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シリカ粒子の溶媒による臨界溶解濡れを応用したピッカリングエマルションの物性制御

Research Project

Project/Area Number 22K03551
Research Category

Grant-in-Aid for Scientific Research (C)

Allocation TypeMulti-year Fund
Section一般
Review Section Basic Section 13040:Biophysics, chemical physics and soft matter physics-related
Research InstitutionHiroshima University

Principal Investigator

松原 弘樹  広島大学, 先進理工系科学研究科(理), 准教授 (00372748)

Project Period (FY) 2022-04-01 – 2025-03-31
Project Status Granted (Fiscal Year 2023)
Budget Amount *help
¥4,160,000 (Direct Cost: ¥3,200,000、Indirect Cost: ¥960,000)
Fiscal Year 2024: ¥1,170,000 (Direct Cost: ¥900,000、Indirect Cost: ¥270,000)
Fiscal Year 2023: ¥1,170,000 (Direct Cost: ¥900,000、Indirect Cost: ¥270,000)
Fiscal Year 2022: ¥1,820,000 (Direct Cost: ¥1,400,000、Indirect Cost: ¥420,000)
Keywordsピッカリングエマルション / 臨界溶解濡れ / 界面張力 / 解乳化 / 乳化状態の制御
Outline of Research at the Start

2液相系の臨界溶解温度よりも十分高い温度から、ピッカリングエマルション(PE)の調製温度を徐々に臨界溶解温度に近づけていく実験で
① 乳化温度による接触角の違いを利用したPEの液滴サイズの制御
② 液液界面張力の減少による吸着エネルギーの低下とPEの経時安定性の関係
を明らかにする。また温度を連続的に臨界溶解温度に接近させる実験で
③ 粒子の溶媒による濡れ転移に伴うPEの自発解乳化
を実現する。液液界面張力と液液界面での粒子の接触角を臨界指数で表現し、これを①~③の結果と組み合わせ、液液界面張力とPEの乳化物性の関係について包括的な理解を確立する。

Outline of Annual Research Achievements

本研究は、2,6-ルチジンを内液相(L)、シリカ粒子水分散液を外液相(W)とする粒子被覆エマルション(ピッカリングエマルション)を研究対象とし、L 相とW 相の下部臨界溶解点の近傍では液液(LW)界面張力とLW界面でのシリカ粒子の接触角が臨界指数を用いて表せることを利用して、界面張力と接触角の関数としてPEの液滴サイズと安定性がどのように変化するかを明らかにすることを目的としている。
本年度は、これまで進めてきたシリカ粒子(直径100nm)を用いて調整したピッカリングエマルションの下部臨界溶解点近傍での物性と液液界面張力の相関に関する実験データの理論解析を進め、関連課題を含め、原著論文4報、日本語論文1報を発表した。また、国際会議では1件の招待講演を含む、3件の口頭発表を行い、国内学会でも2件の発表を行った。
ピッカリングエマルションの乳化安定性試験の特に重要な結果としては、申請書で当初予想した通り、(1)液液界面張力が大きくなるにつれて連続的にピッカリングエマルションの合一速度が遅くなり、界面張力の値とピッカリングエマルションの経時安定性には明確な相関があること、(2)ピッカリングエマルションを臨界溶解点に向かって連続的に降温する条件では、界面張力の急激な低下に伴う、ピッカリングエマルションの自発的な解乳化を誘起できることを初めて実験と理論を対応させて明らかにできたことである。
また、それぞれの温度で調整したピッカリングエマルションの平均粒径にも有意な差が観察され、界面張力を利用した粒径制御にも成功した。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

1: Research has progressed more than it was originally planned.

