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ゼオライト膜の迅速合成法の開発

Research Project

Project/Area Number 22K04801
Research Category

Grant-in-Aid for Scientific Research (C)

Allocation TypeMulti-year Fund
Section一般
Review Section Basic Section 27010:Transport phenomena and unit operations-related
Research InstitutionGifu University

Principal Investigator

宮本 学  岐阜大学, 工学部, 准教授 (60538180)

Project Period (FY) 2022-04-01 – 2025-03-31
Project Status Granted (Fiscal Year 2023)
Budget Amount *help
¥4,290,000 (Direct Cost: ¥3,300,000、Indirect Cost: ¥990,000)
Fiscal Year 2024: ¥1,300,000 (Direct Cost: ¥1,000,000、Indirect Cost: ¥300,000)
Fiscal Year 2023: ¥1,040,000 (Direct Cost: ¥800,000、Indirect Cost: ¥240,000)
Fiscal Year 2022: ¥1,950,000 (Direct Cost: ¥1,500,000、Indirect Cost: ¥450,000)
Keywordsゼオライト膜 / 迅速合成 / MFI / CHA / 膜分離 / ゼオライト / silicalite-1 / 浸透気化
Outline of Research at the Start

本研究では、MFI型ゼオライト膜をモデルケースとし、キャピラリー支持体を用いた新規合成法によるゼオライト膜の合成時間の大幅な短縮を達成する。その後、本合成法を他のゼオライト膜へ展開することで、本合成法の汎用性の高さを実証する。最終的には、キャピラリー支持体だけでなく、既存の支持体など汎用性の高い支持体への応用を試みる。

Outline of Annual Research Achievements

伝熱促進型小型管状反応器を用いて純シリカMFI型ゼオライト(silicalite-1)膜および入シリカCHA型ゼオライト(SSZ-13)膜の迅速合成について検討した。
Silicalite-1膜の合成では、種結晶径の影響を検討した。約100nm(S-seed)および1μm(L-seed)の種結晶を用い、二次成長法により製膜し、10%エタノール水溶液を用いた浸透気化試験により膜性能を評価した。L-seedを用い、合成時間45分で合成した膜では、エタノール選択性をほとんど示さなかったのに対し、S-seedを用い、合成時間45分で合成した膜は、再現性よくエタノール選択性を示す結果を得た。従来の合成法では、合成時間が十分に長いため、L-seedを用いた場合においてもエタノール選択性を示す膜が得られるが、本検討のように合成時間が非常に短い場合、種結晶の二次成長により種結晶間の空隙を十分に埋めることができなかったと考えた。一方、S-seedでは種結晶間の空隙が小さく、短時間合成でも比較的欠陥の少ない膜が合成できたと言える。
SSZ-13膜の合成では、既報にある従来の合成条件を種々用い、迅速合成の可能性を検討した。合成温度および合成時間を変更し製膜し、膜性能は90%イソプロピルアルコール水溶液を用いた浸透気化試験により評価した。合成温度170℃で合成した膜では、合成時間8時間で従来の合成法で得た膜と同等の水選択性を示す結果を得た。従来の合成法では合成時間が24~48時間程度必要であることから、伝熱促進型小型反応器を用いることで、CHA型ゼオライトにおいても合成時間を大幅に短縮できることを実証した。しかしながら、silicalite-1膜と比較し、合成初期における二次成長がほとんど認められなかったことから、合成初期における結晶化を加速するため、今後、合成条件の最適化に取り組む必要がある。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

本課題で提案したゼオライト膜の迅速合成法によりMFI型ゼオライト膜だけでなく、CHA型ゼオライト膜にも適用できることを実証しており、研究は順調に進展していると考える。

Strategy for Future Research Activity

研究計画で提示した迅速合成法の汎用性を実証できたため、最終年度は以下について検討を進める。
①silicalite-1膜の性能向上 迅速合成法で製膜したsilicalite-1膜は従来法に比べ性能が劣っているため、迅速合成法に適した合成条件を確立し、性能向上を図る。
②SSZ-13膜の合成時間短縮 SSZ-13膜の合成時間の短縮は達成したものの、十分とは言い難い。そこで、合成初期におけるSSZ-13の結晶成長に注目し、SSZ-13膜の合成時間の大幅な短縮を図る。
③汎用性のある支持体への展開 これまでの検討ではキャピラリ支持体を用いてきた。より管径の大きな汎用性のある支持体においても伝熱促進により合成時間の短縮が可能であることを実証する。
④MFI型、CHA型以外のゼオライト膜へも迅速合成法による製膜を展開する。

Report

(2 results)
  • 2023 Research-status Report
  • 2022 Research-status Report
  • Research Products

    (2 results)

All 2023

All Presentation (2 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results)

  • [Presentation] Rapid Synthesis of Silcialite-1 Membrane in Small Tubular Reactor2023

    • Author(s)
      M. Miyamoto, Y. Kayukawa, M. Shoji, R. Jamal, Y. Hasegawa, Y. Oumi, S. Uemiya
    • Organizer
      The 13th International Congress on Membranes and Membrane Processes (ICOM2023)
    • Related Report
      2023 Research-status Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] silicalite-1膜の迅速合成における種結晶径の影響2023

    • Author(s)
      小路 昌哉,長谷川 泰久,宮本 学,近江 靖則,上宮 成之
    • Organizer
      化学工学会第54回秋季大会
    • Related Report
      2023 Research-status Report

URL: 

Published: 2022-04-19   Modified: 2024-12-25  

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