Development of NIR emitting scintillators

• Project/Area Number: 22H00309
• Research Category: Grant-in-Aid for Scientific Research (A)
• Allocation Type: Single-year Grants
• Section: 一般
• Review Section: Medium-sized Section 31:Nuclear engineering, earth resources engineering, energy engineering, and related fields
• Research Institution: Nara Institute of Science and Technology
• Principal Investigator: 柳田 健之 奈良先端科学技術大学院大学, 先端科学技術研究科, 教授 (20517669)
• Co-Investigator(Kenkyū-buntansha): 渡辺 賢一 九州大学, 工学研究院, 教授 (30324461)
• Project Period (FY): 2022-04-01 – 2027-03-31
• Project Status: Granted (Fiscal Year 2025)
• Budget Amount: ¥41,990,000 (Direct Cost: ¥32,300,000、Indirect Cost: ¥9,690,000); Fiscal Year 2025: ¥8,060,000 (Direct Cost: ¥6,200,000、Indirect Cost: ¥1,860,000); Fiscal Year 2024: ¥8,060,000 (Direct Cost: ¥6,200,000、Indirect Cost: ¥1,860,000); Fiscal Year 2023: ¥8,840,000 (Direct Cost: ¥6,800,000、Indirect Cost: ¥2,040,000); Fiscal Year 2022: ¥9,100,000 (Direct Cost: ¥7,000,000、Indirect Cost: ¥2,100,000)
• Keywords: シンチレータ / 近赤外 / 発光量 / 単結晶 / 放射線

Outline of Research at the Start

新規近赤外発光シンチレータを単結晶、透明セラミックス、ガラスなどの材料形態で開発し、基礎物性を評価するとともに、InGaAs 受光素子を用いての発光量の定量化を目指す。

Outline of Annual Research Achievements

主担当の奈良先端大においては、レーザーや通信分野での知見を基に、Nd、Ho、Er、Tm等の近赤外発光が期待できる希土類や、Cr等の遷移金属を発光中心として添加した様々なシンチレータを合成し、基礎物性や検出器としてアセンブリした際の検出器特性である線量率応答等を評価した。昨年に引き続き、様々な物質を評価したところ、Tm添加Bi4Ge3O12 (Er:BGO) は、30 mGy/hr 、Er添加Bi4Si3O12（Er:BSO）は6 mGy/hr、Er添加Mg4Ta2O9は60 mGy/hr、Pr添加CaWO4は50 mGy/hr、Cr添加Mg4Ta2O9は6 mGy/hr等の検出下限を達成した。Erは1.5ミクロン帯の発光が通信に応用されており、InGaAs系の光電変換素子と組み合わせる事で、低線量まで計測できる可能性を示した。また当該分野においては、遷移金属の発光中心としての利用はあまり例がないが、Crを添加したMg4Ta2O9からは、約900 nm に強いシンチレーション発光を観測し、Er添加BGOやBSOと同程度の感度を示した。また昨年度のBGOの結果に続き、BSOやCaWO4も有名材料であり、紫外可視発光を示す発光中心を添加しても、発光強度が増強されないことが知られていたが、近赤外発光を示す発光中心の添加はポジティブな効果をもたらすことが明らかとなり、昨年度の結果や解釈をより強める事となった。また波及成果として、類似の計測系を用い、原子力電池の評価系も立ち上げた。近赤外発光シンチレータの新たな応用として、今後の進展が期待される。
分担の九州大においては、昨年度に導入したInGaAs光電面を持つ光電子増倍管の基礎特性評価に入り、冷却特性と暗電流特性の基礎データの取得を行うとともに、シンチレータを冷却系の外に配置して測定を行うための光学系の設計および作製を行った。

Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

おおむね当初の予定通りの進捗である。研究代表者は、いくつかの近赤外シンチレータを開発し、積分型検出器として評価した際には、数 mGy/hr 程度の検出下限を示し、最終目標値に近い値を達成した。分担者が担当する発光量の定量評価を目指した近赤外光電子増倍管を用いた系は、初期セットアップおよび動作確認までを行い、光学系を調整することで、簡便な測定を可能とする系の構築を目指す。

