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全固体イオン伝導体酸化還元素子による強相関酸化物膜の抵抗スイッチング素子の開発

Research Project

Project/Area Number 22K04933
Research Category

Grant-in-Aid for Scientific Research (C)

Allocation TypeMulti-year Fund
Section一般
Review Section Basic Section 29020:Thin film/surface and interfacial physical properties-related
Research InstitutionTokyo University of Science

Principal Investigator

樋口 透  東京理科大学, 先進工学部物理工学科, 准教授 (80328559)

Project Period (FY) 2022-04-01 – 2025-03-31
Project Status Granted (Fiscal Year 2023)
Budget Amount *help
¥4,030,000 (Direct Cost: ¥3,100,000、Indirect Cost: ¥930,000)
Fiscal Year 2024: ¥780,000 (Direct Cost: ¥600,000、Indirect Cost: ¥180,000)
Fiscal Year 2023: ¥780,000 (Direct Cost: ¥600,000、Indirect Cost: ¥180,000)
Fiscal Year 2022: ¥2,470,000 (Direct Cost: ¥1,900,000、Indirect Cost: ¥570,000)
Keywords全固体リチウム酸化還元素子 / 二酸化バナジウム薄膜 / 抵抗スイッチング / 全固体酸化還元素子 / リチウムイオン伝導体 / プロトン伝導体 / イオンの挿入・脱離 / 二酸化バナジウム / イオンの挿入脱離
Outline of Research at the Start

本課題は、VO2膜上積層させた固体電解質膜から成る全固体酸化還元トランジスタを作製し、イオンの挿入・脱離によりVO2の抵抗スイッチングを可能にする新規の素子開発である。V-metalと酸素ラジカルを用いたスパッタ法により、Al2O3基板上に、価数制御したb軸のVO2膜を作製する。固体電解質には、酸化物プロトン伝導体とリチウムイオン伝導体を用い、構造・イオン伝導性を評価しつつ、VO2膜上にスパッタ成膜する。ゲート電圧をスイープさせた際のドレイン・ゲート電流および電圧を印加させた際の電気抵抗の温度依存性を評価する。条件最適化を行うことで、1V以下の低電圧で4桁の抵抗スイッチング素子を実現する。

Outline of Annual Research Achievements

現在使用されているパソコンや携帯電話の半導体メモリー素子は、微細化の限界を迎えており、将来的に、これまでは異なる原理で動作する高機能化・省電力化・小型化・大容量化を兼ね備えた新しいメモリー素子の開発が急務とされている。本研究の目的は、強相関酸化物VO2膜上積層させたリチウムイオン固体電解質膜から成る全固体酸化還元素子を作製し、イオンの挿入・脱離によりVO2の電気抵抗やキャリアー密度を制御することで、可逆的な抵抗スイッチングを実現するすることである。
2023年前期は、種々の条件下で作成したVO2-LiCoO2多層膜について、X線回折・電気抵抗やHall係数の温度依存性を評価し、LiやOイオンがVO2膜の電気特性及ぼす影響を検証した。この多層膜において、リチウムイオン伝導層のLiイオンがVO2層に拡散し、LixVO2膜としてふるまっていることを、電気特性と光電子スペクトルの形状から明らかにした。
2023年後期は、Al2O3基板上にVO2/Li-Sr-Zr-O系およびLiCoO2の各膜を積層させてトランジスタ化し、抵抗スイッチング現象の再現性について、慎重に評価と検討を行った。ゲート電圧印加により、単結晶に匹敵する約4桁の抵抗変更変化を示した。この結果は、全固体酸化還元素子において、電圧印加に伴うLiイオンの挿入が可能であることを示唆しており、前期までの予測した基礎的な知見とほぼ一致する挙動を確認できた。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

従来、VO2薄膜の再現性を得ることが難しいとされたが、2022年度のスパッタ装置の高性能化により、安定的に金属―絶縁体転移を有する薄膜の作製が可能になった。このことにより、リチウムイオン伝導体膜の積層化も容易になり、再現性のある素子を作製することができた。ただ単にデバイスを作製して評価するのではなく、結晶構造・キャリアー密度・電子構造などの基礎的な知見を活かした素子であり、素子の動作についても、ほぼ予測通りの挙動を確認できている。2024年度で、メモリー素子として評価を行う上で、十分な準備ができており、現状、研究は順調に進展している。

Strategy for Future Research Activity

現状、VO2薄膜およぼリチウムイオン伝導体膜の作製とデバイス化はほぼ確立できている が、スパッタ装置内の残留ガスや不純物の混入を防ぐためには、装置の定期的な保守を欠かさずやっていくことが重要である。また、2024年度で、メモリー素子としての性能評価を行っていくが、絶縁破壊を起こさないように印加電圧を最適化し、高集積化のためにより微細な素子構造を進めていくことで、実デバイスとしての比較・検討ができるのではないかと考えている。