Reason

研究実績の概要、また、昨年度の報告書でも述べた通り、2,6-ルチジンを内液相、シリカ粒子水分散液を外液相とするピッカリングエマルション、および、シクロヘキサンを内液相、メタノールのシリカ分散液を外液相とするピッカリングエマルションについて、概ね、申請当初に想定していた通りの研究成果を得ることができ、2年間で原著論文4報、日本語論文2報を発表している。また、学会発表も国際会議で3件の招待講演を含む5件の発表を、国内学会でも2件の招待講演を含む6件の発表を行うことができた。
以上の理由により、本研究は当初の計画以上に順調に進展していると考えている。

Strategy for Future Research Activity

現在までの進捗状況の項目で述べた通り、本課題は当初の予定を超えて順調に進展している状況である。したがって、研究最終年度は、これまでの研究データを総括しながら、界面張力を駆動力としてピッカリングエマルションの物性を制御する申請者独自の着想を更に発展できる課題にも積極的に取り組んでいきたいと考えている。具体的には、油水界面で2次元固体状の吸着膜を形成することで界面張力が強い温度変化を示す界面活性剤(例えば、塩化セチルトリメチルアンモニウムとヘキサデカノールの混合吸着膜や、一部のフルオロカーボン系高級アルコールなど)を用い、界面張力の変化に連動したピッカリングエマルションの解乳化は可能か、乳化粒子のサイズ等の物性制御は可能か、シリカ粒子以外にピッカリングエマルションの調製に広く使用されている様々な微粒子を使っても同様の成果を得ることが可能か、などの基本的かつ、重要な課題について研究を行いたいと考えている。

Report

(2 results)
  • 2023 Research-status Report
  • 2022 Research-status Report
  • Research Products

    (19 results)

All 2023 2022 Other

All Int'l Joint Research (1 results) Journal Article (7 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results,  Peer Reviewed: 6 results,  Open Access: 1 results) Presentation (11 results) (of which Int'l Joint Research: 5 results,  Invited: 5 results)

  • [Int'l Joint Research] ベルリン工科大学(ドイツ)

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      2023 Research-status Report
  • [Journal Article] Surface freezing of CTAC-hexadecane mixed adsorbed film at the isopropyl palmitate - water interface; a way to stabilize emulsions.2023

    • Author(s)
      H. Matsubara, H. Sakamoto, A. Prause, M. Gradzielski
    • Journal Title

      Colloid and Polymer Science

      Volume: 301 Issue: 7 Pages: 745-752

    • DOI

      10.1007/s00396-023-05113-1

    • Related Report
      2023 Research-status Report
    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Effect of Surface Freezing of a Cationic Surfactant and n-Alkane Mixed Adsorbed Film on Counterion Distribution and Surface Dilational Viscoelasticity Studied by Total Reflection XAFS and Surface Quasi-Elastic Light Scattering2023

    • Author(s)
      Matsubara Satoshi、Funatsu Teruko、Tanida Hajime、Aratono Makoto、Imai Yosuke、Matsubara Hiroki
    • Journal Title

      Langmuir

      Volume: 39 Issue: 22 Pages: 7759-7765

    • DOI

      10.1021/acs.langmuir.3c00591

    • Related Report
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    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Demulsification of Silica Stabilized Pickering Emulsions Using Surface Freezing Transition of CTAC Adsorbed Films at the Tetradecane-Water Interface2023

    • Author(s)
      Shishida Kazuki、Matsubara Hiroki
    • Journal Title

      Journal of Oleo Science

      Volume: 72 Issue: 12 Pages: 1083-1089

    • DOI

      10.5650/jos.ess23102

    • ISSN
      1345-8957, 1347-3352
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      2023 Research-status Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Oscillations in Dynamic Surface Tension of Cationic-nonionic Binary Surfactant Aqueous Solutions2023

    • Author(s)
      Matsubara Hiroki、Xu Xiaolei、Bochi Akira、Aratono Makoto
    • Journal Title

      Journal of Oleo Science

      Volume: 72 Issue: 10 Pages: 911-917

    • DOI

      10.5650/jos.ess23075

    • ISSN
      1345-8957, 1347-3352
    • Related Report
      2023 Research-status Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Effect of the Interfacial Tension on the Stability of Silica Stabilized Pickering Emulsions near the Lower Critical Solution Temperature of 2,6-Lutidine - Water Mixtures2023