Strategy for Future Research Activity

申請書に記載した通り、様々な近赤外発光シンチレータを作製し、特性を評価する。目標は積分型検出器で 1 mGy/hr よりも高い検出下限を達成する事と、ph/MeV 単位でのシンチレーション発光量の定量化である。

Research Products

• [Journal Article] Radiation-induced Luminescence Properties of Tm-doped Bi4Ge3O12 Single Crystals (2023)
  • Author(s): Okazaki Kai、Nakauchi Daisuke、Fukushima Hiroyuki、Kato Takumi、Kawaguchi Noriaki、Yanagida Takayuki
  • Journal Title: Sensors and Materials Volume: 35 Issue: 2 Pages: 459
  • DOI: 10.18494/SAM4144
  • ISSN: 0914-4935, 2435-0869
  • Year and Date: 2023-02-20
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Visible-Near Infrared Scintillation Properties of Er-Doped Bi4Si3O12 Single Crystals (2023)
  • Author(s): Ichiba Kensei、Okazaki Kai、Takebuchi Yuma、Kato Takumi、Nakauchi Daisuke、Kawaguchi Noriaki、Yanagida Takayuki
  • Journal Title: ECS Journal of Solid State Science and Technology Volume: 12 Issue: 4 Pages: 046001-046001
  • DOI: 10.1149/2162-8777/acc7c7
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Er-Doped Mg4Ta2O9 Single-Crystal Scintillators Emitting Near-Infrared Photons for High-Dose Field Monitoring (2023)
  • Author(s): Hayashi Taisei、Ichiba Kensei、Nakauchi Daisuke、Okazaki Kai、Kato Takumi、Kawaguchi Noriaki、Yanagida Takayuki
  • Journal Title: Photonics Volume: 10 Issue: 6 Pages: 654-654
  • DOI: 10.3390/photonics10060654
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Scintillation properties of Pr-doped CaWO4 single crystals synthesized by the floating zone method (2023)
  • Author(s): Okazaki Kai、Nakauchi Daisuke、Fukushima Hiroyuki、Kato Takumi、Kawaguchi Noriaki、Yanagida Takayuki
  • Journal Title: Optical Materials Volume: 142 Pages: 114003-114003
  • DOI: 10.1016/j.optmat.2023.114003
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Scintillation Properties of Nd-doped LuVO4 Single Crystals (2022)
  • Author(s): Akatsuka Masaki、Daisuke Nakauchi、Takumi Kato、Kawaguchi Noriaki、Yanagida Takayuki
  • Journal Title: Sensors and Materials Volume: 34 Issue: 2 Pages: 619
  • DOI: 10.18494/SAM3692
  • ISSN: 0914-4935, 2435-0869
  • Year and Date: 2022-02-21
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Investigation of Er:Bi4Ge3O12 single crystals emitting near-infrared luminescence for scintillation detectors (2022)
  • Author(s): Okazaki Kai、Fukushima Hiroyuki、Nakauchi Daisuke、Okada Go、Onoda Daichi、Kato Takumi、Kawaguchi Noriaki、Yanagida Takayuki
  • Journal Title: Journal of Alloys and Compounds Volume: 903 Pages: 163834-163834
  • DOI: 10.1016/j.jallcom.2022.163834
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Scintillation properties of Yb-doped Bi₄Ge₃O₁₂ single crystals emitting near-infrared luminescence (2022)
  • Author(s): Okazaki Kai、Fukushima Hiroyuki、Nakauchi Daisuke、Kato Takumi、Kawaguchi Noriaki、Yanagida Takayuki
  • Journal Title: Japanese Journal of Applied Physics Volume: 61 Issue: 6 Pages: 062009-062009