Report

(2 results)
  • 2023 Research-status Report
  • 2022 Research-status Report
  • Research Products

    (22 results)

All 2024 2023 2022 Other

All Journal Article (9 results) (of which Peer Reviewed: 9 results,  Open Access: 6 results) Presentation (10 results) (of which Int'l Joint Research: 7 results,  Invited: 4 results) Remarks (3 results)

  • [Journal Article] Few- and single-molecule reservoir computing experimentally demonstrated with surface-enhanced Raman scattering and ion gating2024

    • Author(s)
      Nishioka Daiki、Shingaya Yoshitaka、Tsuchiya Takashi、Higuchi Tohru、Terabe Kazuya
    • Journal Title

      Science Advances

      Volume: 10 Issue: 9 Pages: 1-13

    • DOI

      10.1126/sciadv.adk6438

    • Related Report
      2023 Research-status Report
    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Surface oxide ion conduction of BaCe<sub>0.5</sub>Pr<sub>0.3</sub>Y<sub>0.2</sub>O<sub>3-δ </sub> thin film with complex mixed valence states2024

    • Author(s)
      Notake Go、Kadowaki Takemasa、Tani Minami、Higuchi Tohru
    • Journal Title

      Japanese Journal of Applied Physics

      Volume: 63 Issue: 3 Pages: 03SP21-03SP21

    • DOI

      10.35848/1347-4065/ad1fae

    • Related Report
      2023 Research-status Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] High surface proton conduction of a-axis oriented CeO<sub>2-δ </sub> thin film on (200) YSZ substrate2024

    • Author(s)
      Tani Minami、Notake Go、Kadowaki Takemasa、Yamada Mariko、Higuchi Tohru
    • Journal Title

      Japanese Journal of Applied Physics

      Volume: 63 Issue: 2 Pages: 02SP88-02SP88

    • DOI

      10.35848/1347-4065/ad1e9a

    • Related Report
      2023 Research-status Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Room temperature fabrication of highly proton conductive amorphous zirconia-based thin films achieved through precise nanostructure control2023

    • Author(s)
      Takayanagi Makoto、Tsuchiya Takashi、Nishioka Daiki、Higuchi Tohru、Terabe Kazuya
    • Journal Title

      Journal of Materials Chemistry C

      Volume: 11 Issue: 39 Pages: 13311-13323

    • DOI

      10.1039/d3tc02084c

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      2023 Research-status Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Redox-based ion-gating reservoir consisting of (104) oriented LiCoO<sub>2</sub> film, assisted by physical masking2023

    • Author(s)
      Shibata Kaoru、Nishioka Daiki、Namiki Wataru、Tsuchiya Takashi、Higuchi Tohru、Terabe Kazuya
    • Journal Title

      Scientific Reports

      Volume: 13 Issue: 1 Pages: 1-10

    • DOI

      10.1038/s41598-023-48135-z

    • Related Report
      2023 Research-status Report
    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Accelerated/decelerated dynamics of the electric double layer at hydrogen-terminated diamond/Li+ solid electrolyte interface2023

    • Author(s)
      Takayanagi Makoto、Tsuchiya Takashi、Nishioka Daiki、Imura Masataka、Koide Yasuo、Higuchi Tohru、Terabe Kazuya
    • Journal Title

      Materials Today Physics

      Volume: 31 Pages: 101006-101006

    • DOI

      10.1016/j.mtphys.2023.101006

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      2022 Research-status Report
    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] In situ manipulation of perpendicular magnetic anisotropy in half-metallic NiCo2O4 thin film by proton insertion2022

    • Author(s)
      Wada Tomoki、Namiki Wataru、TSUCHIYA Takashi、KAN Daisuke、SHIMAKAWA Yuichi、HIGUCHI Tohru、TERABE Kazuya
    • Journal Title

      Japanese Journal of Applied Physics

      Volume: 未定 Issue: SM Pages: 16720-16725

    • DOI

      10.35848/1347-4065/ac594f

    • Related Report
      2022 Research-status Report
    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Edge-of-chaos learning achieved by ion-electron coupled dynamics in an ion-gating reservoir2022

    • Author(s)
      Nishioka Daiki、Tsuchiya Takashi、Namiki Wataru、Takayanagi Makoto、Imura Masataka、Koide Yasuo、Higuchi Tohru、Terabe Kazuya
    • Journal Title

      Science Advances

      Volume: 8 Issue: 50

    • DOI

      10.1126/sciadv.ade1156

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      2022 Research-status Report
    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Surface proton conduction below 100 °C of Ce0.80Sm0.20O2-δ thin film with oxygen vacancies2022

    • Author(s)
      G. Notake, D. Nishioka, H. Murasawa, M. Takayanagi, Y. Fukushima, H. Ito, T. Takada, D. Shiga, M. Kitamura, H. Kumigashira, and T. Higuchi
    • Journal Title

      Jpn. J. Appl. Phys.

