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λ型有機導体のMott境界近傍の電子状態と磁場誘起絶縁体金属転移の解明

Research Project

Project/Area Number 22K03503
Research Category

Grant-in-Aid for Scientific Research (C)

Allocation TypeMulti-year Fund
Section一般
Review Section Basic Section 13030:Magnetism, superconductivity and strongly correlated systems-related
Research InstitutionHokkaido University

Principal Investigator

福岡 脩平  北海道大学, 理学研究院, 助教 (80746561)

Project Period (FY) 2022-04-01 – 2025-03-31
Project Status Granted (Fiscal Year 2023)
Budget Amount *help
¥4,290,000 (Direct Cost: ¥3,300,000、Indirect Cost: ¥990,000)
Fiscal Year 2024: ¥910,000 (Direct Cost: ¥700,000、Indirect Cost: ¥210,000)
Fiscal Year 2023: ¥1,170,000 (Direct Cost: ¥900,000、Indirect Cost: ¥270,000)
Fiscal Year 2022: ¥2,210,000 (Direct Cost: ¥1,700,000、Indirect Cost: ¥510,000)
KeywordsMott転移 / 磁気抵抗 / 強磁場 / NMR / 有機導体 / 熱測定 / 磁場誘起Mott転移
Outline of Research at the Start

本計画では、λ型有機導体を対象に、そのMott境界近傍の物性の全様解明を目指す。具体的には、λ型有機導体のもつ(1)Mott境界が特異な磁性絶縁相と接している、(2)磁場により磁性絶縁相から金属相への絶縁体金属転移型のMott転移を示すという特徴に着目して研究を進める。研究方法として、元素置換により相図での位置を連続的に制御出来るという、λ型有機導体のもつ利点を最大限に活用し、Mott境界、磁場誘起Mott転移、磁場誘起金属相の検証を、常圧、定常磁場環境で実現する。これにより、従来物質では困難であったNMR測定や比熱測定によるMott境界近傍の物性の精査を実現し、物性解明に迫る。

Outline of Annual Research Achievements

本研究計画はλ型有機導体で観測される磁場誘起絶縁体金属転移の起源解明とその要因と考えられるMott境界に隣接する絶縁相の磁気状態の解明を目指している。
まず初年度で取り組んだパルス磁場中での磁気抵抗測定については温度磁場相図の精査を進展させ、結果を論文にまとめて公表することが出来た。
磁場誘起絶縁体金属転移を理解するうえで重要となるMott境界に隣接する絶縁相の磁性について調査するため、温度圧力相図上でλ-(BETS)2GaCl4より負圧域に位置し、基底状態が絶縁体であるλ-(BEDT-STF)2GaCl4に対して圧力下13C NMR測定を行った。結果として、1.2 GPa付近にMott境界が存在し、基底状態が絶縁体から金属状態に変化することを確認した。絶縁相域においてスピン格子緩和率(1/T1)を測定したところ、およそ5 K以下で1/T1が減少する挙動を観測した。一方で、NMRスペクトル測定からは5 K以下で線幅及びナイトシフトから評価されるスピン磁化率が共に減少する振る舞いを観測した。これらの結果は絶縁相の磁気状態が一般的なMott絶縁体の系で観測される反強磁性状態ではなく、非磁性のような特異な状態であることを示唆する結果である。またこの結果は、初年度に観測した磁場誘起絶縁体金属転移の起源について、絶縁相と金属相の磁化の差が重要であるという議論と矛盾しない結果である。1.2GPa以上ではコリンハ則に従う挙動が観測され、1.6GPa程度でλ-(BETS)2GaCl4の常圧での挙動に漸近することを確認した。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

1: Research has progressed more than it was originally planned.