  • DOI: 10.35848/1347-4065/ac6c13
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Development of Nd-Doped CaWO4 Single Crystalline Scintillators Emitting Near-Infrared Light (2022)
  • Author(s): Okazaki Kai、Nakauchi Daisuke、Fukushima Hiroyuki、Kato Takumi、Kawaguchi Noriaki、Yanagida Takayuki
  • Journal Title: Applied Sciences Volume: 12 Issue: 22 Pages: 11624-11624
  • DOI: 10.3390/app122211624
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Presentation] X-ray-induced scintillation properties of Nd-doped calcium niobium gallium garnet single crystals (2023)
  • Author(s): K. Okazaki, D. Nakauchi, T. Kato, N. Kawaguchi, T. Yanagida
  • Organizer: 21st International Conference on Radiation Effects in Insulators
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] X-ray-Induced Scintillation Properties of Cr-Doped Mg4Ta2O9 Single Crystals in Near- Infrared Regions (2023)
  • Author(s): T. Hayashi, K. Ichiba, D. Nakauchi, T. Kato, N. Kawaguchi, T. Yanagida
  • Organizer: 21st International Conference on Radiation Effects in Insulators
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Scintillation properties of rare-earth-doped LaMgAl11O19 single crystals with NIR luminescence (2023)
  • Author(s): D. Nakauchi, T. Kato, N. Kawaguchi, T. Yanagida
  • Organizer: 20th International Conferenc on Solid State Dosimetry
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Development of near-infrared emitting scintillators (2023)
  • Author(s): D. Nakauchi, T. Kato, N. Kawaguchi, T. Yanagida
  • Organizer: ICAPMA2023
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] Synthesis and characterizations of heavy single crystal scintillators for X- and gamma-ray detectors (2023)
  • Author(s): . Yanagida, T. Kato, D. Nakauchi, N. Kawaguchi
  • Organizer: ICAPMA2023
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] 近赤外発光を呈するYb添加Bi4Ge3O12単結晶の放射線応答特性 (2022)
  • Author(s): 岡崎魁, 福嶋宏之, 中内大介, 小野田大地, 加藤匠, 河口範明, 柳田健之
  • Organizer: 第69回応用物理学会春季学術講演会
• [Presentation] 岡崎魁, 福嶋宏之, 中内大介, 小野田大地, 加藤匠, 河口範明, 柳田健之 (2022)
  • Author(s): Er添加Bi4Ge3O12単結晶の近赤外シンチレーション特性
  • Organizer: 第69回応用物理学会春季学術講演会
• [Presentation] 岡崎魁, 中内大介, 福嶋宏之, 加藤匠, 河口範明, 柳田健之 (2022)
  • Author(s): Floating Zone法により合成したTm添加Bi4Ge3O12単結晶の光学及びシンチレーション特性評価
  • Organizer: 第16回 日本セラミックス協会 関西支部 学術講演会
• [Presentation] 岡崎魁, 中内大介, 福嶋宏之, 加藤匠, 河口範明, 柳田健之 (2022)
  • Author(s): Floating Zone 法によるNd 添加CaWO4 シンチレータの開発
  • Organizer: セラミックス協会第35回秋季シンポジウム
• [Presentation] 市場賢政、岡崎魁、竹渕優馬、加藤匠、中内大介、河口範明、柳田健之 (2022)
  • Author(s): 浮遊帯溶融法で作製したNd添加Bi4SiO8結晶の近赤外シンチレーション特性
  • Organizer: 第15 回日本セラミックス協会MFD 研究会
• [Presentation] 岡崎魁、中内大介、福嶋宏之、加藤匠、河口範明、柳田健之 (2022)
  • Author(s): 近赤外光を呈するPr添加CaWO4単結晶シンチレータの開発
  • Organizer: 応用物理学会 極限的励起状態の形成と量子エネルギー変換研究グループ 第8回研究会
• [Remarks] 奈良先端科学技術大学院大学 柳田研究室
  • URL: https://mswebs.naist.jp/LABs/yanagida/index.html