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光電変換効率の向上を目指した振電相互作用制御のための理論研究

Research Project

Project/Area Number 22K04914
Research Category

Grant-in-Aid for Scientific Research (C)

Allocation TypeMulti-year Fund
Section一般
Review Section Basic Section 29010:Applied physical properties-related
Research InstitutionNational Institutes for Quantum Science and Technology

Principal Investigator

藤田 貴敏  国立研究開発法人量子科学技術研究開発機構, 量子生命科学研究所, 主幹研究員 (70767970)

Project Period (FY) 2022-04-01 – 2025-03-31
Project Status Granted (Fiscal Year 2023)
Budget Amount *help
¥4,160,000 (Direct Cost: ¥3,200,000、Indirect Cost: ¥960,000)
Fiscal Year 2024: ¥1,300,000 (Direct Cost: ¥1,000,000、Indirect Cost: ¥300,000)
Fiscal Year 2023: ¥2,210,000 (Direct Cost: ¥1,700,000、Indirect Cost: ¥510,000)
Fiscal Year 2022: ¥650,000 (Direct Cost: ¥500,000、Indirect Cost: ¥150,000)
Keywords光電変換過程 / 電子状態計算 / 量子ダイナミクス / 時間分解分光 / 有機薄膜太陽電池 / 光合成アンテナタンパク質 / 大規模電子状態計算 / 超高速分光 / 光合成アンテナ系
Outline of Research at the Start

光合成系や有機薄膜太陽電池における光電変換過程において、電子状態と分子振動との相互作用である振電相互作用の重要性が指摘されてきた。適切な分子設計・あるいはタンパク質改変によって振電相互作用を制御することができれば、光電変換過程の上昇が可能である。本申請では、大規模電子状態計算・量子ダイナミクス法・分光理論を統合して、光電変換過程を解析するための新しい計算手法を提案する。応用対象として光合成アンテナタンパクと有機薄膜太陽電池を取り上げて、光電変換過程における振電相互作用の役割を解明する。さらに、振電相互作用を促進・あるいは抑制するための分子設計を実験研究者に提案する。

Outline of Annual Research Achievements

本申請では、大規模電子状態計算・量子ダイナミクス法・分光理論を統合することにより、光電変換過程を解析するための新しい計算手法を提案する。光電変換過程における振電相互作用の役割を解明することにより、光電変換効率の向上のための物質設計を提案することを最終目標とする。本年度は下記の項目についての研究を行った。
(1)有機薄膜太陽電池のP3HT/PCBMについて電荷分離ダイナミクスとポンプ-プローブ分光の解析を行った。ポンプ-プローブ分光法の励起状態吸収(ESA)スペクトルの計算のためには、single-excitation manifold(SEM)の励起状態空間に加えてdouble-excitation manifold(DEM)が必要である。そこで本研究ではDEMのモデルハミルトニアンをフラグメント分子軌道(FMO)計算から導出する手法を提案した。導出したモデルハミルトニアンにより過渡吸収スペクトルの計算を行い、得られたシグナルが実験と定性的に一致していることを示した。さらに、ESAの異方性のダイナミクスの時間スケールが電荷分離のダイナミクスを反映していることを示した。(2)光合成アンテナタンパク質であるアロフィコシアニン(APC)についてFMO法による解析を行なった。APCは色素であるフィコシアノビリンと共有結合しており、α84位とβ84位にある色素間で励起子状態を形成する。本研究では分子動力学法により水和APCの構造を作成し、FMO法により色素の励起エネルギーや色素間の励起子カップリングの計算を行った。さらに、得られた励起状態のパラメータから吸収スペクトルやCDスペクトルの計算を行い、実験との比較を行った。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

3: Progress in research has been slightly delayed.

Reason

2023年度は、2022年度に開発した理論・プログラムをベースとして有機薄膜太陽電池と光合成アンテナタンパク質の応用計算を行い、有機薄膜太陽電池の結果は論文として出版した。当初予定した応用計算は行えたが、本研究課題の主題である振電相互作用の影響については十分に検討できなかったため、やや遅れていると判断した。これは当初予定していた振電ハミルトニアンを用いたアプローチでは多数の振動モードを考慮することが困難だとわかったため、別の手法の検討・実装を行っていたからである。

