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気液両面からの微小液滴粒子に対するラジカル取り込み反応調査

Research Project

Project/Area Number 21K17878
Research Category

Grant-in-Aid for Early-Career Scientists

Allocation TypeMulti-year Fund
Review Section Basic Section 63010:Environmental dynamic analysis-related
Research InstitutionKindai University (2022-2023)
Kyoto University (2021)

Principal Investigator

河野 七瀬  近畿大学, 理工学部, 講師 (40736766)

Project Period (FY) 2021-04-01 – 2025-03-31
Project Status Granted (Fiscal Year 2023)
Budget Amount *help
¥4,160,000 (Direct Cost: ¥3,200,000、Indirect Cost: ¥960,000)
Fiscal Year 2024: ¥780,000 (Direct Cost: ¥600,000、Indirect Cost: ¥180,000)
Fiscal Year 2023: ¥780,000 (Direct Cost: ¥600,000、Indirect Cost: ¥180,000)
Fiscal Year 2022: ¥1,430,000 (Direct Cost: ¥1,100,000、Indirect Cost: ¥330,000)
Fiscal Year 2021: ¥1,170,000 (Direct Cost: ¥900,000、Indirect Cost: ¥270,000)
KeywordsHOxラジカル / エアロゾル / 不均一反応
Outline of Research at the Start

大気化学で最も重要な化学種の一つであるHOx(OH, HO2, RO2)ラジカルを対象に,気相から微小液滴粒子であるエアロゾルへの取り込み観測と,エアロゾル内部で引き起こされる化学反応メカニズムの解明を目指し,気相ラジカルと液相ラジカルの同時検出手法の開発を行う。本研究では,まず,HOxラジカルのエアロゾルへの取り込み速度をレーザー分光法を用いて測定する。さらに,HOxラジカルを暴露したエアロゾルをフィルター捕集し,液相OHラジカルを蛍光分光法により検出することで,HOxラジカルと微小液滴粒子との相互作用メカニズムの解明を気相・液相両面から目指す。

Outline of Annual Research Achievements

本研究では,大気化学で最も重要な化学種の一つであるHOx(OH,HO2,RO2)ラジカルを対象に,気相から微小液滴粒子への取り込み過程と,液滴内部で引き起こる化学反応メカニズムの解明を目指し,気相ラジカルと液滴由来の液相ラジカルの同時検出手法の開発を行うことを目的として実験を行っている。昨年度までに,HOxラジカルの微小液滴への取込過程観測,また,水溶液中のOHラジカルの間接的な検出に成功している。本年度は,アトマイザーを用いて水溶液から微小液滴を発生させ,液滴を流す検出セルの構築,また,光電子増倍管の設置,実験条件の最適化等を行った。液滴内部からの蛍光強度の精度が低いので,液滴表面からの散乱光抑制を進めているところである。さらに,実際の外気を対象に実験も行った。フィルターサンプリングを用いて大気エアロゾルを捕集し,水への抽出により生成するOHラジカルの検出に成功した。大気エアロゾル水抽出由来のOHラジカルの日変化を観測したところ,日変動していることが明らかになった。また,大気中微量物質とエアロゾル内の遷移金属濃度との比較を行った。その結果,OHラジカルの生成収率は特にエアロゾル内の遷移金属と相関があることが分かった。加えて,大気中の気相ラジカルの観測を行うため,化学増幅法を用いたラジカル検出装置の構築を行った。ラジカルを一酸化窒素および一酸化炭素との化学反応によりに二酸化窒素に変換する反応セルを構築し,二酸化窒素の検出器を立ち上げた。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

昨年度,微小液滴由来の蛍光をファイバー分光器を用いて検出することが難しかったため,本年度は光電子増倍管を用いて検出効率の劇的な向上に成功した。液滴内部からの蛍光検出には至っていないが,液滴表面からの散乱光を現在除去する工夫を進めている。また,同時進行で,実大気エアロゾル由来のOHラジカルの観測にも成功したため,おおむね順調に進展している,とした。

Strategy for Future Research Activity

今後は,引き続き実験室実験として微小液滴内部で発生したOHラジカルの検出を目指し,さらに,実大気エアロゾルの捕集により,大気エアロゾル中でOHラジカルがどのような挙動をしているのか明らかにすることを目指す。また,気相ラジカルの検出も併せて進める予定である。

Report

(3 results)
  • 2023 Research-status Report
  • 2022 Research-status Report
  • 2021 Research-status Report
  • Research Products

    (11 results)

All 2023 2022 2021

All Journal Article (3 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results,  Peer Reviewed: 3 results,  Open Access: 2 results) Presentation (8 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results)

