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Creation of Innovative All-Solid-State Sodium Batteries by Integrating Glass Crystallization Techniques and Solid-State Ionics

Research Project

Project/Area Number 22H00260
Research Category

Grant-in-Aid for Scientific Research (A)

Allocation TypeSingle-year Grants
Section一般
Review Section Medium-sized Section 26:Materials engineering and related fields
Research InstitutionNagaoka University of Technology

Principal Investigator

本間 剛  長岡技術科学大学, 工学研究科, 教授 (70447647)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 篠崎 健二  国立研究開発法人産業技術総合研究所, 材料・化学領域, 主任研究員 (10723489)
大幸 裕介  名古屋工業大学, 工学(系)研究科(研究院), 准教授 (70514404)
Project Period (FY) 2022-04-01 – 2026-03-31
Project Status Granted (Fiscal Year 2025)
Budget Amount *help
¥43,030,000 (Direct Cost: ¥33,100,000、Indirect Cost: ¥9,930,000)
Fiscal Year 2025: ¥5,720,000 (Direct Cost: ¥4,400,000、Indirect Cost: ¥1,320,000)
Fiscal Year 2024: ¥5,720,000 (Direct Cost: ¥4,400,000、Indirect Cost: ¥1,320,000)
Fiscal Year 2023: ¥11,180,000 (Direct Cost: ¥8,600,000、Indirect Cost: ¥2,580,000)
Fiscal Year 2022: ¥20,410,000 (Direct Cost: ¥15,700,000、Indirect Cost: ¥4,710,000)
Keywords全固体電池 / ガラス / レーザー / 積層造形 / ナトリウムイオン電池 / 結晶化 / 活物質 / イオン伝導体 / レーザープロセス / 結晶成長 / 溶融凝固 / 結晶化ガラス / セラミックス / レアメタル / イオニクス
Outline of Research at the Start

大型リチウムイオン電池の市場規模が拡大するにつれ,新たな課題も見えてきた。第一の課題は,電池の安全性である。第二の問題は,リチウムやコバルトなどの希少元素の資源供給が不安定になることである。これらの問題を解決するには希少金属に依存せず、環境負荷の小さな酸化物系材料での全固体電池が解決手段の一つであるが、社会実装に向けては多くの課題を有する。本研究では代表者らが進めている結晶化ガラスによる全固体ナトリウム電池の界面制御と、飛躍的なエネルギー密度向上に向けた材料開発およびプロセスを確立する。

Outline of Annual Research Achievements

本研究ではナトリウム系全固体電池の開発に資する新材料創生とレーザープロセスによる革新的な界面形成プロセスの確立を推進し、1年目はリン酸鉄系正極のレーザー誘起による溶融凝固と、固体電解質基板への接合とスズ系負極の創製に展開し、正極に限らずレーザープロセスの可能性を実証するため、2年目となる2023年度は1)レーザー誘起プロセスによる固体電解質基板―スズ系複合負極の創製と固体電池としての駆動、2)酸化銅を含むビスマスケイ酸塩ガラスの熱処理における相分離と金属ナノ粒子の形成およびナトリウム電池負極としての機能評価、3)レーザープロセスによるナトリウムイオン伝導性セラミックスの溶融凝固プロセスの解明を推進したところ、以下の成果を得た。
1)ナトリウムイオン電池の負極活物質であるスズおよびスズと鉄の金属間化合物が、ナノ粒子で分散したガラスセラミックスを合成した。同ガラスセラミックスは鉄イオンによる光吸収を持ち、レーザーを照射によって溶融凝固を確認した。固体電解質基板上にガラスセラミックス粉を塗工印刷した後に、レーザー照射を実施したところ、固体電解質層との接合に成功した。さらに全固体電池として作動することに成功した。
2)酸化銅と酸化ビスマスを高濃度に含有するケイ酸塩ガラスは、溶融法でも幅広い組成範囲でガラス形成する。還元雰囲気中でガラスを熱処理することで酸化ビスマスがナノ結晶化し、さらに酸化ビスマスが還元され金属微粒子として形成した。ガラスマトリックスの存在によって粒成長が抑制された。
3)酸化物系の固体電解質は、粒界抵抗の低減が課題である。ナトリウム超イオン伝導体であるNa3Zr2Si2PO12へ熱源となる物質を添加した。その後のレーザー照射によって焼成なしで緻密体の形成に成功した。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

