ペロブスカイト結晶-ナノ共振器を用いた低閾値かつ狭帯域ナノレーザーの開発
| Project/Area Number |
21K14580
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| Research Category |
Grant-in-Aid for Early-Career Scientists
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| Allocation Type | Multi-year Fund |
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| Review Section |
Basic Section 32010:Fundamental physical chemistry-related
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| Research Institution | Hokkaido University |
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Principal Investigator |
岡本 拓也 北海道大学, 電子科学研究所, 助教 (40888608)
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| Project Period (FY) |
2021-04-01 – 2024-03-31
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| Project Status |
Granted (Fiscal Year 2022)
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| Budget Amount *help |
¥4,680,000 (Direct Cost: ¥3,600,000、Indirect Cost: ¥1,080,000)
Fiscal Year 2023: ¥910,000 (Direct Cost: ¥700,000、Indirect Cost: ¥210,000)
Fiscal Year 2022: ¥1,300,000 (Direct Cost: ¥1,000,000、Indirect Cost: ¥300,000)
Fiscal Year 2021: ¥2,470,000 (Direct Cost: ¥1,900,000、Indirect Cost: ¥570,000)
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| Keywords | ペロブスカイト / 共振器 / エネルギー移動 / 蛍光増強 / レーザー / 量子ドット / 結晶 / 欠陥 |
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| Outline of Research at the Start |
本研究の目的はサブnmオーダーの半値幅と低閾値化、そしてレーザー発振モードの選択を同時に達成可能なナノレーザーを開発することである。近年、高い蛍光量子収率を示すペロブスカイト結晶がレーザーの媒質として注目されているが、より効率よくレーザー発振するための結晶と共振器との結合波長に関する知見が不足している。本研究では、ペロブスカイト結晶とファブリ・ペローナノ共振器を組み合わせ、励起波長の走査によって結晶と共振器の結合波長を明らかにすることで、狭帯域かつ低閾値のモード選択可能なナノレーザーを実現させる。
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究は、利得媒質のペロブスカイト結晶とファブリ・ペローナノ共振器の組み合わせによるサブnmオーダーのスペクトル半値幅と低閾値化、そしてレーザー発振波長の選択を同時に達成可能なナノレーザーの開発を目的とする。本年度は、混合ハロゲンペロブスカイト結晶合成における前駆体の仕込み濃度の検討と、半導体量子ドット-ナノ共振器へのスペーサー層の導入と共振器上における量子ドットの蛍光特性の検討、そして金ナノ粒子薄膜上に形成したリガンドフリーなペロブスカイトナノ結晶の蛍光特性の評価を行った。まず、前駆体試料における異種ハロゲンイオンの仕込み濃度比を変えることで混合ハロゲンペロブスカイト結晶の合成を試みた。しかし、異種ハロゲンアニオンを混合させた前駆体を用いると結晶形状の制御が困難であることが判明したため、自然放射増幅光の発振にはハロゲンアニオン交換により作成した混合ハロゲンペロブスカイト結晶を採用した。次に、量子ドットとナノ共振器の系に酸化アルミニウムをスペーサー層として導入し、量子ドット-薄膜間の距離による量子ドットの蛍光特性変化について検討を行った。その結果、酸化チタンへの電子移動および金薄膜へのエネルギー移動による量子ドットの消光はスペーサー層の導入により抑制できることが明らかとなった。さらに、ペロブスカイトナノ結晶と金薄膜の系におけるエネルギー移動およびプラズモン結合を検討するため金ナノ粒子薄膜上に形成したリガンドフリーなペロブスカイトナノ結晶の蛍光特性の評価を行った。リガンド保護されたナノ結晶では金ナノ粒子薄膜上で消光されたのに対し、リガンドフリーなナノ結晶では金ナノ粒子薄膜上で蛍光が増強されることがわかった。この系について時間分解顕微分光、過渡吸収測定、そして有限差分時間領域法による電場解析を行い、現在論文を執筆中である。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
本年度は、混合ハロゲンペロブスカイト結晶合成における前駆体の仕込み濃度の検討と、ナノ共振器へのスペーサー層の導入による共振器上に分散させた半導体量子ドットの蛍光特性変化の検討、さらに、金ナノ粒子薄膜上に形成したリガンドフリーなペロブスカイトナノ結晶の蛍光特性の評価を行った。まず、自然放射増幅光の発振に向けて混合ハロゲンペロブスカイト結晶の合成法について最適化した。また、半導体量子ドット-ナノ共振器において、スペーサー層の導入により共振器上での量子ドットの消光を抑制できることがわかった。金ナノ粒子薄膜上におけるペロブスカイトナノ結晶のエネルギー移動について検討した結果、結晶表面にリガンドがある場合はペロブスカイトナノ結晶が消光されたのに対し、リガンドがない結晶では金ナノ粒子由来のプラズモンにより蛍光が増強されることを見出した。以上より、研究計画を大幅に変更させることなく、ペロブスカイト結晶合成ならびにナノ共振器改良の方針を確立できたため、おおむね順調に進展していると考えられる。
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| Strategy for Future Research Activity |
次年度は、「金ナノ粒子薄膜上のペロブスカイトの蛍光増強メカニズムの解明」と「ペロブスカイト結晶およびナノ結晶-共振器の系におけるレーザー発振の低閾値化」を達成するため、次の研究を行う。第一に、金ナノ粒子薄膜上に形成したリガンドフリーなペロブスカイトナノ結晶の蛍光特性や結合波長、そして蛍光増強メカニズムについて引き続き検討し、得られた成果に基づいた論文を投稿する。第二に、ペロブスカイトのマイクロ結晶、ナノ結晶集積体（超結晶）、そしてスペーサー層を導入したナノ結晶-共振器のそれぞれの系にてレーザー発振閾値および安定性の評価を行う。すでにナノ結晶のリガンド交換反応によりペロブスカイトの超結晶を形成できることを見出しており、励起子の非局在化によるレーザー発振の低閾値化を試みる。それぞれの系におけるレーザー発振閾値や、スペクトル幅、そして発振モードについて比較を行う。
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Report
(2 results)
Research Products
(26 results)
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[Journal Article] Long-Range Interfacial Charge Carrier Trapping in Halide Perovskite-C60 and Halide Perovskite-TiO2 Donor-Acceptor Films2021
Author(s)
Bhagyashree, M. S., Okamoto, T., Ghimire, S., Umeyama, T., Takano, Y., Imahori, H., Biju, V.
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Journal Title
The Journal of Physical Chemistry Letters
Volume: 12
Issue: 35
Pages: 8644-8651
DOI
Related Report
Peer Reviewed / Int'l Joint Research
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