      Volume: 61 Issue: SD Pages: SD1017-SD1017

    • DOI

      10.35848/1347-4065/ac4feb

    • Related Report
      2022 Research-status Report
    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Presentation] 固体イオン電解質薄膜の表面・界面の物理計測および固/固界面の材料設計2024

    • Author(s)
      樋口透
    • Organizer
      電気化学会第91回大会
    • Related Report
      2023 Research-status Report
    • Invited
  • [Presentation] Innovative Anode Nanomaterial with Electron-Proton Mixed Conduction for Proton Conducting Fuel Cell2023

    • Author(s)
      Tohru Higuchi
    • Organizer
      International Conference on Nano Research and Development (ICNRD-2023)
    • Related Report
      2023 Research-status Report
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] A Redox-Based Ion-Gating Reservoir, Utilizing (104) Oriented LiCoO2 Film and Physical Masking2023

    • Author(s)
      K. Shibata, D. Nishioka, W. Namiki, T. Wada, T. Tsuchiya, T. Higuchi and K. Terabe
    • Organizer
      International Conference on Memristive Materials, Devices & Systems(MEMRISYS2023)
    • Related Report
      2023 Research-status Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Li拡散現象を利用したVO2-δ薄膜の金属-絶縁体転移の抵抗制御2023

    • Author(s)
      金子理久, 谷古宇海斗, 樋口透
    • Organizer
      第84回応用物理学会秋季学術講演会
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      2023 Research-status Report
  • [Presentation] High Oxygen and Proton Conductions at Medium Temperature Region of BaCe0.8-xPrxY0.2O3-d Thin Film with Large Amount of Oxygen Vacancies2023

    • Author(s)
      Tohru Higuchi
    • Organizer
      International Conference on Materials Science, Engineering and Technology
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      2023 Research-status Report
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Resistivity Switching Control of VO2 thin films with Nb-TiO2 and LiCoO2 buffer layers2022

    • Author(s)
      Kaito Yako, Shohei Nishi, Hiroki Ito, Mitsuki Taniguchi, Kisara Tomiyoshi, Tomoasa Takada, Daisuke Shiga, Hiroshi Kumigashira, Tohru Higuchi
    • Organizer
      35th International Microprocesses and Nanotechnology Conference (MNC 2022)
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    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Surface Proton Conduction of Ce1-xSmxO2-d Electrolyte Thin Films in Solid Oxide Fuel Cells Operating at Room Temperature2022

    • Author(s)
      Go Notake, Daiki Nishioka, Minami Tani, Ukyo Kobayashi, Hideaki Murasawa, Daisuke Shiga, Hiroshi Kumigashira, and Tohru Higuchi
    • Organizer
      17th Asian Conference on Solid State Ionics (ACSSI-2020)
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      2022 Research-status Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Carrier Control of Functional Ionic Conductor by Nanoionics-based All-Solid-State Transistor2022

    • Author(s)
      Tohru Higuchi, Makoto Takayanagi & Takashi Tsuchiya
    • Organizer
      Materials Science, Engineering & Technology International Conference
    • Related Report
      2022 Research-status Report
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] All-Solid-State Redox Transistor for In Situ Manipulation of Perpendicular Magnetic Anisotropy in Half-Metallic NiCo2O4 Thin Film2022

    • Author(s)
      Tomoki Wada, Wataru Namiki, Takashi Tsuchiya, Daisuke Kan, Yuichi Shimakawa, Tohru Higuchi and Kazuya Terabe
    • Organizer
      23rd International Conference on Solid State Ionics (SSI-23)
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    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 半導体-絶縁体転移を示すVO2/Nb-TiO2多層膜の電子構造とキャリアー密度2022

    • Author(s)
      谷古宇 海斗、西 翔平、伊藤 宏樹、谷口 充樹、冨吉 希彩良、高田 文朝、志賀 大亮、組頭 広志、樋口 透
    • Organizer
      第83回応用物理学会秋季学術講演会
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      2022 Research-status Report
  • [Remarks] 東京理科大学先進工学部物理工学科 樋口研究室ホームページ

    • URL

      https://www.rs.kagu.tus.ac.jp/higuchi/index.html

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  • [Remarks] 東京理科大学理学部応用物理学科樋口研究室ホームページ

    • URL

      https://www.rs.kagu.tus.ac.jp/higuchi/index.html

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      2022 Research-status Report
  • [Remarks] 研究者情報データベースRIDAI

    • URL

      https://www.tus.ac.jp/ridai/doc/ji/RIJIA01Detail.php?act=nam&kin=ken&diu=3402

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      2022 Research-status Report

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Published: 2022-04-19   Modified: 2024-12-25  

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