| Project/Area Number |
21K18943
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| Research Category |
Grant-in-Aid for Challenging Research (Exploratory)
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| Allocation Type | Multi-year Fund |
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| Review Section |
Medium-sized Section 32:Physical chemistry, functional solid state chemistry, and related fields
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| Research Institution | Institute of Physical and Chemical Research |
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Principal Investigator |
Tahara Tahei 国立研究開発法人理化学研究所, 開拓研究本部, 主任研究員 (60217164)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
松崎 維信 国立研究開発法人理化学研究所, 開拓研究本部, 研究員 (70830165)
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| Project Period (FY) |
2021-07-09 – 2023-03-31
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| Project Status |
Completed (Fiscal Year 2022)
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| Budget Amount *help |
¥6,500,000 (Direct Cost: ¥5,000,000、Indirect Cost: ¥1,500,000)
Fiscal Year 2022: ¥3,250,000 (Direct Cost: ¥2,500,000、Indirect Cost: ¥750,000)
Fiscal Year 2021: ¥3,250,000 (Direct Cost: ¥2,500,000、Indirect Cost: ¥750,000)
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| Keywords | 超高速分光 / フェムト秒 / 反応ダイナミクス / 構造不均一性 / 非調和性 |
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| Outline of Research at the Start |
反応の理解は化学の根幹であるが、物理化学的には「反応している最中の分子」の動的性質の解明に他ならない。本研究では、超高速反応中の励起状態分子を対象に、その①構造不均一性と②非調和性を明らかにする多パルス超高速分光に挑戦する。①では、フェムト秒時間分解吸収スペクトルに対するホールバーニング実験を試み、超高速反応中分子の構造分布を検討する。②では、時間分解インパルシブラマン分光における第一パルスにサブ10フェムト秒の極短パルスを用い、光励起によって超高速反応する電子励起状態を生成すると同時にその核運動を誘起し、それと第二のパルスで誘起される核運動の相関を調べることで分子の非調和性を検出する。
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| Outline of Final Research Achievements |
We took on the challenge of realizing ultrafast "action" spectroscopy by adding "change" pulses to traditional time-resolved spectroscopy that only uses pump and probe pulses. First, the newly developed transient two-dimensional electronic spectroscopy was performed on hydrated electrons. As a result, a spectral hole indicating inhomogeneity was clearly observed immediately after the excitation. This is the first experimental evidence of the inhomogeneous broadening of the broad absorption of hydrated electrons. We also observed the disappearance of the hole due to spectral diffusion, revealing the time scale of the structural fluctuation of hydrated electrons. Fifth-order time-domain Raman spectroscopy was also performed on myoglobin and CO-bound myoglobin, and two-dimensional spectra were obtained, but the low S/N indicates that further investigation is needed.
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| Academic Significance and Societal Importance of the Research Achievements |
本研究で挑戦した２つの超高速分光は、いずれも世界に先駆けて我々が実現したものであり、またそこから得ることができる分子の構造不均一性と非調和性の知見は、極めて本質的でありながら未だにほとんど理解されていない。それを実行し、特に、長い間謎とされていた水和電子の不均一性の存在に対して明確な実験的な証拠を得たことには極めて高い学術的意義がある。一般に分光計測は、理学と工学、基礎研究と応用研究の違いを問わず大変広く用いられており、広範な科学・技術の基盤になっている。本研究で行った研究はその最先端をさらに進めるもので、分光計測の新しい可能性を拓くものであると言える。
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