Large-area Flexible Organic Solar Cell Using Vapor-grown Carbon Nanotubes Films

• Project/Area Number: 21KK0087
• Research Category: Fund for the Promotion of Joint International Research (Fostering Joint International Research (B))
• Allocation Type: Multi-year Fund
• Review Section: Medium-sized Section 28:Nano/micro science and related fields
• Research Institution: Nagoya University
• Principal Investigator: 松尾 豊 名古屋大学, 工学研究科, 教授 (00334243)
• Co-Investigator(Kenkyū-buntansha): 大塚 慶吾 東京大学, 大学院工学系研究科(工学部), 助教 (20823636) ; 林 昊升 名古屋大学, 工学研究科, 助教 (70910488) ; 丸山 茂夫 東京大学, 大学院工学系研究科(工学部), 教授 (90209700)
• Project Period (FY): 2021-10-07 – 2027-03-31
• Project Status: Granted (Fiscal Year 2022)
• Budget Amount: ¥18,720,000 (Direct Cost: ¥14,400,000、Indirect Cost: ¥4,320,000); Fiscal Year 2026: ¥2,340,000 (Direct Cost: ¥1,800,000、Indirect Cost: ¥540,000); Fiscal Year 2025: ¥3,900,000 (Direct Cost: ¥3,000,000、Indirect Cost: ¥900,000); Fiscal Year 2024: ¥3,250,000 (Direct Cost: ¥2,500,000、Indirect Cost: ¥750,000); Fiscal Year 2023: ¥3,770,000 (Direct Cost: ¥2,900,000、Indirect Cost: ¥870,000); Fiscal Year 2022: ¥2,730,000 (Direct Cost: ¥2,100,000、Indirect Cost: ¥630,000); Fiscal Year 2021: ¥2,730,000 (Direct Cost: ¥2,100,000、Indirect Cost: ¥630,000)
• Keywords: カーボンナノチューブ / 有機系太陽電池 / 有機薄膜太陽電池 / ペロブスカイト太陽電池 / フラーレン / eDIPS / 浮遊触媒 / 化学気相成長 / 有機太陽電池

Outline of Research at the Start

有機系太陽電池の大面積化とフレキシブル化と長寿命化が注目すべき課題として浮上し、安定なカーボンナノチューブ電極を用いた太陽電池が期待を集めている。透明導電カーボンナノチューブフィルムの基礎研究・産業化における第一人者であるフィンランドのEsko Kauppinen教授と国際共同研究を行い、共同開発したカーボンナノチューブ電極を有機薄膜太陽電池やペロブスカイト太陽電池、シリコン/ペロブスカイトタンデム太陽電池に適用し、環境にやさしい次世代太陽電池を開発する。

Outline of Annual Research Achievements

フィンランドとの共同研究においては、研究代表者が2022年8月にエスコ・カウピネン教授の研究室に滞在し、大面積カーボンナノチューブ薄膜を作製し、それを用いて37 mm角の4直列セミモジュールを作製した。
透明基板上にカーボンナノチューブをスプレー塗布して薄膜を形成し、それを有機系太陽電池の透明電極として用いる技術を確立した。有機薄膜太陽電池の透明電極に用い、比較的高い変換効率を得た。その成果を応用物理学会の速報誌に発表し、プレスリリース発表を行った「国産の大量生産可能なカーボンナノチューブを透明電極とした有機薄膜太陽電池を開発」https://www.nagoya-u.ac.jp/researchinfo/result/2022/03/post-226.html）。このプレスリリースの内容は、日本経済新聞でも紹介された。本研究により、国内で製造されている固体のカーボンナノチューブを用いて太陽電池用の透明電極を製造することができるようになった。
また、半導体単層カーボンナノチューブを汎用的なホール輸送材料であるPEDOT:PSSに添加して，耐久性の高い有機薄膜太陽電池を作製することに成功した。PEDOT:PSSのホール輸送特性を強化するとともに、カーボンナノチューブの疎水性により有機発電層との密着性を改善し、プロトンが有機薄膜太陽電池の耐久性に及ぼす悪影響を改善した。PEDOT:PSSは広範な有機電子素子産業に用いられており、今回得られた成果は有機薄膜太陽電池だけでなく，他の有機電子素子にも応用できると考えられる。相対湿度40%，窒素ガス内，封止なし，評価は大気中で行い、2か月後でも約7割のPCEを維持した。学術論文にまとめ、応用物理学会の速報誌に公表した。

Current Status of Research Progress

1: Research has progressed more than it was originally planned.

