Hole-induced plasmonic photocatalyst electrode for near-infrared utilized solar hydrogen production
| Project/Area Number |
21K05236
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| Research Category |
Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
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| Allocation Type | Multi-year Fund |
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| Section | 一般 |
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| Review Section |
Basic Section 36010:Inorganic compounds and inorganic materials chemistry-related
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| Research Institution | Kindai University |
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Principal Investigator |
納谷 真一 近畿大学, 有害物質処理室, 技術課長補佐 (20329113)
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| Project Period (FY) |
2021-04-01 – 2024-03-31
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| Project Status |
Granted (Fiscal Year 2022)
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| Budget Amount *help |
¥4,160,000 (Direct Cost: ¥3,200,000、Indirect Cost: ¥960,000)
Fiscal Year 2023: ¥390,000 (Direct Cost: ¥300,000、Indirect Cost: ¥90,000)
Fiscal Year 2022: ¥390,000 (Direct Cost: ¥300,000、Indirect Cost: ¥90,000)
Fiscal Year 2021: ¥3,380,000 (Direct Cost: ¥2,600,000、Indirect Cost: ¥780,000)
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| Keywords | プラズモニック光電極 / ヘテロエピタキシャル接合 / ドメインマッチング / ホットスポット / 光触媒による水の分解 / 正孔誘起プラズモン共鳴 / ホットホール移動 / プラズモニック光触媒 / 正孔誘起プラズモン / ソーラー水素合成 / 光電極 / p型半導体 |
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| Outline of Research at the Start |
高活性・高耐久性な正孔誘起プラズモニック光電極の実証と近赤外光を利用したソーラー水素合成の達成を目的として、下記の計画で研究を進める。
(1) これまでの知見を活かして合理的にCuS/p-SCナノ結晶薄膜をデザインし、合成および特徴づけを行う。
(2) CuS/p-SCナノ結晶薄膜電極を用いた光電気化学測定により、正孔誘起プラズモン駆動界面正孔移動を実証する。
(3) ソーラー水素製造光電気化学セルを作製し、性能評価を行うとともに、ホットスポットの形成や電極触媒作用の付与による高活性化を検討する。
(4) ヘテロエピタキシャル（HEPI）接合の形成等によりプラズモニック光電極の長寿命化を図る。
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| Outline of Annual Research Achievements |
多くのホットキャリア移動型プラズモニック光触媒で共通である光捕集－ホットキャリア注入－電荷分離からなる一連の物理プロセスの効率向上のための指針を得るため、最も代表的なプラズモニック光触媒である金ナノ粒子担持酸化チタン（Au/TiO2）において未解明であったTiO2結晶型効果の原因を検討した。担持されたAuナノ粒子の形状およびTiO2との接合界面を詳細に解析した結果、Au(111)面の結晶格子4つ分とルチル型TiO2（110）面の結晶格子3つ分が、ドメインマッチング（DM）によるヘテロエピタキシャル（HEPI）接合を形成することで、金ナノ粒子に異方性（ファセット化）が誘起されることが明らかとなった。FDTD法を用いた理論計算により、金ナノ粒子のファセット化で酸化チタンとの界面に強い局所電場が誘起される結果、プラズモニック光触媒の活性が大幅に増大することが明らかになった。この設計指針を元に、担体であるR-TiO2を（110）面が支配的であるナノロッドとすることで、90％を超えるファセット化確率と3－4倍の活性向上を達成した。HEPI接合の形成は、バルクではミスマッチが0.3％未満でしか形成されないのに対し、ナノ粒子間では数％のミスマッチも許容される。さらに、ドメインマッチングにより、その組み合わせの可能性が飛躍的に増大することから、非常に多くの材料の間でのHEPI形成が期待できる。これにより、プラズモニック光触媒の可能性を大きく広げることが出来たと考えている。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
多くのプラズモニック光触媒で共通となる、光捕集－ホットキャリア注入－電荷分離からなる一連の物理プロセスの効率向上に基づいた、「ドメインマッチング ヘテロエピタキシャル接合」という新たなプラズモニック光触媒設計指針を確立することが出来た。これにより、正孔誘起プラズモニック光電極の性能向上の大きな手掛かりとなることから、おおむね期待通り進捗していると考えている。
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| Strategy for Future Research Activity |
新たに示すことの出来た指針を元に、高活性なプラズモニック光触媒電極を設計・合成する。CuS-NiOの間の原子レベルでの接合状態を、高分解能TEMや電子線回折を用いて明らかにするとともに、良好な接合を持つ電極の合成法を開発する。さらに、これを用いた光電気化学セルを作製し、疑似太陽光を用いた水素生成を検討していく。
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Report
(2 results)
Research Products
(31 results)