  • [Journal Article] Impacts of missing OH reactivity and aerosol uptake of HO2 radicals on tropospheric O3 production during the AQUAS-Kyoto summer campaign in 20182022

    • Author(s)
      N. Kohno, J. Zhou, J. Li, M. Takemura, N. Ono, Y. Sadanaga, Y. Nakashima, K. Sato, S. Kato, Y. Sakamoto, Y. Kajii
    • Journal Title

      Atmospheric Environment

      Volume: 281 Pages: 119130-119130

    • DOI

      10.1016/j.atmosenv.2022.119130

    • Related Report
      2022 Research-status Report
    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Investigation of OH-reactivity budget in the isoprene, α-pinene and m-xylene oxidation with OH under high NOx conditions2022

    • Author(s)
      Sakamoto Yosuke、Kohno Nanase、Ramasamy Sathiyamurthi、Sato Kei、Morino Yu、Kajii Yoshizumi
    • Journal Title

      Atmospheric Environment

      Volume: 271 Pages: 118916-118916

    • DOI

      10.1016/j.atmosenv.2021.118916

    • Related Report
      2021 Research-status Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Kinetics and impacting factors of HO<sub>2</sub> uptake onto submicron atmospheric aerosols during the 2019 Air QUAlity Study (AQUAS) in Yokohama, Japan2021

    • Author(s)
      Zhou Jun、Sato Kei、Bai Yu、Fukusaki Yukiko、Kousa Yuka、Ramasamy Sathiyamurthi、Takami Akinori、Yoshino Ayako、Nakayama Tomoki、Sadanaga Yasuhiro、Nakashima Yoshihiro、Li Jiaru、Murano Kentaro、Kohno Nanase、Sakamoto Yosuke、Kajii Yoshizumi
    • Journal Title

      Atmospheric Chemistry and Physics

      Volume: 21 Issue: 16 Pages: 12243-12260

    • DOI

      10.5194/acp-21-12243-2021

    • Related Report
      2021 Research-status Report
    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Presentation] 大気エアロゾルの水溶液抽出によるOHラジカル生成2023

    • Author(s)
      奈須田 智仁, 会見 拓馬, 中口 譲, *河野 七瀬
    • Organizer
      第28回大気化学討論会
    • Related Report
      2023 Research-status Report
  • [Presentation] 2023年夏季東京都内におけるフィルターサンプリングによるOHラジカル前駆物質の観測2023

    • Author(s)
      奈須田智仁,黎珈汝,呂 忻瑶,河野七瀬, 坂本陽介, 村野健太郎, 梶井克純
    • Organizer
      2023年度大気環境学会近畿支部研究発表会
    • Related Report
      2023 Research-status Report
  • [Presentation] フィルターサンプリング法を用いた大気エアロゾル由来のOHラジカル観測2023

    • Author(s)
      会見拓馬,奈須田智仁,中口譲,河野七瀬
    • Organizer
      2023年度大気環境学会近畿支部研究発表会
    • Related Report
      2023 Research-status Report
  • [Presentation] 微小液滴中OHラジカルのフィルターサンプリングによる検出2022

    • Author(s)
      野口和真, 奈須田智仁, 河野七瀬
    • Organizer
      2022年度大気環境学会近畿支部研究発表会
    • Related Report
      2022 Research-status Report
  • [Presentation] 化学プローブ法による溶液中OHラジカルの観測2022

    • Author(s)
      奈須田智仁, 野口和真, 河野七瀬
    • Organizer
      2022年度大気環境学会近畿支部研究発表会
    • Related Report
      2022 Research-status Report
  • [Presentation] RO2反応性測定およびRO2NO2の大気条件下における熱分解速度測定2022

    • Author(s)
      河野 七瀬, Langying Ou, Jiaru Li, 坂本 陽介, 梶井 克純
    • Organizer
      第27回大気化学討論会
    • Related Report
      2022 Research-status Report
  • [Presentation] Investigation of gaseous and heterogeneous reactions of RO2 radicals using FAGE-LIF method2021

    • Author(s)
      Nanase KOHNO, Jiaru LI, Yosuke SAKAMOTO, Yoshizumi KAJII
    • Organizer
      Japan Geoscience Union Meeting 2021
    • Related Report
      2021 Research-status Report
  • [Presentation] Determination of the rate constants of CH3O2 + NO2 and C2H5O2 + NO2 reaction2021

    • Author(s)
      Nanase KOHNO, Jiaru LI, Yosuke SAKAMOTO, Yoshizumi KAJII
    • Organizer
      Pacifichem 2021
    • Related Report
      2021 Research-status Report
    • Int'l Joint Research

URL: 

Published: 2021-04-28   Modified: 2024-12-25  

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