Reason

カーボンナノチューブ薄膜電極を使った有機薄膜太陽電池において、これまでセルサイズの太陽電池のみを作製していたが、初めて4直列のセミモジュールを作ることが出来たので、研究自体は予定通り進捗していると判断した。また、当初の計画より多くの論文発表や学会発表、記事の執筆、特許の出願もあったので、当初の計画以上に進展しているを選択した。

Strategy for Future Research Activity

導電性を高めたカーボンナノチューブ薄膜透明電極がエスコ・カウピネン教授の研究室で開発され、エスコ・カウピネン教授が2023年3月に来日した際に持参してくれたので、それを用いた有機薄膜太陽電池セミモジュールの大面積化をさらに進める。また、フレキシブル基板を用いる方向でも研究を進める。ペロブスカイト太陽電池についてもカーボンナノチューブ薄膜透明電極を用いたセミモジュールの作製を進める。

Research Products

• [Int'l Joint Research] アールト大学(フィンランド)
• [Int'l Joint Research] 成均館大学校(韓国)
• [Int'l Joint Research] アールト大学(フィンランド)
• [Int'l Joint Research] 成均館大学校(韓国)
• [Journal Article] Sequential click modification of a lithium-ion endohedral fullerene connecting small molecules through a dieneazide linker (2023)
  • Author(s): Fujiki Shogo、Takada Takumi、Nagasawa Shota、Okada Hiroshi、Sasano Yusuke、Kwon Eunsang、Matsuo Yutaka、Iwabuchi Yoshiharu
  • Journal Title: Chemical Communications Volume: 59 Issue: 9 Pages: 1237-1240
  • DOI: 10.1039/d2cc06301h
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Spiro-OMeTAD versus PTAA for single-walled carbon nanotubes electrode in perovskite solar cells (2023)
  • Author(s): Zhang Bo-Wen、Lin Hao-Sheng、Qiu Xi-Yang、Shui Qing-Jun、Zheng Yong-Jia、Almesfer Mohamad、Kauppinen Esko I.、Matsuo Yutaka、Maruyama Shigeo
  • Journal Title: Carbon Volume: 205 Pages: 321-327
  • DOI: 10.1016/j.carbon.2023.01.011
  • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
• [Journal Article] 大量生産可能な国産カーボンナノチューブの薄膜を透明電極として用いた有機薄膜太陽電池 (2023)
  • Author(s): 松尾 豊
  • Journal Title: FINE CERAMICS REPORT Volume: 41 Pages: 17-21
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Multi‐Functional MoO ₃ Doping of Carbon‐Nanotube Top Electrodes for Highly Transparent and Efficient Semi‐Transparent Perovskite Solar Cells (2022)
  • Author(s): Seo Seungju、Akino Kosuke、Nam Jeong‐Seok、Shawky Ahmed、Lin Hao‐Sheng、Nagaya Hiroki、Kauppinen Esko I.、Xiang Rong、Matsuo Yutaka、Jeon Il、Maruyama Shigeo
  • Journal Title: Advanced Materials Interfaces Volume: 9 Issue: 11 Pages: 2101595-2101595
  • DOI: 10.1002/admi.202101595
  • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Triarylamine/Bithiophene Copolymer with Enhanced Quinoidal Character as Hole‐Transporting Material for Perovskite Solar Cells (2022)
  • Author(s): Lin Hao-Sheng、Doba Takahiro、Sato Wataru、Matsuo Yutaka、Shang Rui、Nakamura Eiichi
  • Journal Title: Angewandte Chemie International Edition Volume: － Issue: 27 Pages: 1-1
  • DOI: 10.1002/anie.202203949
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Synthesis of Neutral Li-Endohedral PCBM: An n-Dopant for Fullerene Derivatives (2022)
  • Author(s): H. Ueno, D. Kitabatake, H. S. Lin, Y. Ma, I. Jeon, S. Izawa, M. Hiramoto, F. Misaizu, S. Maruyama, Y. Matsuo
  • Journal Title: Chem. Commun. Volume: 58 Issue: 73 Pages: 10190-10193
  • DOI: 10.1039/d2cc03678a
  • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
• [Journal Article] A mechanistic study on enhanced PEDOT:PSS for organic solar cells using semiconducting single-walled carbon nanotubes in different diameters (2022)
  • Author(s): Lin Hao-Sheng、Miyata Daisuke、Yagisawa Mizuki、Huda Miftakhul、Hashimoto Satoru、Hashimoto Takeshi、Matsuo Yutaka
  • Journal Title: Applied Physics Express Volume: 15 Issue: 12 Pages: 121001-121001
  • DOI: 10.35848/1882-0786/ac9d80
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Scalable eDIPS-based single-walled carbon nanotube films for conductive transparent electrodes in organic solar cells (2022)
  • Author(s): Lin Hao-Sheng、Hatomoto Riku、Miyata Daisuke、Huda Miftakhul、Jeon Il、Hashimoto Satoru、Hashimoto Takeshi、Matsuo Yutaka
  • Journal Title: Applied Physics Express Volume: 15 Issue: 4 Pages: 046505-046505
  • DOI: 10.35848/1882-0786/ac5c02
