二酸化マンガン-層状複水酸化物複合体の合成と酸性排ガス処理への循環利用

• Project/Area Number: 22H00565
• Research Category: Grant-in-Aid for Scientific Research (A)
• Allocation Type: Single-year Grants
• Section: 一般
• Review Section: Medium-sized Section 64:Environmental conservation measure and related fields
• Research Institution: Tohoku University
• Principal Investigator: 亀田 知人 東北大学, 環境科学研究科, 教授 (60333895)
• Project Period (FY): 2022-04-01 – 2027-03-31
• Project Status: Granted (Fiscal Year 2025)
• Budget Amount: ¥43,420,000 (Direct Cost: ¥33,400,000、Indirect Cost: ¥10,020,000); Fiscal Year 2025: ¥6,500,000 (Direct Cost: ¥5,000,000、Indirect Cost: ¥1,500,000); Fiscal Year 2024: ¥3,640,000 (Direct Cost: ¥2,800,000、Indirect Cost: ¥840,000); Fiscal Year 2023: ¥3,250,000 (Direct Cost: ¥2,500,000、Indirect Cost: ¥750,000); Fiscal Year 2022: ¥23,530,000 (Direct Cost: ¥18,100,000、Indirect Cost: ¥5,430,000)
• Keywords: 層状複水酸化物 / 二酸化マンガン / 複合体 / 酸性排ガス処理 / 循環利用 / 還元 / 共沈法 / 再水和法 / アニオン交換法

Outline of Research at the Start

現在までに、炭酸型Mg－Al系層状複水酸化物（炭酸型Mg－Al LDH）により、HCl、SO2及びNO2を同時処理できることを見出した。MnO2触媒の作用により、NOからNO2への酸化が起こることを見出した。HCl、SO2及びNO2同時処理、MnO2触媒によるNOの酸化反応、排ガス処理後の炭酸型Mg－Al LDHの再生方法、これらの3つの要素技術をうまく組み合わせることにより、廃棄物焼却炉の新規排ガス処理プロセスを実現できると考えた。具体的には、MnO2/炭酸型Mg－Al LDH複合体を合成し、廃棄物焼却排ガス（HCl, SOx, NOx）の同時処理への循環利用を志向する。

Outline of Annual Research Achievements

層状複水酸化物（LDH）は、ホスト層の2価金属、3価金属の組み合わせが様々であり、多様な組成を取ることが可能である。また、ゲスト層に目的のアニオンを複合し様々な機能を持たせたり、金属を担持したりすることも可能である。当該年度は、Mg-Al LDHにMnO2を複合し、酸化触媒および吸着剤としての機能を持つMnO2/Mg-Al LDHの創製を試みた。
MnO2/Mg-Al LDHはまず前駆体として、過マンガン酸イオン(MnO4-)をLDH層間にインターカレートしたMnO4型Mg-Al LDHを合成し、その後塩化マンガン中で還元することでMnO2/Mg-Al LDHを合成した。MnO4型Mg-Al LDHの合成法は、共沈法、再水和法、アニオン交換法の3つの方法を選択し、生成物の化学組成及び構造を比較検討した。
3つの方法で合成したMnO4型Mg-Al LDHは、すべて層状構造を保持しており、どのLDHもMn元素を含有していたことから、MnO4-が層間にインターカレートされていることが分かった。共沈法によるMnO2/Mg-Al LDHは層状構造を保持していたが、3つの合成方法の中で最もMn含有量が少なかった。再水和法によるMnO2/Mg-Al LDHは、層状構造をよく保持しており、Mn含有量は2番目に多かった。Mn/Al=1.0で合成したアニオン交換法によるMnO2/Mg-Al LDHは、層状構造をよく保持しておりMn含有量は10.4wt%であった。Mn/Al=10で合成したアニオン交換法によるMnO2/Mg-Al LDHは、Mn含有量はもっとも多かったが、層状構造が保持できていなかった。MnO2/Mg-Al LDHに含まれるMn元素はほとんどMnO2の状態であり、ホスト層の電荷は共沈法ではCl-が補償していると考えられる。

Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

MnO2/Mg-Al LDHの創製に成功したため。キャラクタリゼーションがやや不十分なため、上から2番目の進捗状況とした。

Strategy for Future Research Activity

創製したMnO2/Mg-Al LDHについて、ルイス酸点、ルイス塩基点の定性定量、並びに、粒子径の測定を行う。
また、2023年度の研究実施計画通り、MnO2/Mg－Al LDHによるNO処理の研究を行う。