トポロジカル超分子ビルディングユニット形成に立脚した多階層ナノ構造制御
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21K14477
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| Research Category |
Grant-in-Aid for Early-Career Scientists
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| Allocation Type | Multi-year Fund |
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| Review Section |
Basic Section 28010:Nanometer-scale chemistry-related
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| Research Institution | The University of Tokyo |
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Principal Investigator |
上沼 駿太郎 東京大学, 大学院新領域創成科学研究科, 助教 (90891804)
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| Project Period (FY) |
2021-04-01 – 2024-03-31
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| Project Status |
Completed (Fiscal Year 2023)
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| Budget Amount *help |
¥4,550,000 (Direct Cost: ¥3,500,000、Indirect Cost: ¥1,050,000)
Fiscal Year 2023: ¥1,430,000 (Direct Cost: ¥1,100,000、Indirect Cost: ¥330,000)
Fiscal Year 2022: ¥1,560,000 (Direct Cost: ¥1,200,000、Indirect Cost: ¥360,000)
Fiscal Year 2021: ¥1,560,000 (Direct Cost: ¥1,200,000、Indirect Cost: ¥360,000)
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| Keywords | 自己組織化 / 結晶 / 超分子 / コロイド / ナノシート / トポロジカル超分子 / ブロックコポリマー / シクロデキストリン / ポリロタキサン / 結晶成長 / 空孔 / ビルディングユニット |
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| Outline of Research at the Start |
近年申請者は、シクロデキストリン(CD)と高生体適合性ポリマーを水中で混合するだけで、階層的超分子自己組織化が生じ、超分子性ナノシート材料を作成することに成功した。この自己組織化体の構成単位は超分子集合により形成される。本研究では、この超分子性ビルディングユニットの形成速度論に立脚した階層的ナノ構造を制御する方法論・理論の構築を目指す。トポロジカル超分子の構造特性を活用した新しい自己組織化機構の制御方法を提案し、超分子ナノ構造体の形態・サイズ・分布・組織化の制御を実現する。
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| Outline of Annual Research Achievements |
天然化合物である環状オリゴ糖のシクロデキストリン(CyD)と高生体適合性の線状ポリエーテルを室温の水中で混合するだけで、トポロジカル超分子構造を有するナノシート材料（擬ポリロタキサンナノシート：PPRNS)が作成される。
本研究では、PPRNSのサイズやサイズ分布、機能化の制御と、制御のための方法論および理論の構築を目指し研究を行った。 本年度は昨年度に引き続き、CyDとの相互作用が異なる官能基を軸末端に付与し、各軸のPPRNSの形成速度を調べた。昨年度は、CyDと軸末端官能基との相互作用はPPRNSの形成速度に影響を及ぼすことが分かった。本年度はさらに、CyDとの相互作用が中程度の場合にPPRNSの形成は加速され、相互作用が非常に弱い弱または非常に強い場合にはPPRNSの形成速度が遅延することが明らかになった。相互作用が非常に弱いとCyDの包接頻度が少ないためPPRNS形成が遅延し、一方で相互作用が非常に強いとCyDが軸末端を包接した状態で安定化し、軸主骨格への包接が遅延するためと考えられる。さらに、PPRNS形成が速い場合にCyD/軸の比が小さく、一方で遅い場合にはCyD/軸比が大きくなった。軸末端基という化合物中のごくわずかな部分（重量で1wt%程度）によって、構造形成のキネティクスと最終生成物が劇的に変化することは、トポロジカル超分子材料に特徴的な性質であると考えられる。
また、軸末端基が異なる二種の軸分子を順番に系に投入してPPRNS形成を行ったところ、形成後期に投入した軸はひし形のPPRNS粒子の二辺に特異的に導入されることが明らかになった。その詳細な機構は今後の研究で調査予定である。
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Report
(3 results)
Research Products
(38 results)