Reason

申請段階で計画していた①Mott境界近傍での温度圧力相図の確立と②磁気抵抗測定による温度磁場相図の確立と磁場誘起Mott転移の精査はほぼ予定通りに研究を遂行し、当初目標としていた成果を得ることが出来たと考えている。①、②に対する研究結果については、論文1報が掲載決定済みで、2報が投稿準備段階にある。
現在は最後の課題である③磁性絶縁相と圧力誘起、磁場誘起金属相の精査と解明に取り組んでいる段階である。研究実績の概要にもまとめた通り、磁性絶縁相と圧力誘起金属相はλ-(BEDT-STF)2GaCl4の圧力下13C NMRから調査しており、非磁性的な挙動の観測に成功している。この結果についてもデータはほぼ出揃っており、最終年度中に論文にまとめられる予定である。
初年度においてMott転移、臨界終点、クロスオーバー領域の検証に超音波測定が非常に有効であることが分かった。そこで研究対象を広げて、アニオンに局在スピンを導入した系であるλ-(BETS)2FeCl4で観測される金属絶縁体転移の起源を超音波測定から調査することを新たに計画した。本年度では測定で必要となる混晶塩λ-(BETS)2GaxFe1-xCl4の合成に取り組み、いくつかの組成の大型試料を準備することが出来た。
研究計画段階で目標としていた成果が得られたこと、計画立案時に想定していなかった研究展開の可能性が見いだせたことから当初の計画以上に進展していると評価した。

Strategy for Future Research Activity

引き続きλ-(BEDT-STF)2GaCl4の圧力下測定からMott境界近傍の磁気状態の精査を進めるとともに、研究対象領域をMott境界から離れた絶縁相領域にまで拡大する。これまでにドナー置換体であるλ-(BEDT-TTF)2GaCl4,λ-(BEDSe-TTF)2GaCl4の研究から、λ型塩のMott境界から離れた領域では基底状態が反強磁性相であることが確認されている。この反強磁性相がMott境界で現れる特異な磁性相にどのように接続するかを調査する。具体的な手法として、アニオンに含まれるCl元素をBr元素に置換することで化学的負圧効果を得られることを利用する。λ-(BEDT-STF)2GaBrxCl4-xを合成し、負圧効果を与えることで反強磁性絶縁相が現れるか、またその境界領域での振る舞いについて13CNMR測定から調査する。
磁場誘起金属相については、強磁場NMR、比熱測定から調査する。具体的にはこれまでに決定してきたλ-(BETS)2GaBrxCl4-xの温度圧力相図、温度磁場相図に基づき、超伝導マグネットで実現可能な磁場領域で磁場誘起絶縁体金属転移を示す、Mott境界ごく近傍となる試料を合成する。この試料に対してNMR、比熱の磁場依存性を精査することで、磁場誘起金属相の性質、および磁場誘起転移の微視的起源の解明を目指す。
新たな研究展開として、λ-(BETS)2GaBrxCl4-x、λ-(BETS)2GaxFe1-xCl4に対して超音波測定を網羅的に行い、λ型塩のMott転移、局在スピンの導入により発現する金属絶縁体転移の解明を目指す。

Report

(2 results)
  • 2023 Research-status Report
  • 2022 Research-status Report
  • Research Products

    (13 results)

All 2024 2023 2022

All Journal Article (2 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results,  Peer Reviewed: 2 results) Presentation (11 results) (of which Int'l Joint Research: 2 results)

  • [Journal Article] Survival of magnetic correlations above the ordering temperature in the ferromagnetically ordered classical kagome magnet Li 9 Cr 3 ( P 2 O 7 ) 3 ( PO 4 ) 22024

    • Author(s)
      R. Kumar, A. Chakraborty, S. Fukuoka, F. Damay, E. Kermarrec, P. L. Paulose, and Y. Ihara
    • Journal Title

      PHYSICAL REVIEW B

      Volume: 107 Issue: 13 Pages: 134432-134432

    • DOI

      10.1103/physrevb.107.134432

    • Related Report
      2023 Research-status Report 2022 Research-status Report
    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Antiferromagnetic ordering and estimation of the exchange interaction in the π-d system λ-(BEDSe-TTF)2FeCl4 studied using 13CNMR2023

    • Author(s)
      Saito Rikumaru、Kobayashi Takuya、Taniguchi Hiromi、Fukuoka Shuhei、Kawamoto Atsushi
    • Journal Title

      Physical Review B

      Volume: 108 Issue: 15 Pages: 155112-155112

    • DOI

      10.1103/physrevb.108.155112

    • Related Report
      2023 Research-status Report
    • Peer Reviewed
  • [Presentation] 13C NMR study on π-d interaction system, λ-(BEST)2FeCl42023