研究の当初はリン酸鉄系の正極活物質と固体電解質との、低抵抗な界面形成およびエネルギー密度の向上を進めてきたのだが、レーザーによる溶融凝固という新たな手法を取り入れたことで、レーザーによる積層造形(3Dプリンティング)技術に通じることに着想し、正極活物質のみにとらわれることなく、全固体電池を構成する固体電解質と負極活物質にも適用でき、つまり正極活物質―固体電解質界面と、負極活物質―固体電解質界面の形成を達成することができたのである。2年目の研究進捗としてはおおむね順調に進んでおり、本研究分野の波及効果と裾野を広げることができた。

Strategy for Future Research Activity

ナトリウム系全固体電池に必要な材料間の界面形成を、ガラスセラミックスとレーザープロセスおよび熱処理を組み合わせることで達成できた。全固体電池の評価は拘束圧を印加した状態での電池特性評価が必要とされるが、本研究で作製した界面は無拘束状態でイオン伝導性を示す。既に試作した全固体電池での電気化学反応の評価を進めており、次年度に向けた取り組みを準備している。電解液の副反応に拘束されることなく、酸化物固体電解質の耐酸化性、異常原子価イオンの誘起、酸化物全固体電池で特徴的な現象を評価できるものと期待している。

Report

(3 results)
  • 2023 Annual Research Report
  • 2022 Comments on the Screening Results   Annual Research Report
  • Research Products

    (56 results)

All 2024 2023 2022 Other

All Journal Article (6 results) (of which Peer Reviewed: 5 results,  Open Access: 4 results) Presentation (46 results) (of which Int'l Joint Research: 16 results,  Invited: 8 results) Book (1 results) Remarks (3 results)

  • [Journal Article] Laser-Induced Melting and Crystal Growth of Sodium Ion Conductive β-NaFeO<sub>2</sub>2023

    • Author(s)
      Masafumi Hiratsuka, Tsuyoshi Honma, Takayuki Komatsu
    • Journal Title

      MATERIALS TRANSACTIONS

      Volume: 64 Issue: 6 Pages: 1188-1193

    • DOI

      10.2320/matertrans.MT-ME2022011

    • ISSN
      1345-9678, 1347-5320
    • Year and Date
      2023-06-01
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    • Author(s)
      Ji Yongzheng、Honma Tsuyoshi、Komatsu Takayuki
    • Journal Title

      Solid State Ionics

      Volume: 395 Pages: 116213-116213

    • DOI

      10.1016/j.ssi.2023.116213

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    • Author(s)
      Sato Fumitaka、Honma Tsuyoshi、Komatsu Takayuki、Kaharudin Amalina Aina Binti、Homma Tomoyuki、Ito Shigeharu
    • Journal Title

      Journal of Alloys and Compounds

      Volume: 947 Pages: 169576-169576

    • DOI

      10.1016/j.jallcom.2023.169576

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      Honma Tsuyoshi、Maeda Kei、Nakane Shingo、Shinozaki Kenji
    • Journal Title

      Journal of the Ceramic Society of Japan

      Volume: 130 Issue: 8 Pages: 545-551

    • DOI

      10.2109/jcersj2.22037

    • ISSN
      1348-6535, 1882-0743
    • Year and Date
      2022-08-01
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    • Journal Title

      Journal of the Ceramic Society of Japan

      Volume: 130 Issue: 8 Pages: 552-557

    • DOI

      10.2109/jcersj2.22035

    • ISSN
      1348-6535, 1882-0743
    • Year and Date
      2022-08-01
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      Honma Tsuyoshi
    • Journal Title

      2022 IEEE CPMT Symposium Japan

      Pages: 108-110

    • DOI

      10.1109/icsj55786.2022.10034690

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      佐藤史隆, 本間剛
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      Fumitaka Sato, Tsuyoshi Honma
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      佐藤史隆, 本間 剛
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    • Organizer
      26th International Congress on Glass
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Formation of highly dispersed tin nanoparticles in amorphous tin silicates and its electrochemical performance2022

    • Author(s)
      Fumitaka Sato, Tsuyoshi Honma, Toshiaki Ina, Takayuki Komatsu, Kenji Shinozaki, Hideo Yamauchi
    • Organizer
      26th International Congress on Glass
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Book] 化学2023

    • Author(s)
      本間剛
    • Total Pages
      3
    • Publisher
      化学同人
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  • [Remarks] 長岡技術科学大学 機能ガラス工学研究室

    • URL

      https://mst.nagaokaut.ac.jp/amorph

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  • [Remarks] 長岡技術科学大学 物質生物系 機能ガラス工学研究室

    • URL

      https://mst.nagaokaut.ac.jp/amorph/

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  • [Remarks] 長岡技術科学大学 物質生物系

    • URL

      https://msb.nagaokaut.ac.jp/

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Published: 2022-04-19   Modified: 2025-06-20  

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