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Study of bond-frustration effects in medium- and high-entropy substances using ultrasound

Research Project

Project/Area Number 21K03476
Research Category

Grant-in-Aid for Scientific Research (C)

Allocation TypeMulti-year Fund
Section一般
Review Section Basic Section 13030:Magnetism, superconductivity and strongly correlated systems-related
Research InstitutionNihon University

Principal Investigator

渡辺 忠孝  日本大学, 理工学部, 教授 (70409051)

Project Period (FY) 2021-04-01 – 2025-03-31
Project Status Granted (Fiscal Year 2023)
Budget Amount *help
¥4,290,000 (Direct Cost: ¥3,300,000、Indirect Cost: ¥990,000)
Fiscal Year 2023: ¥1,170,000 (Direct Cost: ¥900,000、Indirect Cost: ¥270,000)
Fiscal Year 2022: ¥1,170,000 (Direct Cost: ¥900,000、Indirect Cost: ¥270,000)
Fiscal Year 2021: ¥1,950,000 (Direct Cost: ¥1,500,000、Indirect Cost: ¥450,000)
Keywords高エントロピー物質 / ボンドフラストレーション / 幾何学的フラストレーション / スピネル酸化物 / カンター合金 / 超音波測定 / 量子臨界現象 / スピンクロスオーバー / ペロブスカイト酸化物 / 磁性 / 物性実験 / フラストレーション / 超音波
Outline of Research at the Start

近年、材料科学の分野では、高エントロピー合金とよばれる多元系合金(狭義には5成分以上の元素からなる等比組成の合金)が、構成元素の単純な足し合わせを超えた多様な物性を示すことから高い注目を集めている。高エントロピー合金については、現在のところ室温~高温での優れた力学特性が関心の中心となっているが、低温でユニークな電子物性を示す物質としても高い潜在性が期待される。本研究課題では、3成分以上の遷移元素からなる中~高エントロピー物質の磁性体について、ユニークな強相関物性の探索研究を行う。本課題では、格子の弾性異常を検出することで電子物性に関する情報を得ることができる超音波測定を研究に適用する。

Outline of Annual Research Achievements

スピネル酸化物磁性体AB2O4について、Aサイトを高エントロピー化した(n-A1/n)B2O4 (n = 4, 5, 6)と、Bサイトを高エントロピー化したA(n-B1/n)2O4 (n = 4, 5, 6)の単相多結晶の合成を試みた。スピネル酸化物AB2O4は、Bサイトがパイロクロア格子を形成する典型的な幾何学的フラストレート磁性体の結晶構造を有するが、高エントロピー化により幾何学的フラストレーションとボンドフラストレーションの競合が生じてユニークな新物性が発現すると期待される。
Aサイトを高エントロピー化したスピネル酸化物(n-A1/n)B2O4については、クロムスピネル(n-A1/n)Cr2O4 (n = 4, 5, 6; A = Mg, Zn, Cd, Mn, Fe, Co, Ni, Cu)の合成を試み、(Zn1/5Mn1/5Fe1/5Co1/5Ni1/5)Cr2O4など11種の物質の単相多結晶の合成に成功した。また、これらの物質は、Aサイトの元素の組み合わせに依存して異なる磁気基底状態を有することが明らかになった。具体的には、(n-A1/n)Cr2O4の中には反強磁性転移を示す物質、強磁性転移を示す物質、スピングラス転移を示す物質、低温まで磁気転移を示さない物質が存在することが明らかになった。
Bサイトを高エントロピー化したスピネル酸化物A(n-B1/n)2O4については、亜鉛スピネルZn(n-B1/n)2O4 (n = 4, 5, 6; B = V, Cr, Mn, Fe, Co, Ga)の合成を試み、Zn(V1/5Cr1/5Mn1/5Fe1/5Co1/5)2O4など8種の物質の単相多結晶の合成に成功した。また、これらの物質はいずれもスピングラス転移を示し、その転移温度はBサイトの元素の組み合わせに依存して異なることが明らかになった。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

超音波測定による物性研究については、カンター合金系中エントロピー合金Cr0.8CoNiの超音波音速測定で、量子臨界性由来の弾性異常の観測に成功した。また、擬ブルッカイト酸化物ATi2O5 (A = Fe, Co)の超音波音速測定で、フラストレーション由来の弾性異常の観測に成功した。ATi2O5の研究は当初計画にはなかったものであり、ATi2O5は中~高エントロピー物質には該当しないが、ATi2O5の研究で得られた知見は本研究課題を今後進展させる上で参考となる重要なものである。以上の研究成果から判断して、本研究課題での超音波測定による物性研究は、おおむね順調に進展していると考えている。
新しい中~高エントロピー型ランダム磁性体の探索研究については、本年度は当初計画ではラーベス化合物を対象に研究を進める予定であったが、方針を変更して当初計画にはなかったスピネル酸化物を対象に重点的に研究を進めた。その結果、新しい中~高エントロピー型ランダム磁性体である中~高エントロピー型スピネル酸化物の単相多結晶の合成に成功した。このことから、新しい中~高エントロピー型ランダム磁性体の探索研究についても、研究はおおむね順調に進展していると考えている。
以上、当初計画を変更して進めた研究は多いものの、中~高エントロピー型ランダム磁性体の研究に超音波測定を適用する、あるいはボンドフラストレーションを有する新しい中~高エントロピー型ランダム磁性体の探索研究を行うという本研究課題の主旨から判断すると、本研究課題は当初期待していた水準の研究成果を挙げており、おおむね順調に進展していると考えている。

Strategy for Future Research Activity

これまでの研究で、当初計画では研究対象物質としていなかったスピネル酸化物AB2O4において、Aサイトを高エントロピー化したクロムスピネル(n-A1/n)Cr2O4で11種の物質の単相多結晶の合成に成功し、Bサイトを高エントロピー化した亜鉛スピネルZn(n-B1/n)2O4で8種の物質の単相多結晶の合成に成功した。そこで今後は、スピネル酸化物AB2O4の高エントロピー型ランダム磁性体について重点的に研究を進めていく予定である。単相多結晶の合成手法を確立した物質については、フラックス法による単結晶合成も行う。高エントロピー型スピネル酸化物の多結晶および単結晶について超音波測定を始めとする物性測定を行い、ボンドフラストレーションが誘起するユニークな新物性の探索研究を行う。
当初計画で研究対象物質としたラーベス化合物AB2については、現在も中~高エントロピー型ラーベス化合物の単相多結晶の合成と物性評価を進めている。ラーベス化合物については、引き続き研究を進める予定である。

Report

(3 results)
  • 2023 Research-status Report
  • 2022 Research-status Report
  • 2021 Research-status Report
  • Research Products

    (40 results)

All 2024 2023 2022 2021 Other

All Int'l Joint Research (5 results) Journal Article (4 results) (of which Int'l Joint Research: 2 results,  Peer Reviewed: 4 results) Presentation (31 results) (of which Int'l Joint Research: 5 results)

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    • Journal Title

      Applied Magnetic Resonance

      Volume: 52 Issue: 4 Pages: 411-424

    • DOI

      10.1007/s00723-020-01295-x

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Published: 2021-04-28   Modified: 2024-12-25  

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