Strategy for Future Research Activity

2024年度は次の項目について研究を行う。(1)APCの励起状態の解析について進める。特に、APC内の励起エネルギー移動のダイナミクスについて解析を行い2DESの実験との比較を行う。(2)P3HT/PCBMの計算では励起子状態→電荷移動状態の時間スケールが実験と比べて遅いことがわかっている。この結果を改善するために、熱浴の量子効果、振電相互作用、P3HT内のCT励起、を考慮したより精度の高い量子ダイナミクス法による解析を行う予定である。

Report

(2 results)
  • 2023 Research-status Report
  • 2022 Research-status Report
  • Research Products

    (10 results)

All 2024 2023 2022

All Journal Article (3 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results,  Peer Reviewed: 3 results,  Open Access: 1 results) Presentation (7 results) (of which Invited: 4 results)

  • [Journal Article] Manipulation of photosynthetic energy transfer by vibrational strong coupling2024

    • Author(s)
      Jun-Yu Dong, Yasutaka Kitahama, Takatoshi Fujita, Motoyasu Adachi, Yasuteru Shigeta, Akihito Ishizaki, Shigenori Tanaka, Ting-Hui Xiao, Keisuke Goda
    • Journal Title

      The Journal of Chemical Physics

      Volume: 160 Issue: 4 Pages: 045101-045101

    • DOI

      10.1063/5.0183383

    • Related Report
      2023 Research-status Report
    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Ab Initio Study of Charge Separation Dynamics and Pump-Probe Spectroscopy in the P3HT/PCBM Blend2023

    • Author(s)
      Takatoshi Fujita, Takeo Hoshi
    • Journal Title

      The Journal of Physical Chemistry B

      Volume: 127 Issue: 35 Pages: 7616-7623

    • DOI

      10.1021/acs.jpcb.3c02458

    • Related Report
      2023 Research-status Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Beat-frequency-resolved two-dimensional electronic spectroscopy: disentangling vibrational coherences in artificial fluorescent proteins with sub-10-fs visible laser pulses2023

    • Author(s)
      Tsubouchi Masaaki、Ishii Nobuhisa、Kagotani Yuji、Shimizu Rumi、Fujita Takatoshi、Adachi Motoyasu、Itakura Ryuji
    • Journal Title

      Optics Express

      Volume: 31 Issue: 4 Pages: 6890-6906

    • DOI

      10.1364/oe.480505

    • Related Report
      2023 Research-status Report
    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Presentation] Pump-Probe ESA AnisotropyによるPSII反応中心の電荷分離経路解析2023

    • Author(s)
      藤田 貴敏
    • Organizer
      量子生命科学会 第5回大会
    • Related Report
      2023 Research-status Report
  • [Presentation] メゾヒエラルキー物質における励起子ダイナミクス2023

    • Author(s)
      藤田 貴敏
    • Organizer
      学術変革領域研究(A)「キラル光物質科学」「メゾヒエラルキー」合同シンポジウム
    • Related Report
      2023 Research-status Report
    • Invited
  • [Presentation] フラグメント分割型励起状態計算法の開発と分子集合体の励起子ダイナミクスへの応用2023

    • Author(s)
      藤田 貴敏
    • Organizer
      日本コンピュータ化学会2023年秋季年会
    • Related Report
      2023 Research-status Report
    • Invited
  • [Presentation] P3HT/PCBMにおける電荷分離ダイナミクスと分光シグナルの理論解析2023

    • Author(s)
      藤田 貴敏
    • Organizer
      第70回応用物理学会 春季学術講演会
    • Related Report
      2022 Research-status Report
  • [Presentation] 大規模電子状態計算を用いた有機半導体材料の光電子物性2023

    • Author(s)
      藤田 貴敏
    • Organizer
      スーパーコンピュータワークショップ2022「 複雑電子状態の理論・計算科学」
    • Related Report
      2022 Research-status Report
    • Invited
  • [Presentation] 光電変換過程の量子ダイナミクスと時間分解分光2023

    • Author(s)
      藤田 貴敏
    • Organizer
      計算物質科学人材育成コンソーシアム(PCoMS)シンポジウム &計算物質科学スーパーコンピュータ共用事業報告会
    • Related Report
      2022 Research-status Report
    • Invited
  • [Presentation] 電子状態計算と時間分解分光によるP3HT/PCBMの電荷分離の解析2022

    • Author(s)
      藤田 貴敏
    • Organizer
      第83回応用物理学会秋季学術講演会
    • Related Report
      2022 Research-status Report

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Published: 2022-04-19   Modified: 2024-12-25  

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