    • Author(s)
      R. Saito, Y. Iida, T. Kobayashi, H. Taniguchi, S. Fukuoka, N. Matsunaga, and A. Kawamoto
    • Organizer
      Young Multis 2023 online
    • Related Report
      2023 Research-status Report
  • [Presentation] Anomalous magnetic state of λ-type π-d system studied by site-selective magnetization and thermodynamic measurements2023

    • Author(s)
      Shuhei Fukuoka, Yuma Ito, Yoshihiko Ihara, and Atsushi Kawamoto
    • Organizer
      26th IUPAC International Conference on Chemical Thermodynamics (ICCT2023)
    • Related Report
      2023 Research-status Report
  • [Presentation] 圧力下13C NMRによるλ-(BEDT-STF)2GaCl4のMott境界近傍の磁気状態の研究2023

    • Author(s)
      福岡脩平, 伊藤悠馬, 井原慶彦, 河本充司
    • Organizer
      日本物理学会第78回年次大会
    • Related Report
      2023 Research-status Report
  • [Presentation] λ型有機導体のMott境界近傍の磁気状態2023

    • Author(s)
      福岡脩平, 齋藤陸丸,伊藤悠馬, 井原慶彦, 河本充司
    • Organizer
      第59回熱測定討論会
    • Related Report
      2023 Research-status Report
  • [Presentation] 超音波測定によるλ型有機導体のMott転移の研究2023

    • Author(s)
      福岡脩平, 今城周作, 齋藤陸丸, 井原慶彦, 河本充司, 金道浩一
    • Organizer
      日本物理学会2023年春季大会
    • Related Report
      2022 Research-status Report
  • [Presentation] λ-(BEST)2FeCl4におけるπ-d相互作用の研究2023

    • Author(s)
      齋藤陸丸, 飯田瑶平, 小林拓矢, 谷口弘三, 松永悟明, 福岡脩平, 河本充司
    • Organizer
      日本物理学会2023年春季大会
    • Related Report
      2022 Research-status Report
  • [Presentation] Negative Magnetoresistance and Magnetic-Field-Induced Insulator-Metal Transition in λ-Type BETS Salts2022

    • Author(s)
      Shuhei Fukuoka, Shusaku Imajo, Taiyo Oka, Yoshihiko Ihara, Atsushi Kawamoto, andd Koichi Kindo
    • Organizer
      The 14th International Symposium on Crystalline Organic Metals, Superconductors and Magnets (ISCOM2022)
    • Related Report
      2022 Research-status Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Magnetic state in λ-(BEST)2FeCl4 and the path of π-d interaction2022

    • Author(s)
      Rikumaru Saito, Youhei Iida, Takuya Kobayashi, Hiromi Taniguchi, Noriaki Matsunaga, Shuhei Fukuoka, and Atsushi Kawamoto
    • Organizer
      The 14th International Symposium on Crystalline Organic Metals, Superconductors and Magnets (ISCOM2022)
    • Related Report
      2022 Research-status Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] λ型有機導体におけるリラクサー的な誘電特性2022

    • Author(s)
      福岡脩平, 齋藤陸丸, 井原慶彦, 河本充司, 小林拓矢, 谷口弘三
    • Organizer
      日本物理学会2022年秋季大会
    • Related Report
      2022 Research-status Report
  • [Presentation] Mott境界近傍に位置するλ型有機導体の温度磁場相図2022

    • Author(s)
      福岡脩平,今城周作,岡太耀,井原慶彦,河本充司,金道浩一
    • Organizer
      第58回熱測定討論会
    • Related Report
      2022 Research-status Report
  • [Presentation] λ型有機導体の温度磁場相図と絶縁体金属転移2022

    • Author(s)
      福岡脩平,今城周作,岡太耀,井原慶彦,河本充司,金道浩一
    • Organizer
      強磁場科学研究会/東北大学金属材料研究所国際ワークショップ「マルチプローブ強磁場測定が解き明かす強相関物性」
    • Related Report
      2022 Research-status Report

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Published: 2022-04-19   Modified: 2024-12-25  

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