放射性核種の超長期安定固定材料：超構造を有するムラタイトの合成と構造解析
| Project/Area Number |
21K14707
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| Research Category |
Grant-in-Aid for Early-Career Scientists
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| Allocation Type | Multi-year Fund |
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| Review Section |
Basic Section 36010:Inorganic compounds and inorganic materials chemistry-related
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| Research Institution | Okayama University of Science |
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Principal Investigator |
牧 涼介 岡山理科大学, 工学部, 助教 (30881693)
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| Project Period (FY) |
2021-04-01 – 2025-03-31
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| Project Status |
Granted (Fiscal Year 2022)
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| Budget Amount *help |
¥4,680,000 (Direct Cost: ¥3,600,000、Indirect Cost: ¥1,080,000)
Fiscal Year 2024: ¥1,170,000 (Direct Cost: ¥900,000、Indirect Cost: ¥270,000)
Fiscal Year 2023: ¥1,170,000 (Direct Cost: ¥900,000、Indirect Cost: ¥270,000)
Fiscal Year 2022: ¥1,170,000 (Direct Cost: ¥900,000、Indirect Cost: ¥270,000)
Fiscal Year 2021: ¥1,170,000 (Direct Cost: ¥900,000、Indirect Cost: ¥270,000)
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| Keywords | セラミック / シンロック固化体 / 結晶構造 / 蛍石型鉱物 / 超格子構造 / 高レベル放射性廃棄物(HLW) / セラミックス / シンロック固化 / 微構造 / 蛍石型構造 / ムラタイト / 結晶構造解析 |
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| Outline of Research at the Start |
シンロック固化体は、放射性廃棄物の長期保管方法の一種である。ムラタイトは、多くの元素を長期間安定に閉じ込めることが可能な次世代のシンロック固化体として期待されているが、詳細な結晶構造が解明されていない。本研究は、ムラタイトの詳細な結晶構造を明らかにし、安定に閉じ込めることが可能な放射性核種について検討し、得られた結果を基に、多様な放射性核種を高密度に含有可能なムラタイトの合成法を開発することを目的としている。構成元素および熱処理条件によって様々な結晶構造変化を示すムラタイトについて、詳細な構造評価を行うとともに、アクチノイドを豊富に含有可能なメゾスケール超構造の形成条件を確立する。
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| Outline of Annual Research Achievements |
多種類の放射性核種が含まれる高レベル廃棄物の安全かつ低コスト保管法の確立は日本における重要な課題となっている。シンロック固化技術は放射性廃棄物の長期保管方法の一種であり、固化体の候補の一つであるムラタイトは多くの元素を長期間安定に閉じ込めることが可能な次世代のセラミック固化体として期待されている。本研究は、ムラタイトの詳細な結晶構造を明らかにし、安定に閉じ込めることが可能な放射性核種について検討し、得られた結果を基に、多様な放射性核種を高密度に含有可能なムラタイトの合成法を開発することを目的としている。
高レベル放射性廃液を模擬した非放射性溶液（模擬HLW）を用いることで、多様な元素から成るムラタイト基シンロック固化体を合成し、HLWの処分に向けた工学適用性について検討した。合成したムラタイト基シンロック固化体の詳細な微構造評価を行った結果、廃棄物負荷量10-40 wt%に対し、シンロック母材の組成を調整することで30 wt%まではムラタイト（特にM3結晶）を主要構成相とする固化体が得られた。放射性核種の代替元素として用いた廃棄物成分はそれぞれムラタイト、ジルコノライト、マグネットブランバイトおよびペロブスカイトなどの熱的・化学的に安定な結晶に固溶することが分かった。一方で、白金族元素はこれらのシンロックに固溶せず、PdO, Rh2O3およびRuO2として生成した。
M3結晶が示すメゾスケールの長周期をもつ超構造について元素分析および電子顕微鏡観察を行った結果、鉄イオンを豊富に含む試料が超構造を形成することが明らかになった。超構造におけるカチオンの配列は通常のM3結晶と同じであり、特定の原子座標の占有率（特にZrが占有しやすい8配位の座標）が約100Å周期で変化していると思われる。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
計画通り、おおむね順調に進展している。2022年度は、高レベル放射性廃液を模擬した非放射性溶液（模擬HLW）の処分に対するムラタイト基シンロック固化体の工学適用性について検討した。廃棄物負荷量30 wt%まではムラタイトを主要構成相とする固化体が得られ、ガラス固化体の廃棄物含有率が実質10 %程度であるのに対して、ムラタイト基シンロック固化体では30%以上の高含有化を達成できる可能性が見込まれた。白金族元素を除く主な元素はシンロック固化体として知られるムラタイト、ジルコノライト、マグネットブランバイトおよびペロブスカイトなどの熱的・化学的に安定な結晶に固溶することが分かった。
メゾスケール超構造の生成機構について、鉄イオンが超構造の形成に影響することが明らかになった。
以上のことから、2022年度の目的はおおむね達成できたと判断した。
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| Strategy for Future Research Activity |
2023年度は、引き続き多様な廃棄物に対してムラタイト基シンロック固化体を合成し、安全な固化技術の開発を目指す。メゾスケール超構造の生成機構について、化学組成の影響を詳細に検討し、超構造の形成が耐浸出性等に及ぼす影響について調査する。
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Report
(2 results)
Research Products
(37 results)
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[Journal Article] Research Project of Hybrid Waste Solidification of Various Wastes Generated by Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant Accident; An Overview2022
Author(s)
Masahiko Nakase, Miki Harigai, Shinta Watanabe, Tomofumi Sakuragi, Ryo Hamada, Hidekazu Asano, Ryosuke Maki, Hidetoshi Kikunaga, Masahi Itoh, Hayato Ikeda, Tohru Kobayashi
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Journal Title
FDR2022 Proceedings
Volume: FDR2022
Pages: 1038-1038
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[Presentation] Research project of hybrid waste solidification of various wastes generated by Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant accident; An overview2022
Author(s)
M. Nakase, M. Harigai, S. Watanabe, T. Sakuragi, R. Hamada, H. Asano, R. Maki, H. Kikunaga, M. Itoh, H. Ikeda, T. Kobayashi
Organizer
International Topical Workshop on Fukushima Decommissioning Research
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