    • Author(s)
      Matsubara Hiroki、Doi Junya
    • Journal Title

      Journal of Oleo Science

      Volume: 72 Issue: 12 Pages: 1091-1095

    • DOI

      10.5650/jos.ess23119

    • ISSN
      1345-8957, 1347-3352
    • Related Report
      2023 Research-status Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] 界面活性剤吸着膜の相転移を応用したピッカリングエマルションの自発解乳化2023

    • Author(s)
      松原弘樹
    • Journal Title

      月刊 ファインケミカル

      Volume: 52 Pages: 10-14

    • Related Report
      2023 Research-status Report
  • [Journal Article] Demulsification of Pickering emulsion in methanol-cyclohexane critical mixture2022

    • Author(s)
      K. Isono, H. Matsubara
    • Journal Title

      Accounts of Materials and Surface Research

      Volume: 7 Pages: 52-57

    • Related Report
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    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Presentation] Unique Interfacial Phenomena on Macroscopic and Colloidal Scales Induced by 2D Phase Transitions2023

    • Author(s)
      Hiroki Matsubara
    • Organizer
      26th International Conference on Chemical Thermodynamics
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  • [Presentation] Demulsification of silica stabilized Pickering emulsions using surface freezing transition at the oil-water interface2023

    • Author(s)
      H. Matsubara, K. Shishida
    • Organizer
      The 7th International Soft matter Conference
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      2023 Research-status Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Spontaneous Pickering emulsion demulsification induced by competitive adsorption of silica particle and cationic surfactant at the oil-water interface2023

    • Author(s)
      H. Matsubara, K. Shishida
    • Organizer
      The 20th Nano Bio Info Chemistry Symposium
    • Related Report
      2023 Research-status Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 界面活性剤吸着膜の相転移によるピッカリングエマルションの解乳化2023

    • Author(s)
      小菅萌々香、松原弘樹
    • Organizer
      第37回九州コロイドコロキウム
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      2023 Research-status Report
  • [Presentation] 吸着膜相転移を応用したピッカリングエマルションの自発解乳化2023

    • Author(s)
      松原弘樹、完田一樹
    • Organizer
      第74回コロイドおよび界面化学討論会
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      2023 Research-status Report
  • [Presentation] 陽イオン界面活性剤の吸着膜相転移を応用したピッカリングエマルションの解乳化2022

    • Author(s)
      完田一樹、松原弘樹
    • Organizer
      第36回九州コロイドコロキウム
    • Related Report
      2022 Research-status Report
  • [Presentation] 陽イオン界面活性剤の吸着膜相転移を応用したピッカリングエマルションの解乳化2022

    • Author(s)
      完田一樹、松原弘樹
    • Organizer
      第73回コロイドおよび界面化学討論会
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      2022 Research-status Report
  • [Presentation] 界面活性剤と直鎖アルカン、直鎖アルコールの混合吸着膜形成と2次元固体膜への相転移、及びその応用2022

    • Author(s)
      松原弘樹
    • Organizer
      日本化学会中国四国支部大会
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      2022 Research-status Report
    • Invited
  • [Presentation] 位相変調エリプソメトリーとブリュースター角顕微鏡を利用した界面活性剤-アルカン混合吸着膜 の相転移と核形成の研究2022

    • Author(s)
      松原弘樹
    • Organizer
      第3回 非線形相律研究会
    • Related Report
      2022 Research-status Report
    • Invited
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    • Author(s)
      H. Matsubara
    • Organizer
      RSU International Research Conference
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    • Int'l Joint Research / Invited
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    • Author(s)
      H. Matsubara
    • Organizer
      51st Biennial Assembly of the German Colloid Society
    • Related Report
      2022 Research-status Report
    • Int'l Joint Research / Invited

URL: 

Published: 2022-04-19   Modified: 2024-12-25  

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