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] リチウムイオン内包フラーレン／単層カーボンナノチューブを用いた高耐久性ペロブスカイト太陽電池 (2021)
  • Author(s): 松尾 豊
  • Journal Title: 光学 Volume: 50 Pages: 373-378
  • Peer Reviewed
• [Presentation] ナノカーボン材料の機能化を基盤とした有機系太陽電池 (2023)
  • Author(s): 松尾 豊
  • Organizer: 日本化学会第103春季年会 CIPセッション
  • Invited
• [Presentation] Wet-processable eDIPS-based Single-walled Carbon Nanotubes Electrode for Replacing ITO in Perovskite Solar Cells (2023)
  • Author(s): Mizuki Yagisawa, Hao-sheng Lin, Daisuke Miyata, Miftakhul Huda, Satoru Hashimoto, Takeshi Hashimoto, Yutaka Matsuo
  • Organizer: 第64回 フラーレン・ナノチューブ・グラフェン総合シンポジウム
• [Presentation] A mechanistic Study on Enhanced PEDOT:PSS for Organic Photovoltaic Cells Using Semiconducting Single-walled carbon nanotubes in Different Diameters (2023)
  • Author(s): Daisuke Miyata, Hao-Sheng Lin, Mizuki Yagisawa, Miftakhul Huda, Takeshi Hashimoto, Satoru Hashimoto, Yutaka Matsuo
  • Organizer: 第64回 フラーレン・ナノチューブ・グラフェン総合シンポジウム
• [Presentation] Cationic nitrogen-doped graphene-modified silver as low-work function electrodes for efficient inverted perovskite solar cells (2023)
  • Author(s): Kento Yokoyama, Hao-Sheng Lin, Nagahiro Saito and Yutaka Matsuo
  • Organizer: 第64回 フラーレン・ナノチューブ・グラフェン総合シンポジウム
• [Presentation] ナノカーボン材料の機能化と有機系太陽電池への応用 (2022)
  • Author(s): 松尾 豊
  • Organizer: 日本太陽光発電学会 ペロブスカイト太陽電池分科会第2回研究会
  • Invited
• [Presentation] Toward Nanocarbon Materials-based Organic and Perovskite Solar Cells (2022)
  • Author(s): Yutaka Matsuo, Hao-Sheng Lin
  • Organizer: 241st ECS Meeting
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] Evaporable Fullerene-Fused Ketone Via One-Step Direct Oxidation of Alkoxy to Ketone: Fullerene As a Redox Active Pendant (2022)
  • Author(s): Yutaka Matsuo, Hao-Sheng Lin
  • Organizer: 241st ECS Meeting
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] ナノカーボン材料を積極的に活用した有機系太陽電池の研究開発 (2022)
  • Author(s): 松尾 豊
  • Organizer: 次世代の太陽光発電システム シンポジウム（第2回日本太陽光発電学会学術講演会）
  • Invited
• [Presentation] Triarylamine/Bithiophene Copolymer with Enhanced Quinoidal Character as Hole-Transporting Material for Perovskite Solar Cells (2022)
  • Author(s): Hao-Sheng Lin, Takahiro Doba, Wataru Satoo, Rui Shang, Eiichi Nakamura, Yutaka Matsuo
  • Organizer: PVSEC-33
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Toward Nanocarbon-based Organic and Perovskite Solar Cells (2022)
  • Author(s): 松尾 豊
  • Organizer: ナノ学会合同部会シンポジウム
  • Invited
• [Presentation] Nanocarbon-based Organic and Perovskite Solar Cells (2022)
  • Author(s): Yutaka Matsuo
  • Organizer: International Workshop on Physics and Chemistry of Electronic Materials
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] Wet-processable eDIPS-based Single-walled Carbon Nanotubes Electrode for Replacing ITO in Perovskite Solar Cells (2022)
  • Author(s): Mizuki Yagisawa, Hao-sheng Lin, Daisuke Miyata, Miftakhul Huda, Satoru Hashimoto, Takeshi Hashimoto, Yutaka Matsuo
  • Organizer: PVSEC-33
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] 有機系太陽電池に用いるナノカーボン材料 (2022)
  • Author(s): 松尾 豊
  • Organizer: nano tech 2022 国際ナノテクノロジー総合展・技術会議
  • Invited
• [Presentation] 「カーボン太陽電池」を目指した新しい有機系太陽電池の創製 (2021)
  • Author(s): 松尾 豊
  • Organizer: 日本化学会秋季事業 第11回CSJ化学フェスタ2021
  • Invited
• [Remarks] 軽くて曲がる!? 次世代の太陽電池 のぞいてみよう！ 研究室 vol.10「光電変換プロジェクト」
  • URL: https://www.miraikan.jst.go.jp/events/202208282669.html
• [Remarks] 国産の大量生産可能なカーボンナノチューブを透明電極とした有機薄膜太陽電池を開発
  • URL: https://www.nagoya-u.ac.jp/researchinfo/result/2022/03/post-226.html
• [Patent(Industrial Property Rights)] フラーレン誘導体、フラーレン誘導体の製造方法、及び蒸着物 (2023)
  • Inventor(s): 松尾 豊，LIN Haosheng，今井 直行，五十嵐 威史
  • Industrial Property Rights Holder: 国立大学法人東海国立大学機構，株式会社レゾナック
  • Industrial Property Rights Type: 特許
  • Industrial Property Number: 2023-048815
  • Filing Date: 2023