金属酸化物ナノ結晶における電子-正孔捕獲の理論模型

• Project/Area Number: 22740192
• Research Category: Grant-in-Aid for Young Scientists (B)
• Allocation Type: Single-year Grants
• Research Field: Condensed matter physics I
• Research Institution: Tohoku University
• Principal Investigator: マッケナ キースパトリック 東北大学, 原子分子材料科学高等研究機構, 助教 (50547297)
• Project Period (FY): 2010 – 2011
• Project Status: Completed (Fiscal Year 2011)
• Budget Amount: ¥2,340,000 (Direct Cost: ¥1,800,000、Indirect Cost: ¥540,000); Fiscal Year 2011: ¥1,040,000 (Direct Cost: ¥800,000、Indirect Cost: ¥240,000); Fiscal Year 2010: ¥1,300,000 (Direct Cost: ¥1,000,000、Indirect Cost: ¥300,000)
• Keywords: 電子捕獲 / 正孔捕獲 / 金属酸化物 / 粒界 / 第一原理 / ナノ粉末

Research Abstract

プロジェクトの提案課題(1-3)に則して、以下に個別の結果をまとめる。
1.手法の開発:HfO_2におけるカチオン欠陥と正孔との相互作用をモデル化するために、CONによるアプローチを拡張した。この手法は自由電荷キャリアの生成につながるカチオン欠陥からの正孔の熱的解放を記述することができる。そのような効果をモデル化できることは、光エレクトロニクスや光触媒への応用を伴うp型酸化物の性質を理解する上で重要である。本研究はNature Materialsへの投稿を準備中である。
2.酸化物表面における電子-正孔捕獲:MgOの表面らせん転移による電子捕獲を、水素との相互作用を含めてモデル化してきた。これまでにない数の原子をフルに量子力学レベルで取り扱うために、埋め込みクラスタ法によるアプローチを用いた。これにより、転移が強力な表面電子トラップとして働くだけでなく、表面の水素が転移と出会うことによってプロトンと電子に解離することが示された。この予測はFritz-Haber研究所のH-J.Freund教授のグループによって最近行われた実験と一致する。
3.酸化物界面における電子-正孔捕獲:正孔ドープされた条件でのHfO_2粒界の非平衡融解を分子動力学法によってシミュレーションした。このアプローチにより電気的なバイアス下でのHfO_2多結晶膜を突きぬける漏れ電流の効果をシミュレートできる。電流は温度上昇を引き起こし、酸素欠陥の拡散や、粒界の電気抵抗のスイッチングを引き起こす。これは不揮発性でエネルギー消費の少ない情報記憶デバイスへの応用に結びつく重要なテクノロジーである、酸化膜における抵抗スイッチングに対する直接的なモデルを与える。
このように、本研究プロジェクトでは応用面と手法面の両方において多くの重要な結果を生み出すことに成功した。
WPI-AIMRの職を辞するためプロジェクトを早期に終了することになったが、むこう数ヶ月のうちに本課題を謝辞に引いたインパクトの高い論文を多く出せると期待される。

