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Control of Hierarchical Self-Assembled Nanostructures Based on the Formation of Topological Supramolecular Building Units

Research Project

Project/Area Number 21K14477
Research Category

Grant-in-Aid for Early-Career Scientists

Allocation TypeMulti-year Fund
Review Section Basic Section 28010:Nanometer-scale chemistry-related
Research InstitutionThe University of Tokyo

Principal Investigator

Shuntaro Uenuma  東京大学, 大学院新領域創成科学研究科, 助教 (90891804)

Project Period (FY) 2021-04-01 – 2024-03-31
Project Status Completed (Fiscal Year 2023)
Budget Amount *help
¥4,550,000 (Direct Cost: ¥3,500,000、Indirect Cost: ¥1,050,000)
Fiscal Year 2023: ¥1,430,000 (Direct Cost: ¥1,100,000、Indirect Cost: ¥330,000)
Fiscal Year 2022: ¥1,560,000 (Direct Cost: ¥1,200,000、Indirect Cost: ¥360,000)
Fiscal Year 2021: ¥1,560,000 (Direct Cost: ¥1,200,000、Indirect Cost: ¥360,000)
Keywords高分子 / 自己組織化 / ナノシート / シクロデキストリン / ブロックコポリマー / コロイド / ポリマーブラシ / 結晶 / 超分子 / トポロジカル超分子 / ポリロタキサン / 結晶成長 / 空孔 / ビルディングユニット
Outline of Research at the Start

近年申請者は、シクロデキストリン(CD)と高生体適合性ポリマーを水中で混合するだけで、階層的超分子自己組織化が生じ、超分子性ナノシート材料を作成することに成功した。この自己組織化体の構成単位は超分子集合により形成される。本研究では、この超分子性ビルディングユニットの形成速度論に立脚した階層的ナノ構造を制御する方法論・理論の構築を目指す。トポロジカル超分子の構造特性を活用した新しい自己組織化機構の制御方法を提案し、超分子ナノ構造体の形態・サイズ・分布・組織化の制御を実現する。

Outline of Final Research Achievements

When natural cyclic oligosaccharides, cyclodextrins (CyDs), and highly biocompatible linear polyethers are mixed in water at room temperature, hierarchical self-assembly leads to the formation of topological supramolecular nanosheet materials called "pseudo-polyrotaxane nanosheets (PPRNS)." In this study, we focused on the fact that CyDs must pass through the termini of the linear polymer chains during the formation of PPRNS. By systematically varying the structure of the terminal groups of the linear polymer chains, we prepared PPRNS and investigated the formation mechanism. As a result, it was found that the structure of the terminal groups significantly influences the formation rate of PPRNS and, unexpectedly, alters the composition ratio of CyDs to the linear polymer chains in the resulted PPRNS.

Academic Significance and Societal Importance of the Research Achievements

本研究では擬ポリロタキサンナノシート(PPRNS)の形成機構の解明に取り組んだ。その形成機構においてシクロデキストリンが末端を必ず通過しなければならないことはトポロジカル超分子に特異な機構であり、本研究を通じて超分子材料の形成速度の制御や最終的な構造の制御方法として超分子科学に新しいコンセプトを提案することができた。それだけでなく、ナノシート材料は多くの場合無機物から成るが、PPRNSは高生体適合性分子から構成されるため、生体関連材料への応用展開が期待される。本研究で明らかになったPPRNSの形成機構は、PPRNSを応用研究に展開する際にPPRNSの機能や構造を制御するための基盤的知見となる。

Report

(4 results)
  • 2023 Annual Research Report   Final Research Report ( PDF )
  • 2022 Research-status Report
  • 2021 Research-status Report
  • Research Products

    (38 results)

All 2023 2022 2021

All Journal Article (4 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results,  Peer Reviewed: 4 results,  Open Access: 2 results) Presentation (33 results) (of which Int'l Joint Research: 5 results,  Invited: 2 results) Patent(Industrial Property Rights) (1 results)

  • [Journal Article] Suppression of Supramolecular Disassembly of Pseudopolyrotaxane Nanosheet by End-Capping via Amine-Epoxy Click Reaction of Bifunctional Epoxy2023

    • Author(s)
      Uenuma Shuntaro、Shikano Yumi、Liu Di、Yokoyama Hideaki、Ito Kohzo
    • Journal Title

      Macromolecules

      Volume: 56 Issue: 20 Pages: 8192-8198

    • DOI

      10.1021/acs.macromol.3c01268

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    • Author(s)
      Naoki Ando, Shuntaro Uenuma, Hideaki Yokoyama, Kohzo Ito
    • Journal Title

      Polymer Chemistry

      Volume: 13 Issue: 4 Pages: 501-507

    • DOI

      10.1039/d1py01386f

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  • [Journal Article] Polymer Brush Formation Assisted by the Hierarchical Self-Assembly of Topological Supramolecules2021

    • Author(s)
      Shuntaro Uenuma, Kimika Endo, Norifumi L. Yamada, Hideaki Yokoyama, Kohzo Ito
    • Journal Title

      ACS Applied Materials & Interfaces

      Volume: 13 Issue: 50 Pages: 60446-60453

    • DOI

      10.1021/acsami.1c18720

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  • [Journal Article] Kinetic trapping of 3D-printable cyclodextrin-based poly(pseudo)rotaxane networks2021

    • Author(s)
      Qianming Lin, Longyu Li, Miao Tang, Shuntaro Uenuma, Jayanta Samanta, Shangda Li, Xuanfeng Jiang, Lingyi Zou, Kohzo Ito, Chenfeng Ke
    • Journal Title

      Chem

      Volume: 7 Issue: 9 Pages: 2442-2459

    • DOI

      10.1016/j.chempr.2021.06.004

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      リュウディ, 上沼駿太郎, 横山英明, 伊藤耕三
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      上沼駿太郎
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  • [Patent(Industrial Property Rights)] ナノ又はマイクロ構造体及びその製造方法2021

    • Inventor(s)
      伊藤耕三、上沼駿太郎、鹿野友美
    • Industrial Property Rights Holder
      伊藤耕三、上沼駿太郎、鹿野友美
    • Industrial Property Rights Type
      特許
    • Industrial Property Number
      2021-079929
    • Filing Date
      2021
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URL: 

Published: 2021-04-28   Modified: 2025-01-30  

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