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超精密表面化学反応の開発と炭素ナノ構造体の磁性開拓

Research Project

Project/Area Number 22H00285
Research Category

Grant-in-Aid for Scientific Research (A)

Allocation TypeSingle-year Grants
Section一般
Review Section Medium-sized Section 28:Nano/micro science and related fields
Research InstitutionNational Institute for Materials Science

Principal Investigator

川井 茂樹  国立研究開発法人物質・材料研究機構, マテリアル基盤研究センター, グループリーダー (30716395)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) Custance Oscar  国立研究開発法人物質・材料研究機構, マテリアル基盤研究センター, 上席研究員 (00444555)
石川 敦之  東京工業大学, 環境・社会理工学院, 准教授 (80613893)
HILL Jonathan  国立研究開発法人物質・材料研究機構, ナノアーキテクトニクス材料研究センター, グループリーダー (30421431)
松本 道生  国立研究開発法人物質・材料研究機構, ナノアーキテクトニクス材料研究センター, 研究員 (90843110)
Project Period (FY) 2022-04-01 – 2025-03-31
Project Status Granted (Fiscal Year 2024)
Budget Amount *help
¥42,250,000 (Direct Cost: ¥32,500,000、Indirect Cost: ¥9,750,000)
Fiscal Year 2024: ¥8,320,000 (Direct Cost: ¥6,400,000、Indirect Cost: ¥1,920,000)
Fiscal Year 2023: ¥21,060,000 (Direct Cost: ¥16,200,000、Indirect Cost: ¥4,860,000)
Fiscal Year 2022: ¥12,870,000 (Direct Cost: ¥9,900,000、Indirect Cost: ¥2,970,000)
Keywords表面化学 / 走査型プローブ顕微鏡 / COF / 表面反応 / 磁性 / 原子間力顕微鏡 / 走査型トンネル顕微鏡 / 炭素ナノ構造体 / 単分子 / グラフェンナノリボン
Outline of Research at the Start

走査型トンネル顕微鏡や原子間力顕微鏡の探針を一酸化炭素などで終端することで表面に吸着させた分子の骨格解析が実現され、表面化学の研究に大きな転機を迎えた。また、本計測技術とともに発展してきた表面化学反応は有機合成化学の常識を超える化合物を実現させ、その物性探求が可能となった。しかし、新奇炭素ナノ構造体の合成に必要な素反応の開発は、十分とは云えない。本研究では、構造体の自在制御に繋がる超精密表面化学反応を開発し、そこに潜む物性を開拓する。原子レベルで制御された機能的な炭素ナノ構造体は、磁性を利用したナノ材料への展開が期待でき、本研究はそれらを合成・評価するための学術と技術を創生する基盤研究である。

Outline of Annual Research Achievements

Task1の研究において、本年度では残りのテーマであるTask1.3のヘテロ原子の導入に注力した。小分子の脱臭素化したサイトに磁性原子のコバルトを配位させる反応の開発を検討したが、成功しなかった。一方で、臭素原子とコバルト原子を結合させる興味深い反応を見出した。また、昨年度に報告したケイ素を導入する表面反応を更に発展させ、その成果は既に論文としてまとめて報告した。
Task 2の局所化学反応による自在合成に関して、脱臭素化で得たラジカル部位の精密制御、構造異性化、更に、合成したジラジカルユニットの磁性計測に成功し、その実験結果の再現性を確認するとともに、論文として纏め、報告した。
Task 3では、炭素ナノ構造体の磁性計測や磁場中AFM技術の確立を目指した。具体的には、申請者が所属している研究拠点が20年前に導入し、現在、グループ内で管理している磁場中極低温走査型トンネル顕微鏡システムを改造して、極低温超高真空磁場中AFMを開発した。その顕微鏡には、チューニングフォークタイプの力センサーを取り付ける。本年度では、前年度で導入した顕微鏡ユニットの組み込みや配線を行った。また、試料準備チャンバーの設計・設置、更に真空テストを行った。
表面化学反応の高精度化に関して、5員環や7員環を導入して若干湾曲した構造を作ることで、グラフェンナノリボンのエッジにあるスピンの検出に成功した。また、[18]アニュレン構造を中心にもつ窒素を導入したナノグラフェンの合成、更に、複数の銅原子でブリッジされた一次元の有機金属構造体のオリゴマーの合成など、非常に興味深い実験結果を得ることに成功した。これらの研究成果は既に論文としてまとめて報告した。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