Research Products

• [Journal Article] Electron and hole trapping in polycrystalline metal oxide materials (High Performance Computing special issue)(doi:10.1098/rspa.2010.0518) (2011)
  • Author(s): K.P.McKenna, A.L.Shluger
  • Journal Title: Proceedings of the Royal Society A Volume: (In press 印刷中) Pages: 1-11
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Optical Properties of Nanocrystal Interfaces in Compressed MgO Nanopowders (Just Accepted section on ACS Nano website) (2011)
  • Author(s): K.P.McKenna, D.Koller, A.Sternig, N.Siedl, N.Govind, P.Sushko, O.Diwald
  • Journal Title: ACS Nano Volume: (印刷中) Pages: 1-4
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Grain boundary mediated leakage current in polycrystalline HfO2 films (Available online) (2011)
  • Author(s): K.McKenna, A.Shluger, V.Iglesias, M.Porti, M.Nafria, M.Lanza, G.Bersuker
  • Journal Title: Microelectronic Engineering Volume: (印刷中) Pages: 1-4
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Electronic and Optical Properties of Polycrystalline Metal-Oxide Materials (2010)
  • Author(s): K.P.McKenna, A.L.Shluger
  • Journal Title: Advanced Microscopy and Theoretical Calculations (AMTC) Letters Volume: 2 Pages: 186-187
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Photoluminescence properties of alkaline-earth oxide nanoparticles (2010)
  • Author(s): P.V.Sushko, K.P.McKenna, D.Munoz-Ramo, A.L.Shluger, A.Sternig, S.Stankic, M.Muller, O.Diwald
  • Journal Title: Electrochemical Society Transactions Volume: 28 Pages: 67-70
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Interplay Between Adsorbate Diffusion and Electron Tunneling at an Insulating Surface. (2010)
  • Author(s): K.P.McKenna, T.Trevethan, A.L.Shluger
  • Journal Title: Physical Review B Volume: 82
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Grain Boundary-Driven Leakage Path Formation in HfO_2 Dielectrics (2010)
  • Author(s): G.Bersuker, J.Yum, V.Iglesias, M.Porti, M.Nafria, K.McKenna, A.Shluger, P.Kirsch, R.Jammy
  • Journal Title: Proceedings European Solid-State Device Research Conference Volume: 2010 Pages: 333-336
  • Peer Reviewed
• [Presentation] Grain boundary mediated leakage current in polycrystalline HfO2 films (2011)
  • Author(s): K.McKenna
  • Organizer: 17th Conference on "Insulating Films on Semiconductors"
  • Place of Presentation: MINATEC Center(フランス)(招待講演)
  • Year and Date: 2011-06-23
• [Presentation] Electron and hole trapping in polycrystalline metal oxide materials (2011)
  • Author(s): K.McKenna
  • Organizer: Thomas Young Centre for Materials Simulation meeting
  • Place of Presentation: University College London(イギリス)(招待講演)
  • Year and Date: 2011-06-17
• [Presentation] Electron and hole trapping at oxide grain boundaries (2011)
  • Author(s): K.McKenna
  • Organizer: UCL/WPI-AIMR joint workshop
  • Place of Presentation: University College London(イギリス)
  • Year and Date: 2011-06-16
• [Presentation] First Principles Modelling of the Structure and Electronic Properties of Polycrystalline Metal-Oxide Materials (2011)
  • Author(s): K.McKenna
  • Organizer: WPI-AIMR 2011 Annual Workshop
  • Place of Presentation: 仙台国際センター(仙台市)
  • Year and Date: 2011-02-22
• [Presentation] Interplay Between Adsorbate Diffusion and Electron Tunneling at an Insulating Surface (2010)
  • Author(s): K.McKenna
  • Organizer: UCL Simposium
  • Place of Presentation: University College Lonodn(イギリス)
  • Year and Date: 2010-11-25
• [Presentation] Electronic and Optical Properties of Polycrystalline Metal-Oxide Materials (2010)
  • Author(s): K.McKenna
  • Organizer: Psi-k 2010
  • Place of Presentation: Henry Ford Building(ドイツ)
  • Year and Date: 2010-09-16
• [Presentation] Electronic and Optical Properties of Polycrystalline Metal-Oxide Materials (2010)
  • Author(s): K.McKenna
  • Organizer: NIMS Invited CMS Seminar
  • Place of Presentation: 物質・材料研究機構(つくば市)
  • Year and Date: 2010-07-01
• [Presentation] Electronic and Optical Properties of Polycrystalline Metal-Oxide Materials (2010)
  • Author(s): K.McKenna
  • Organizer: Advanced Microscopy and Theoretical Calculations 2
  • Place of Presentation: 名古屋国際会議場(名古屋市)
  • Year and Date: 2010-06-24
• [Book] Silica and High-k Dielectric Thin Films in Microelectronics (2011)
  • Author(s): G.Bersuker, K.McKenna, A.Shluger
  • Publisher: Wiley(印刷中)
• [Remarks]