K. A.、Tereshchenko O. E.、Schreyeck S.、Brunner K.、Molenkamp L. W.、Miyamoto K.、Arita M.、Shimada K.、Okuda T.、Kirschner J.、Tusche C.、Ebert H.、Min?r J.、Reinert F.
  • Journal Title: Physical Review B Volume: 103 Issue: 16
  • DOI: 10.1103/physrevb.103.l161107
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Observation of Dresselhaus type spin splitting of zinc blende structure semiconductors by circular dichroic photoemission study (2021)
  • Author(s): Cho Soohyun、Jung Wonsig、Hong Jisook、Kim Beomyoung、Han Garam、Leandersson M.、Balasubramanian T.、Arita Masashi、Shimada Kenya、Shim Ji Hoon、Kim Changyoung、Park Seung Ryong
  • Journal Title: Current Applied Physics Volume: 30 Pages: 96-101
  • DOI: 10.1016/j.cap.2021.06.011
  • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Realization of a tunable surface Dirac gap in Sb-doped MnBi2Te4 (2021)
  • Author(s): Ma Xiao-Ming、Zhao Yufei、Zhang Ke、Kumar Shiv、Lu Ruie、Li Jiayu、Yao Qiushi、Shao Jifeng、Hou Fuchen、Wu Xuefeng、Zeng Meng、Hao Yu-Jie、Hao Zhanyang、Wang Yuan、Liu Xiang-Rui、Shen Huiwen、Sun Hongyi、Mei Jiawei、Miyamoto Koji、Okuda Taichi、Arita Masashi、Schwier Eike F.、Shimada Kenya、Liu Chang [他6名]
  • Journal Title: Physical Review B Volume: 103 Issue: 12
  • DOI: 10.1103/physrevb.103.l121112
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Direct evidence of electron-hole compensation for extreme magnetoresistance in topologically trivial YBi (2021)
  • Author(s): Xiao Shaozhu、Li Yinxiang、Li Yong、Yang Xiufu、Zhang Shiju、Liu Wei、Wu Xianxin、Li Bin、Arita Masashi、Shimada Kenya、Shi Youguo、He Shaolong
  • Journal Title: Physical Review B Volume: 103 Issue: 11
  • DOI: 10.1103/physrevb.103.115119
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Persistence of the topological surface states in Bi2Se3 against Ag intercalation at room temperature (2020)
  • Author(s): M. Ye, K. Kuroda, M. Otrokov, A. Ryabishchenkova, A. Ernst, E. V. Chulkov, M. Nakatake, M. Arita, T. Okuda, T. Matsushita, L. T_th, H. Daimon, K. Shimada, Y. Ueda and A. Kimura
  • Journal Title: J. Phys. Chem. C Volume: 125 Issue: 3 Pages: 1784-1792
  • DOI: 10.1021/acs.jpcc.0c07462
  • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
• [Presentation] 角度分解光電子分光によるBi2Sr2CaCu2O8+δの電子相図の再検討 (2022)
  • Author(s): 坪田悠希, Shiv Kumar, 宮井雄大, 田中清尚, 石田茂之, 永崎洋, 中川駿吾, 柏木隆成, 有田将司, 島田賢也, 出田真一郎
  • Organizer: 日本物理学会 2022年秋季大会
• [Presentation] 角度分解光電子分光による価数相転移物質YbInCu4におけるc-f混成の変化の観測 (2022)
  • Author(s): 神森龍一, 谷元優希美, 佐藤仁, 有田将司, Shiv Kumar, 島田賢也, 松本圭介, 平岡耕一
  • Organizer: 日本物理学会 2022年秋季大会
• [Presentation] 角度分解光電子分光による遷移金属カルコゲナイドTa2Pd(Se1-xSx)6の電子状態観測 (2022)
  • Author(s): 大槻太毅, 石田達拡, 北村未歩, 有田将司, 中埜彰俊, 丸岡うらら, 寺崎一郎, 吉田鉄平
  • Organizer: 日本物理学会 2022年秋季大会
• [Presentation] 高圧下AuTe2の光学伝導度による研究：Te2ダイマー解消と電子状態の関係 (2022)
  • Author(s): 岡村英一, 光本祥悟, 大槻太毅, 吉田鉄平, 溝川貴司, 池本夕佳, 森脇太郎, 有田将司, 工藤一貴, 石井博文, 野原実
  • Organizer: 日本物理学会 2022年秋季大会
• [Presentation] 板谷亮太, 戸市裕一朗, 中西龍也, 榎原成則, 葛西健太郎, 中田慶隆, 黒田健太, 福谷圭祐, 山本勇, 有田将司, 坂本一之 (2022)
  • Author(s): 光エネルギーに依存したTlBiSe2への光誘起ドーピング効果
  • Organizer: 日本物理学会 第77回年次大会