Task1の研究において、当初予定していた研究内容は、ほぼ終了した。既に、論文などでの報告も終わっており、予想より早い進捗である。
Task2の研究において、探針を用いた局所反応により、ラジカルの電子状態や構造の解明を行った。本研究において、当初考えていた構造とは異なる生成物ができていることを見出した。その知見は今後行う付加反応に重要なものとなる。本サブテーマはおおむね順調に進展している。
Task3の研究において、磁場中AFMの開発を遂行中である。本年度では、前年度で導入した顕微鏡ユニットの組み込みや配線などの作業を行った。その後、実機ベースで設計する試料準備チャンバーや試料導入チャンバーの設計、製作、取り付けを行った。超高真空ではないが、真空テストも行った。その過程で、観察チャンバーも同様に設計・製作する必要性が判明した。そのため、やや予定よりも遅れていると言える。
Task 1~3を総合的に評価すると、おおむね順調に進展していると考えられる。

Strategy for Future Research Activity

最終年度のため、これまでの研究で得られた研究成果に関して、論文としてまとめることに注力する。また、積極的に学会発表で報告することを予定している。これらの研究成果の報告とともに、Task3で行っている磁場中AFMの開発を引き続き進める。

Report

(3 results)
  • 2023 Annual Research Report
  • 2022 Comments on the Screening Results   Annual Research Report
  • Research Products

    (34 results)

All 2024 2023 2022 Other

All Int'l Joint Research (3 results) Journal Article (10 results) (of which Int'l Joint Research: 4 results,  Peer Reviewed: 10 results,  Open Access: 7 results) Presentation (19 results) (of which Int'l Joint Research: 11 results,  Invited: 9 results) Remarks (2 results)

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      Sun Kewei、Kurki Lauri、Silveira Orlando J.、Nishiuchi Tomohiko、Kubo Takashi、Foster Adam S.、Kawai Shigeki
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      Angewandte Chemie International Edition

      Volume: 63 Issue: 18

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      10.1002/anie.202401027

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      Sun Kewei、Sugawara Kazuma、Lyalin Andrey、Ishigaki Yusuke、Uosaki Kohei、Custance Oscar、Taketsugu Tetsuya、Suzuki Takanori、Kawai Shigeki
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      ACS Nano

      Volume: 17 Issue: 23 Pages: 24355-24362

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      10.1021/acsnano.3c10524

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      Nature Communications

      Volume: 14 Issue: 1 Pages: 7741-7741

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      10.1038/s41467-023-43659-4

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      Volume: 6 Issue: 1

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      Advanced Materials Interfaces

      Volume: 10 Issue: 23 Pages: 2300214-2300214

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      Xu Xiushang、Sun Kewei、Ishikawa Atsushi、Narita Akimitsu、Kawai Shigeki
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      Angewandte Chemie International Edition

      Volume: 62 Issue: 24 Pages: 202302534-202302534

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      10.1002/anie.202302534

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      Volume: 29 Issue: 15

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      ACS Nano

      Volume: 16 Issue: 7 Pages: 11244-11250

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      10.1021/acsnano.2c04563

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      Kawai Shigeki、Sugawara Kazuma、Ma Yujing、Sun Kewei、Custance Oscar、Ishigaki Yusuke、Suzuki Takanori
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      Volume: 24 Issue: 36 Pages: 22191-22197

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      Sun Kewei、Silveira Orlando J.、Ma Yujing、Hasegawa Yuri、Matsumoto Michio、Kera Satoshi、Krejci Ondrej、Foster Adam S.、Kawai Shigeki
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      Nature Chemistry

      Volume: 15 Issue: 1 Pages: 136-142

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      10.1038/s41557-022-01071-3

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      https://www.nims.go.jp/news/press/2023/12/202312130.html

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Published: 2022-04-19   Modified: 2024-12-25  

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